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钴基复合氧化物的制备及催化N2O分解—乙苯脱氢耦合反应

钴基复合氧化物的制备及催化N2O分解—乙苯脱氢耦合反应

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作者：刘志颖烟台大学

学位级别：硕士

氧化亚氮(NO)分解和乙苯(EB)脱氢耦合反应(NO-ODEB)是一种利用NO废气作为氧化剂氧化乙苯脱氢制苯乙烯的绿色化工技术,在有效消除温室气体NO的同时带来了经济效益。与传统的苯乙烯生产工艺相比,NO-ODEB技术能耗更低,且在一定程度上缓解... 详细信息

氧化亚氮(NO)分解和乙苯(EB)脱氢耦合反应(NO-ODEB)是一种利用NO废气作为氧化剂氧化乙苯脱氢制苯乙烯的绿色化工技术,在有效消除温室气体NO的同时带来了经济效益。与传统的苯乙烯生产工艺相比,NO-ODEB技术能耗更低,且在一定程度上缓解了催化剂积碳问题。本论文制备了一系列co基复合氧化物催化剂,用于催化NO-ODEB反应,采用N物理吸附(BET)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、H程序升温还原(H-TPR)、NH程序升温脱附(NH-TPD)、热分析(TG-DSC)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂的组成结构进行表征,阐明催化剂的构-效关系,探索催化反应机理,提高催化剂的活性、选择性和稳定性。具体研究内容和结果如下:(1)用一步水热法制备了co Al复合氧化物催化剂,考察了co/Al比值对催化剂活性的影响。研究发现co物种是催化剂表面的主要活性位,而Al物种为催化剂提供了良好的比表面积和表面酸性位。随着催化剂中co含量的增加,催化剂表面的强酸性位数量减少,并且弱化了co-O键,增强了催化剂的还原能力,有利于NO-ODEB反应的进行。其中co/Al=2的催化剂活性最高,乙苯转化率为44.3%,苯乙烯选择性为70.1%。(2)为了提升co Al催化剂的催化活性,在co/Al=2催化剂的基础上,采用一步水热法制备了ce co Al复合氧化物催化剂,考察了ce助剂的掺杂对于co Al催化剂活性的影响。研究发现,掺杂ce O使催化剂表面强酸量减少,中强酸量增加,并且随着ce掺杂量的增加,催化剂的还原能力得到了增强。ce/co=0.10催化剂的NO分解率达100%,乙苯转化率达61.5%,苯乙烯选择性达80.6%,与已报道的NO-ODEB催化剂相比有较明显的优势。(3)为了进一步提升NO-ODEB催化剂的稳定性,采用溶剂挥发自组装法制备了介孔氧化铝(m-AlO),随后采用水热负载法将ce-co活性组分负载到介孔氧化铝表面,制得m-AlO负载ce-co介孔催化剂(ce-co/m A)。研究结果表明:ce-co/m A催化剂在保持较高催化活性的同时,还具有良好的稳定性,在24h长周期反应中可保持50%的乙苯转化率及90%的苯乙烯选择性。进一步研究发现,在反应过程中ce-co/m A催化剂表面的强酸位被积碳掩盖,使得强酸位数目随反应时间延长明显减少,导致积碳速率有所减缓,使得催化剂活性保持稳定。

关键词： N2O分解乙苯氧化脱氢乙苯转化率苯乙烯选择性 co-Al催化剂 ce-co-Al催化剂介孔氧化铝负载型ce-co催化剂

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