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金属锂负极人工界面膜的构筑及其性能研究

金属锂负极人工界面膜的构筑及其性能研究

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作者：赖俊全中南大学

学位级别：硕士

金属锂负极具有高容量、低电位及低密度的突出优势,是新型高比能二次电池体系的理想负极材料,然而其表面固态电解质(SEI)膜组分不均匀且结构不稳定,易引发锂负极枝晶生长及活性物质损失,导致电池存在循环寿命短及高安全隐患等问题。本... 详细信息

金属锂负极具有高容量、低电位及低密度的突出优势,是新型高比能二次电池体系的理想负极材料,然而其表面固态电解质(SEI)膜组分不均匀且结构不稳定,易引发锂负极枝晶生长及活性物质损失,导致电池存在循环寿命短及高安全隐患等问题。本论文通过在二维及三维锂负极表面构筑高稳定性与高强度的人工界面膜,以抑制锂枝晶的生长,从而提高锂负极的安全性及使用寿命。主要研究内容及结论如下:(1)针对天然SEI膜组分不均匀和结构不稳定的问题,利用金属锂的强还原性,使其与丙烯酸锌(ZA)自发反应在金属锂负极表面形成聚丙烯酸锂-锂锌合金复合界面膜。该复合膜具有较好的强度且可以引导锂离子的均匀沉积,从而显著提升锂负极在循环中的稳定性。表面预置上述人工界面膜的金属锂所组装的对称电池在1.0m A cm,1.0 m Ah cm的充放电制度下实现了超过1400 h的稳定循环。匹配磷酸铁锂正极组装成全电池,在1C倍率下循环450圈后容量保持率为67.1%,高于未改性全电池的43.6%。(2)针对聚丙烯酸锂-锂锌合金界面膜循环过程中仍然存在开裂的问题,在其表面构造聚偏氟乙烯-六氟丙烯(PVDF-HFP)界面膜,进一步提高了锂负极的循环稳定性。改性后金属锂对称电池在1.0 m A cm,1.0 m Ah cm的条件下循环寿命提升至2000 h。匹配磷酸铁锂正极组装成全电池,在1C倍率下循环450圈后,容量保持率提升至78.4%。(3)针对三维锂负极界面反应严重的问题,成功在中空炭球(HCNS)三维锂负极表面构筑聚丙烯酸锂(PAA-Li)人工界面膜。研究发现该界面膜可以有效缓解金属锂与电解液的副反应,从而提高电池的库伦效率及循环寿命。所组装的Li||PAA-Li@HCNS半电池在1.0 m A cm,1.0 m Ah cm条件下实现了700圈的循环。预先沉积6 m Ah cm金属锂的PAA-Li@HCNS负极所对应PAA-Li@HCNS||LFP全电池在1C倍率下循环300圈后容量保持率为89.9%,显著高于HCNS||LFP电池的67.3%。图56幅,表5个,参考文献131篇

关键词：金属锂负极锂枝晶人工界面膜纳米中空炭球

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可充金属锂电池电极材料制备及电化学性能的研究

可充金属锂电池电极材料制备及电化学性能的研究

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作者：钟宜成广东工业大学

学位级别：硕士

在化石能源紧缺、环境污染加剧的今天,金属锂电池以其高能量密度的突出优势成为人们研究的热点。然而,金属锂电池的负极与液态电解液中间存在复杂的副反应,导致锂离子流在金属锂负极上的不均匀沉积/剥离和锂枝晶的不可控生长,从而造成... 详细信息

在化石能源紧缺、环境污染加剧的今天,金属锂电池以其高能量密度的突出优势成为人们研究的热点。然而,金属锂电池的负极与液态电解液中间存在复杂的副反应,导致锂离子流在金属锂负极上的不均匀沉积/剥离和锂枝晶的不可控生长,从而造成了库伦效率低、安全隐患大和放电比容量低等问题。金属锂负极在与电解质接触后会产生固态电解液界面(SEI)膜,但这一SEI膜存在着成分不均匀、机械强度低的缺陷,导致其在循环过程中出现连续不断地破裂/再生而变得不稳定。面对自然形成的SEI膜的缺陷,本论文分别构筑了两种人工SEI膜来解决金属锂负极面临的问题。第一种,需先将海藻酸和Li OH?HO在二甲基亚砜溶剂中反应合成出海藻酸锂,然后将海藻酸和海藻酸锂的混合液采用刮涂法凃在空白的金属锂负极上并真空干燥而制备海藻酸锂基人工SEI膜保护的金属锂负极。海藻酸锂基人工SEI膜具有易于传导锂离子、化学稳定又能物理上抑制锂枝晶生长的特性。海藻酸锂基人工SEI膜保护的金属锂负极组成的Li||Li对称电池在0.5、1和3 m A cm的电流密度下沉积/剥离1 m Ah cm的锂时,分别在850、350和120 h内相比于空白的金属锂负极组成的对称电池展现出更稳定、更小幅度的电压波动,并且最终的循环寿命也得到显著延长。当它与Li Fe PO组成全电池在0.6和4 C的倍率下,分别循环500和1000圈后,表现出高达99.7%和99.6%的平均库伦效率以及62.4%和94%的容量保持率。第二种,需先将空白的金属锂放入溶有聚醚P123的碳酸二甲酯(DMC)溶液中发生化学反应后,再将金属锂负极取出静置以蒸发DMC,从而在金属锂负极表面上均匀地形成一层由聚醚P123、LiCO和RO–COLi构成的人工SEI膜。聚醚P123含有的氧化乙烯(EO)和氧化丙烯(PO)基团与锂离子有络合作用而能调控锂离子流更均匀地沉积,LiCO和RO–COLi混合物具有传导锂离子和减弱金属锂负极与电解液副反应的作用。聚醚P123基人工SEI膜保护的金属锂负极组成的Li||Li对称电池在1和3 m A cm的电流密度下,沉积/剥离1 m Ah cm的锂时,分别循环至260和68 h内相比于空白的金属锂负极组成的对称电池均展现了更稳定的电压波动和更小的锂形核/剥离过电位。当它与Li Fe PO组成全电池在1和4 C的充放电倍率下,分别循环500和1000次后,平均库伦效率分别为98.96%和98.87%,容量保持率分别为64.46%和91.50%。总之,本论文采用的方案制备的金属锂负极相比于空白的金属锂负极都有效地提升了电化学性能。此外,还因为具有制备工艺简单和对环境友好等特点而有望在未来应用于大规模地制造高能量密度和长寿命的可充金属锂电池。

关键词：金属锂电池金属锂人工界面膜海藻酸锂嵌段聚合物

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