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Mg基复合人工固态电解质界面膜改性锂金属负极的研究

Mg基复合人工固态电解质界面膜改性锂金属负极的研究

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作者：陈思如东北师范大学

学位级别：硕士

为推动智能制造为代表的“第四次工业革命”,以智能电网和新能源汽车为代表的新能源产业受到了国际社会的广泛关注。如今,商用锂离子电池（LIBs）的比能量已经达到了理论极限,未来的消费电子产品和电动汽车市场迫切需要开发高能量密度... 详细信息

为推动智能制造为代表的“第四次工业革命”,以智能电网和新能源汽车为代表的新能源产业受到了国际社会的广泛关注。如今,商用锂离子电池（LIBs）的比能量已经达到了理论极限,未来的消费电子产品和电动汽车市场迫切需要开发高能量密度、长循环寿命、高安全性能的电池。金属锂具有超高的理论比容量(3860 m Ah g)和极低的电极电位（与标准氢电极相比为-3.04 V）,但其固有缺陷如不规则的树枝状锂、不稳定的界面和无限的体积变化,对锂金属电池的实际应用产生了严重的负面影响。迄今为止,构建人工固态电解质界面膜（人工SEI膜）被认为是解决锂负极相关问题有效的途径之一。本论文围绕锂负极保护展开了以下研究:1.有机聚合物/无机物复合人工SEI膜的构筑及研究采用表面涂覆法在锂负极表面设计并制备了一种原位聚合而成的有机聚合物/无机物复合的人工SEI膜（PEG-Mg SEI）,有机相聚乙二醇二丙烯酸酯（PEGDA）提供了一种结构均匀、致密的柔性支撑,能够隔绝金属锂并适应锂负极的体积变化。无机物氟化镁（Mg F）与金属锂接触并发生置换反应,生成氟化锂（Li F）和富含镁的无机物能够促进Li运输,抑制锂枝晶的生长,提高SEI膜的界面稳定性。用三种不同无机含量（1.35 wt.%、0.68 wt.%、0.23 wt.%）的复合SEI膜分别组装Li||Li对称电池和Li||LFP全电池,其中PEG-0.68 wt.%Mg SEI保护的锂组装的电池均表现出更优异的循环性能,远远超出裸锂的循环寿命和充放电比容量。***基复合人工SEI膜修饰不同厚度的金属锂在上一章实验的基础之上引入碳酸亚乙烯酯（VC）与PEGDA共聚,促使人工SEI膜与金属锂贴合更紧密,从而有效提高放电比容量,延长电池的寿命。用原位聚合的Mg基复合的人工SEI膜（PEG-Mg-VC SEI）改性的不同厚度金属锂（600μm、100μm、30μm）分别组装Li||LFP全电池进行测试,SEI改性后的锂金属电池在三种不同的正极/负极比下均保持较长的循环寿命和较高的充放电比容量。这种优异的电化学性能主要来源于人工SEI膜减少了电解液与金属锂的副反应并抑制了死锂的生成。通过扫描电子显微镜（SEM）和原子力显微镜（AFM）测试证明PEG-Mg-VC SEI保护的金属锂经过50个循环后,金属锂表面没有变暗仍具有金属光泽,电极表面光滑致密,没有明显枝晶和死锂的存在。人工SEI膜和自然SEI膜的活化能测试说明Li在人工SEI膜中的迁移更加自由,这有利于锂离子的均匀沉积。将厚度为600μm的改性过的金属锂用于Li||NCM622全电池中,在不同倍率下（0.3 C,0.5 C,1.0 C）进行测试发现保护后的金属锂组装的电池表现出优于裸锂的电化学循环性能和倍率性能。

关键词：高比能锂金属电池锂金属负极人工固态电解质界面膜氟化镁

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聚噻吩作为锂离子电池人工固态电解质界面膜的模拟研究

聚噻吩作为锂离子电池人工固态电解质界面膜的模拟研究

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作者：胡斌东南大学

学位级别：硕士

目前,便携式电子设备与电动汽车技术的发展使得锂离子电池有着巨大的市场需求。然而,锂离子电池的循环寿命、快充能力、能量密度等性能仍然不能满足实际使用的要求,其中锂离子电池充放电循环过程中负极表面形成的不稳定的固态电解质界... 详细信息

目前,便携式电子设备与电动汽车技术的发展使得锂离子电池有着巨大的市场需求。然而,锂离子电池的循环寿命、快充能力、能量密度等性能仍然不能满足实际使用的要求,其中锂离子电池充放电循环过程中负极表面形成的不稳定的固态电解质界面膜是制约锂离子电池发展最重要的因素之一。锂离子电池的固态电解质界面膜在循环过程中容易破裂、脱落和再生,影响锂离子电池的库伦效率、循环寿命和安全性能。因此设计稳定的人工固态电解质界面膜是提高锂离子电池寿命和综合性能的重要方式。本文利用分子动力学模拟方法,研究聚噻吩和石墨负极(氧化石墨烯)之间的黏附,聚噻吩作为人工固态电解质界面膜的效用以及锂离子在聚噻吩链中扩散动力学的机理。首先,研究了聚噻吩和氧化石墨烯之间的黏附相互作用,分别计算了聚噻吩与不同表面官能团密度的羧基-氧化石墨烯(FG-COOH)、羟基-氧化石墨烯(FG-OH)、氨基-氧化石墨烯(FG-NH)和甲基-氧化石墨烯(FG-CH)之间的黏附相互作用。在相同的条件下,聚噻吩与附着不同官能团的氧化石墨烯之间的黏附作用主要是由官能团的电负性主导,其中官能团电负性最强的羧基功能化形成的羧基-氧化石墨烯(FG-COOH)与聚噻吩之间的黏附作用最强,而基团电负性最弱的甲基功能化形成的甲基-氧化石墨烯(FG-CH)与聚噻吩之间的黏附作用最弱。此外,黏附体系的黏附作用还受氧化石墨烯与聚噻吩接触界面的表面粗糙度影响。随着甲基-氧化石墨烯(FG-CH)表面官能团密度的增加,黏附体系的相互作用能逐渐增强并趋于稳定,这表明接触界面的表面粗糙度会削弱聚噻吩和氧化石墨烯之间的黏附作用。本文在证实了聚噻吩与氧化石墨烯之间存在较强的黏附性后,进一步构建了锂离子电池模型,探究聚噻吩作为人工固态电解质界面膜在锂离子电池中发挥的功效。模拟结果说明聚噻吩作为人工固态电解质界面膜隔绝锂离子电池中电解液溶剂分子碳酸乙烯酯(EC)与石墨负极的接触,降低了电解液溶剂分子被还原分解的概率。此外,通过计算锂离子穿过聚噻吩层的扩散率以及锂离子电池的离子电导率,进一步分析锂离子在聚噻吩链间的扩散动力学,证实了锂离子沿聚噻吩链有特殊的“跳跃”运动机制。因此,本文系统研究了聚噻吩与氧化石墨烯之间较强的黏附作用机理以及在锂离子电池中聚噻吩作为人工固态电解质界面膜的效用,为设计开发新型锂离子电池的人工固态电解质界面膜提供了新的设计思路。

关键词：锂离子电池人工固态电解质界面膜聚噻吩黏附氧化石墨烯

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