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化工新型材料 2020年第6期48卷 108-111,121页

作者：祁丽亚刘建叶张恒源李杰初立秋张师军中国石油化工股份有限公司北京化工研究院北京100013

锂金属具备超高理论能量密度3860mA·h/g和最低的电极电位-3.04V等优点,受到了人们的广泛关注。但锂金属枝晶问题严重,极大地限制了锂电池的商业化进程。基于固有微孔聚合物DMBP-TB(其中DMBP为二甲基联苯,聚合物属于Troger′s base TB... 详细信息

锂金属具备超高理论能量密度3860mA·h/g和最低的电极电位-3.04V等优点,受到了人们的广泛关注。但锂金属枝晶问题严重,极大地限制了锂电池的商业化进程。基于固有微孔聚合物DMBP-TB(其中DMBP为二甲基联苯,聚合物属于Troger′s base TB聚合物,故命名为DMBP-TB)为负极保护膜,可实现对金属锂的高效保护以及高库仑效率的长循环。DMBP-TB聚合物一方面可为锂离子沉积提供通道,另一方面可缓冲锂金属充放电过程中体积变化带来的应力变化。采用固有微孔聚合物包覆,可在面电流密度高达2mA/cm^2时高效循环150周。该多孔聚合物拥有良好的成膜特性,因而可用简便的旋涂法实现大面积的制备,便于金属锂负极进一步实现商业化。

关键词：锂金属负极固有微孔聚合物人工保护膜旋涂法

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锌金属负极的挑战及改性策略研究进展

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材料热处理学报 2023年第1期44卷 1-9页

作者：李望昊吴朝鑫陈志竑彭成信上海理工大学材料与化学学院上海200093

锂离子电池具有较高能量密度和功率密度,在当下的电池市场占据重要地位。然而锂资源较匮乏和高昂的价格限制了其发展。由于锌金属负极具备低成本、高安全性等优势,锌金属电池引起了人们的广泛关注。然而锌金属负极在充放电过程中遭遇的... 详细信息

锂离子电池具有较高能量密度和功率密度,在当下的电池市场占据重要地位。然而锂资源较匮乏和高昂的价格限制了其发展。由于锌金属负极具备低成本、高安全性等优势,锌金属电池引起了人们的广泛关注。然而锌金属负极在充放电过程中遭遇的枝晶、腐蚀、钝化等问题严重损害了其性能。本文基于目前锌金属负极遇到的主要挑战,分析近几年改善锌金属负极的策略进展,旨在为高性能锌金属负极的应用提供参考。

关键词：锌金属负极电解液人工保护膜导电基体合金化

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镓基复合膜的制备及其对金属锂负极保护的研究

镓基复合膜的制备及其对金属锂负极保护的研究

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作者：马康侯哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

锂金属被视为下一代高比容量、高能量密度新型电池的理想负极材料。然而,循环过程中的枝晶生长,会引发一系列安全问题。因此,如何抑制锂枝晶生长,延长循环寿命,成为近年来此领域的研究热点。金属镓是一种常温下处于液态的金属,在枝晶生... 详细信息

锂金属被视为下一代高比容量、高能量密度新型电池的理想负极材料。然而,循环过程中的枝晶生长,会引发一系列安全问题。因此,如何抑制锂枝晶生长,延长循环寿命,成为近年来此领域的研究热点。金属镓是一种常温下处于液态的金属,在枝晶生长刺入镓滴时会形成锂镓合金,从而阻止枝晶进一步生长。对此,本论文设计了一种复合液态金属镓的保护膜体系。采用磁力搅拌和超声的方法将镓以微米颗粒的形式分散在PVDF-HFP/丙酮溶液中,随后通过旋涂法制备成10μm厚薄膜。为保证薄膜内的镓在电池循环中不会流失,需调整CNT的含量来得到合适孔径与孔隙率的薄膜。通过研究SEM图像,得到最佳质量比为PVDF-HFP:CNT=60:1,此时孔的平均面积为0.57μm,表面孔面积占薄膜的6.22%,镓颗粒负载量最高,分散最均匀。随后分析了镓的引入对PVDF-HFP/CNT薄膜物理化学性质的影响,XRD表明含镓薄膜同样为无定形非晶结构,红外光谱测试表明含镓薄膜官能团种类、数量以及其振动模式未发生变化,镓引入后未改变原有薄膜的物理化学特征。随后进行了电化学测试。Li-Cu电池测试,在0.5m A cm和1m Ah cm条件下裸锂电池循环160圈,而在镓基复合膜保护下循环270圈,表明保护膜能有效抑制枝晶生长,减少副反应发生。Li-Li电池测试,循环条件与Li-Cu测试相同,裸锂电池在750小时后过电位超过200m V,而在镓基复合膜保护下循环超过5000小时,同时过电位平稳维持在6～8m V之间,表明存在镓基复合膜时电池极化较小。Li-LFP电池测试,在1C条件下裸锂电池循环253圈后衰减至80%,而在镓基复合膜保护下则达到473圈。对Li-LFP电池还做了变倍率测试。在4C循环时,裸锂电池比容量在89.0～93.2 m Ah g,而在镓基复合膜保护下为134.4～135.3 m Ah g,表明在循环过程中尤其是在大电流下,镓基复合膜能有效抑制枝晶生长,避免产生大量死锂,内部极化较小。本文最后进行了仿真模拟。当镓颗粒存在时,电场线发生明显扭曲,在顶端处向两侧扩散,在镓颗粒间被压缩。颗粒外侧的顶端和低端电场强度最小,镓颗粒内部最大,为最小处的10.9倍。此外,还模拟了枝晶对锂离子浓度梯度的影响,二维模拟表明在枝晶尖端处锂离子流线密集,而在平坦的电极处稀疏。三维模拟形象展现出靠近枝晶处锂离子浓度逐渐变小,等浓度面发生严重畸变,这是因为锂离子在枝晶处快速沉积,迅速消耗着锂离子。巨大的浓度梯度场导致了空间电场,加剧锂离子在此处富集,进一步促进枝晶生长。以此模型为基础,在枝晶上方放置一层镓基复合膜,可以看出镓颗粒阵列能够把锂离子流线分成多份垂直指向负极,规则的流线使等浓度面很好的平行于负极,有效减小了浓差极化。模拟研究证明镓基复合膜能有效调节锂离子的迁移与扩散行为,从而减小极化,这也解释了Li-Li电池为何能长时间以低过电位循环。

关键词：锂金属电池液态金属镓人工保护膜锂枝晶

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镁金属负极的挑战及改性策略研究进展

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化学研究 2022年第3期33卷 265-271页

作者：陈志竑彭成信上海理工大学材料与化学学院上海200093

镁金属因高比容量、低成本以及低电极电势等优点,是下一代高能电池体系中最有潜力的负极材料之一。然而,镁金属负极在循环过程中常遭受来自含氯电解液的腐蚀,破坏了负极表面的完整,造成负极容量不可逆的损失。并且在低电位环境中,传统... 详细信息

镁金属因高比容量、低成本以及低电极电势等优点,是下一代高能电池体系中最有潜力的负极材料之一。然而,镁金属负极在循环过程中常遭受来自含氯电解液的腐蚀,破坏了负极表面的完整,造成负极容量不可逆的损失。并且在低电位环境中,传统镁盐将先于Mg^(2+)离子还原,在镁金属负极表面形成绝缘的钝化膜,阻碍了Mg^(2+)离子可逆的沉积溶解,影响了充放电库伦效率。此外,由于Mg^(2+)离子不均匀的沉积,导致了负极的枝晶产生和生长,引发电池短路风险。基于目前镁金属负极遇到的主要挑战,从新型镁盐合成、固体界面膜构建、镁金属负极合金化三方面深度分析近几年的相关进展及其作用机制,为促进高性能镁金属负极的应用提供借鉴参考作用。

关键词：镁金属负极电解液 SEI 人工保护膜合金化

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