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中国有色金属学报 2024年

作者：郭姿珠张睿孙旦王海燕黄小兵唐有根中南大学化学化工学院中南大学化学电源湖南省重点实验室湖南文理学院化学与材料工程学院

虽然无负极锂金属电池（AF-LMBs）具有能量密度高、结构简单等优势，但是金属锂在负极集流体界面不可逆的沉积/剥离过程以及与电解液之间的副反应会大量消耗电池中有限的活性锂，导致电池容量迅速衰减。开发高性能的负极集流体是提升AF-... 详细信息

虽然无负极锂金属电池（AF-LMBs）具有能量密度高、结构简单等优势，但是金属锂在负极集流体界面不可逆的沉积/剥离过程以及与电解液之间的副反应会大量消耗电池中有限的活性锂，导致电池容量迅速衰减。开发高性能的负极集流体是提升AF-LMBs循环寿命的有效策略之一。基于此，本文首次研究了商业黄铜箔（Cu-Zn）作为负极集流体在AF-LMBs中的电化学性能，并且结合多种表征技术揭示了Cu-Zn电极在循环过程中的结构演变。与商业Cu箔相比，Cu-Zn含有丰富的亲锂位点，诱导金属锂均匀成核与生长，因此所组装的Cu-Zn||NCM712软包全电池的室温循环寿命从75次增加至117次。此外，研究表明Cu-Zn电极所含的Zn元素会在循环过程中不断溶解，最终在电极表层形成三维多孔结构。

关键词：无负极锂金属电池黄铜集流体富镍三元正极亲锂位点

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石墨烯负载的氧配位钴单原子稳定金属锂负极

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物理化学学报 2021年第11期37卷 4-11页

作者：石浩东李亚光路鹏飞吴忠帅中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023 中国科学院洁净能源创新研究院辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

锂金属具有超高的理论容量(3860 mAh·g^(-1))、低氧化还原电位(-3.04 V)被认为是最具前途的负极材料之一。然而,锂枝晶生长、以及"死锂"等问题阻碍了其实际应用。发展亲锂载体来调控锂成核行为是抑制锂枝的有效方法。本工作中我们采用... 详细信息

锂金属具有超高的理论容量(3860 mAh·g^(-1))、低氧化还原电位(-3.04 V)被认为是最具前途的负极材料之一。然而,锂枝晶生长、以及"死锂"等问题阻碍了其实际应用。发展亲锂载体来调控锂成核行为是抑制锂枝的有效方法。本工作中我们采用石墨烯负载的氧配位钴单原子(Co-O-G SA)作为锂沉积载体,调节锂的成核和生长行为。Co-O-G SA具有均匀的亲锂位点、高电导率、以及高表面积(519m2·g^(-1)),可显著降低锂沉积过程中局部电流密度,提高锂在循环过程中的可逆性。因此,基于Co-O-G SA锂负极在电流密度为1mA·cm^(-2),沉积容量1mAh·cm^(-2)时具有99.9%的库伦效率和优异的倍率性能,在8 mA·cm^(-2)高电流密度下寿命达到1300 h。在对称电池中,Co-O-G SA锂负极(Co-O-G SA/Li)在1 mA·cm^(-2)的电流密度下,电压稳定在18 mV,寿命达到780 h。当匹配硫正极,获得全电池在0.5C(1C=1675 mA·g^(-1))的条件下,具有1002 mAh·g^(-1)的比容量,1000次循环过程中仅有0.036%的容量衰减率。本工作为通过调控单原子的配位环境来实现无枝晶锂负极提供了重要的见解。

关键词：单原子配位环境亲锂位点锂枝晶高比能锂电池

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炔基化的多孔有机聚合物用于抑制锂枝晶生长

炔基化的多孔有机聚合物用于抑制锂枝晶生长

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作者：顾宇中国地质大学(北京)

学位级别：硕士

无限制的锂枝晶生长问题,严重阻碍了锂金属电池的商业化应用。研究发现,提高金属Li沉积基底表面的亲锂性,调控亲锂活性位点在基底表面均匀分布,可以有效优化金属Li沉积过程,引导金属Li均匀沉积,抑制锂枝晶生长。拥有确定氮掺杂构型和sp... 详细信息

无限制的锂枝晶生长问题,严重阻碍了锂金属电池的商业化应用。研究发现,提高金属Li沉积基底表面的亲锂性,调控亲锂活性位点在基底表面均匀分布,可以有效优化金属Li沉积过程,引导金属Li均匀沉积,抑制锂枝晶生长。拥有确定氮掺杂构型和sp杂化碳的炔基化多孔有机聚合物,可以为锂离子提供稳定且丰富的结合位点。本论文在分子水平上原位精确构建多孔材料的亲锂活性中心,然后通过表面修饰的方式将亲锂活性中心均匀地分布在电极表面,并且运用密度泛函理论(DFT)探究了多孔材料与锂离子之间的结合机理。密度泛函理论计算表明,电子密度较高的氮原子和sp杂化碳原子可以与Lewis酸性锂离子发生强相互作用,并且氮原子可以有效地促进多孔有机共轭聚合物和锂离子之间的电荷转移。富电子的氮原子和sp杂化碳原子对于改善多孔材料与锂离子之间的亲和性能具有重要意义。使用含有富电子吡啶氮和sp杂化碳的五乙炔基吡啶作为单体,通过Glaser-Hay偶联反应在铜纳米线基底上生长了均匀连续的氮杂石墨炔薄膜。在0.5 m A/cm电流密度条件下,金属Li在氮杂石墨炔修饰的铜纳米线复合电极表面初始成核过电位为16 m V,铜纳米线表面的成核势垒被显著降低。使用复合电极的锂金属电池可以稳定循环400 h以上,而且库伦效率可以保持在99%以上。在三维电极表面覆盖亲锂性多孔材料,对提升三维电极的电化学性能和抑制锂枝晶的生长具有重要的意义。通过对天然存在的卟啉化合物的改性,提高了亲锂活性中心的含量。应用炔炔偶联反应,调控该聚合物在铜箔表面均匀生长为纳米膜,改善了铜箔表面的亲锂性。含有复合电极的锂电池循环稳定性得到明显的优化,在0.5 m A/cm电流密度下,稳定循环圈数较铜箔电极增加200%以上。此外,在2.0 m A/cm的高电流密度下,也可以稳定循环60圈以上,库伦效率为98%。通过观察金属Li在电极表面的沉积相貌,发现复合电极表面锂枝晶的生长被有效地抑制。在酞菁结构单元中连接乙炔基官能团,添加电子云密度较高的sp杂化碳,不仅丰富了酞菁环本身的共轭电子云密度,而且增添了新的亲锂活性中心,有效地提高了酞菁二炔共轭聚合物对锂离子的亲和性能。在0.5 m A/cm电流密度下,可以稳定循环120圈以上,库伦效率保持在98%以上,而且复合电极表面金属Li沉积有序均匀。酞菁二炔共轭聚合物修饰铜箔用作锂金属电池的电极,不仅提供了新的解决锂枝晶生长的途径,也进一步拓展了四吡咯大环化合物在电化学方面的应用。

关键词：四吡咯炔基聚合物亲锂位点锂枝晶

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