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亲疏水改性聚己内酯及其静电纺丝/静电喷射研究

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亲疏水改性聚己内酯及其静电纺丝/静电喷射研究

作者：王雪婷苏州大学

学位级别：硕士

聚己内酯（PCL,polycaprolactone）为含有酯基的杂链聚合物,以其制成的膜材料或纤维材料,对水接触角在90°左右,这限制了它作为亲水或疏水材料的应用范围。用作生物材料时,由于亲水性较差而影响生物相容性;用作环保型包装等材料时,又因... 详细信息

聚己内酯（PCL,polycaprolactone）为含有酯基的杂链聚合物,以其制成的膜材料或纤维材料,对水接触角在90°左右,这限制了它作为亲水或疏水材料的应用范围。用作生物材料时,由于亲水性较差而影响生物相容性;用作环保型包装等材料时,又因疏水效果一般而不能提供优越的拒液、防玷污性能。因此,本文对PCL进行嵌段共聚改性,通过共聚合引入亲水或疏水链段,制得符合特定浸润性要求的改性PCL,并研究改性材料作为纺织材料时的浸润性能。主要内容如下:（1）PCL-b-WPU亲水嵌段聚合物的制备及其单轴静电纺丝应用以异佛尔酮二异氰酸酯（IPDI）、聚己二醇（PEG-400）、二羟甲基丙酸（DMPA）为原料,在催化剂作用下制备端异氰酸酯基水性聚氨酯（WPU-NCO）;同时,用6-氨基-1-己醇氨解PCL,在链端引入羟基;最终通过催化逐步加成将PCL与WPU嵌段共聚,制备水性聚氨酯嵌段改性PCL（PCL-b-WPU）,实现聚己内酯的亲水改性。通过FTIR、GPC来表征产物结构与分子量。将改性产物溶解于氯仿中,配制成不同浓度的纺丝原液,通过调整静电纺丝工艺参数制得直径分布均匀的微米级纤维膜。采用WCA、MMT对比研究了 PCL膜、PCL-b-WPU膜、PCL-b-WPU纺丝膜的表面浸润性,测得PCL膜接触角为88.6°,吸湿速干等级评价为1,不润湿;亲水嵌段改性后的PCL-b-WPU膜接触角下降至63.8°,吸湿速干等级为3,中速润湿,说明WPU链的引入使得PCL的亲水性能明显改善;由PCL-b-WPU制成的纺丝膜初始接触角为106°,120 s内水滴能完全铺展,且吸湿速干等级评价为5,即水能极快润湿表面。研究初步证实构建粗糙表面有助于亲水材料亲水性能的改善。（2）多孔中空纤维制备及低场核磁共振水分分布测试采用同轴静电纺丝,选择合适的工艺参数,通过改变芯溶剂由亲水PCL-bb-WPU制备不同形貌的微纳米纤维,包括无孔中空纤维、多孔中空纤维,并用SEM测得纤维形貌。采用低场核磁共振技术（LF-NMR）对这两种纤维和（1）中制得的实心纤维内水分的分布及状态进行测定,发现实心纤维、无孔中空纤维、多孔中空纤维这三种纤维中结合水占比分别为14.5%,27.5%,31.1%,说明纤维空腔及纤维壁多孔可吸附结合水,这也为纤维材料通过构筑微结构改善亲水性提供了直接证据。（3）PCL-b-PFPE疏水嵌段改性及其静电喷射工艺探讨以全氟聚醚羧酸（PFPE-COOH）为原料,用N,N’-二环己基碳二亚胺（DCC）活化后,与PCL-OH发生酯化反应,将全氟聚醚嵌段引入PCL大分子链端,制得疏水型嵌段共聚物PCL-b-PFPE。改性产物结构通过FTIR、XPS、EDS进行表征。将产物配制不同浓度的电喷液,通过静电喷射法制备微球,优化相关工艺参数,对微球的表面形貌、粒径大小及分布用SEM、ImageJ进行表征。结果表明,流速增大,制得微球粒径随之增大;电压升高,粒径分布变宽;温度较高有利于溶剂挥发,形成更均匀的微球。此外,电喷液采用的溶剂与环境湿度对微球的表面形貌影响很大,氯仿作溶剂时能呈现较好的微球形貌,混合了N,N’-二甲基甲酰胺的溶剂体系呈“囊坑”形貌;微球表面粗糙度随湿度的增加而增加。不同形貌的微球堆积对水接触角不同,测得湿度为20%,40%,60%,80%时电喷微球涂层对水静态接触角分别为 148.8±1.6°,153.4±2.5°,157.2±1.9°,164.6±3.2°,对应的滚动接触角分别为7.6±0.2°,5.9±0.1°,4.8±0.1°,4.2±0.4°,可见微球表面粗糙度越大,对水接触角越大,疏水效果越好。证实了疏水材料表面粗糙化有利于疏水效果的提升。（4）PCL-b-PFPE疏水嵌段聚合物涤纶织物电喷涂层在不同湿度条件下用电喷微球整理涤纶织物,织物预先经醋丙乳液处理以提供耐久性。发现整理到织物上的微球仍呈现“湿度越大表面越粗糙”的规律。涂层处理后织物对水接触角最高达156.3±2.6°,粘附力低至16.0μN,证实整理后的涤纶织物具有超疏水性能。此外,微球整理对涤纶织物的透气性影响较小,且微球表面微孔的增加可以提高织物的透气性,使涤纶兼具较好的透气性能。

关键词：聚己内酯嵌段改性亲疏水静电纺丝静电喷射

基于氨基酸亲疏水分布的最小离散增量方法识别蛋白质超家族

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内蒙古大学学报（自然科学版） 2006年第4期37卷 416-423页

作者：刘芬李前忠内蒙古大学理工学院物理系呼和浩特010021

摆脱目前常用的基于特征模体来识别超家族的方法,引入单个氨基酸的物理化学性质(亲疏水性质)及其在氨基酸序列中的分布特征参数(分段的方法),利用最小离散增量算法对属于同一结构类的不同超家族进行了识别,总预测成功率令人满意.选取了... 详细信息

摆脱目前常用的基于特征模体来识别超家族的方法,引入单个氨基酸的物理化学性质(亲疏水性质)及其在氨基酸序列中的分布特征参数(分段的方法),利用最小离散增量算法对属于同一结构类的不同超家族进行了识别,总预测成功率令人满意.选取了全α类、全β类、α+β类、α/β类中的各4个超家族分别进行了识别.对全α类的4个超家族,se lf-cons istency检验和jack-kn ife检验可达83.0%,81.2%;对全β类的4个超家族,两种检验均为80.9%;对α+β类的4个超家族,两种检验总成功率最高分别为88.6%,88.0%;识别α/β类的4个超家族时两种检验的结果分别为69.3%和67.6%.

关键词：亲疏水分段离散量最小离散增量

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一锅法制备亲疏水性可调的碳量子点

一锅法制备亲疏水性可调的碳量子点

作者：唐秀平辽宁大学

学位级别：硕士

碳量子点作为一种新兴的荧光材料,在众多应用领域显示出潜在的应用性能,这些领域包括生物传感、生物成像、药物传输、光催化和电催化等。碳量子点展示出了可调的荧光发射性质和化学稳定性,此外还有良好的生物相容性以及低毒性,并且有希... 详细信息

碳量子点作为一种新兴的荧光材料,在众多应用领域显示出潜在的应用性能,这些领域包括生物传感、生物成像、药物传输、光催化和电催化等。碳量子点展示出了可调的荧光发射性质和化学稳定性,此外还有良好的生物相容性以及低毒性,并且有希望成为生物成像以及生物标记领域的新一代的探针。在大多数情况下,由于大多数碳量子点表面含有氧或氮基团,如羧基、羟基和氨基等,所以大多数碳量子点都是亲水性的。然而相比之下,疏水性碳量子点目前很少受到关注,因为合成困难和实际应用中归因于不相容水环境而使其受到限制。目前,疏水性碳量子点的制备通常是在有机溶剂中且有长链有机分子作为表面钝化剂或盖帽分子。其中有机溶剂有十八烯和甲苯,长链有机分子包括十二硫醇、十六烷基胺、十八胺和有机硅烷。在本文中,我们通过一种简单的方法用柠檬酸和巯基乙胺制备出了亲水、疏水或两者同时存在的碳量子点。并通过控制柠檬酸/巯基乙胺的比例和反应时间来调节碳量子点的亲水性或疏水性(或者他们的比例)。荧光探针对于研究微观环境中的有用信息有着很强的敏感性,是一种重要的工具。本文选用1-苯胺基-8-萘磺酸铵盐(ANS)荧光探针研究了两种碳量子点的亲疏水性。

关键词：碳量子点一锅法亲疏水生物成像

亲疏水可逆转换的聚苯胺纳米材料的制备及性能研究

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亲疏水可逆转换的聚苯胺纳米材料的制备及性能研究

中国化学会第十三届胶体与界面化学会议

作者：许华娟宋根萍郭荣扬州大学化学化工学院

响应性材料是指人们能够通过外界刺激来改变其各种性质。在外界刺激下,表面的活性分子化学结构、偶极矩等发生可逆变化。本文在阴离子表面活性剂体系中,掺杂偶氮类化合物,通过化学氧化法制备聚苯胺超疏水表面,其接触角达到152.6°。紫... 详细信息

响应性材料是指人们能够通过外界刺激来改变其各种性质。在外界刺激下,表面的活性分子化学结构、偶极矩等发生可逆变化。本文在阴离子表面活性剂体系中,掺杂偶氮类化合物,通过化学氧化法制备聚苯胺超疏水表面,其接触角达到152.6°。紫外光照射下,偶氮苯由反式转变为顺式,引起表面自由能的变化,从而使得表面的浸润性发生改变,实现超亲水与超疏水之间的可逆转换。

关键词：聚苯胺表面活性剂亲疏水可逆变化

来源： cnki会议评论

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硅橡胶的表面亲疏水改性研究进展

有机硅材料 2017年第S1期31卷 197-201页

作者：向青云熊婷车国勇傅轩漆刚王有治成都硅宝科技股份有限公司成都610041

综述了国内外硅橡胶表面亲疏水改性技术的研究进展,探讨了表面亲疏水改性的应用领域,展望了表面亲疏水改性硅橡胶的发展方向。

关键词：硅橡胶表面改性亲疏水

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水下自修复聚氨酯的合成及表征

水下自修复聚氨酯的合成及表征

作者：胡艳文北京化工大学

学位级别：硕士

自修复材料具有修复损伤、延长材料寿命、提高安全性和稳定性等优点,能有效减少资源浪费并降低安全风险,受到了广泛关注。水下设施一旦受到外界刺激引发材料损伤,将导致设备停工,且水下环境维修作业难度系数高,自修复材料能够自主修复损... 详细信息

自修复材料具有修复损伤、延长材料寿命、提高安全性和稳定性等优点,能有效减少资源浪费并降低安全风险,受到了广泛关注。水下设施一旦受到外界刺激引发材料损伤,将导致设备停工,且水下环境维修作业难度系数高,自修复材料能够自主修复损伤,避免人工作业的危险操作,提高安全性和可靠性,在苛刻的水环境具有重要的应用价值。但由于水的破坏作用,自修复高分子材料在水环境中的应用面临着很大的挑战和限制。与在干燥条件下使用的自修复聚合物相比,水环境下使用的聚合物需要特殊的分子结构设计和组分设计以阻止或者削弱水分子持续性的破坏作用。因此,开发具有能够承受水分子不利影响能力的水下自修复材料成为一个关键的研究方向。为了获得能够在水环境实现修复的聚合物材料,制备了一种由疏水/亲水组分诱导微相分离的水下自修复聚氨酯。首先,红外光谱与紫外光谱证明了含硅氧烷和羧基的聚氨酯的成功合成。然后通过小角X射线散射、原子力显微镜以及拉伸实验证明了该水下自修复聚合物材料的微相分离结构和自修复效率可以通过调节疏水聚二甲基硅氧烷链段和亲水2,2-双（羟甲基）丙酸的含量进行调节。当疏水组分聚二甲基硅氧烷占软段摩尔比20%,亲水组分2,2-双（羟甲基）丙酸占扩链剂摩尔比15%时,聚合物拥有明显的微相分离结构和最高的自修复效率。当材料受损时,损伤界面处聚二甲基硅氧烷（PDMS）疏水链之间通过动态的疏水相互作用而吸引聚集。亲水性羧基之间形成的氢键有利于聚合物链在水下的扩散和渗透。合成的聚合物在去离子水甚至恶劣海水环境下的自修复效率可达99.1%和98.7%。为了获得兼具力学性能和出色自修复性能以及水下稳定性的海水环境自修复材料,通过将邻苯二酚基团引入到超分子网络中,制备了具有可调力学性能的水下自修复聚氨酯。首先通过红外吸收光谱证明了聚氨酯的成功合成,然后通过紫外、拉曼光谱以及外加金属离子溶液时聚合物溶液状态的改变证明了邻苯二酚功能基团的成功引入以及邻苯二酚具有与金属离子的配位能力。通过调控赖氨酸-多巴胺含量、聚四氢呋喃分子量、金属离子种类和合成条件等因素实现了对水下自修复聚氨酯力学性能和自修复性能的调控。当赖氨酸-多巴胺的投料比为扩链剂摩尔比的20%,聚合物的拉伸强度为31.07±1.62 MPa,修复后拉伸强度可达到25.40±3.51MPa,实现81.76±2.57%的自修复效率。人工海水中浸泡72 h后,其力学强度保持在31.57±2.57 MPa,展现出优异的耐水性。当材料破损时,一方面,水分子能够加速链段的迁移,促进可逆键的动态交换,另一方面,破损产生新界面,暴露的邻苯二酚基团可以与海水环境中的Ca2+和Mg2+自发形成Ca2+/Mg2+-邻苯二酚配位键,从而诱导了材料的水下自修复。本文提出的设计策略可以扩展自修复聚合物的应用范围,特别是在水环境中;为制备能够适应恶劣海洋环境的兼具力学性能、自修复能力和耐水性的材料提供了设计思路。

关键词：水下自修复亲疏水微相分离邻苯二酚力学性能

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一种载样简单的多重可视化PCR微芯片

遗传 2017年第6期39卷 525-534页

作者：陈建伟邵宁张雨晨朱元首杨立桃陶生策上海交通大学系统生物医学研究院系统生物医学教育部重点实验室上海200240 上海交通大学生命科学与技术学院上海200240

在核酸检测领域急需一种能够经济、快速、操作简便且同时检测多个靶标的新技术。常规多重PCR能够同时扩增多个靶标,但由于在一个试管中引物间的相互作用和竞争,重数往往受到限制。本研究设计了一种操作简单的多重PCR芯片,可以同时进行5... 详细信息

在核酸检测领域急需一种能够经济、快速、操作简便且同时检测多个靶标的新技术。常规多重PCR能够同时扩增多个靶标,但由于在一个试管中引物间的相互作用和竞争,重数往往受到限制。本研究设计了一种操作简单的多重PCR芯片,可以同时进行54个靶标的扩增。芯片结构简单,一条微通道将正下方平行排列的多个微孔连接在一起,微通道只留加样口和出样口。同时整个微通道呈疏水状态,微孔呈亲水状态。将不同的引物对和低溶点琼脂糖提前固定于不同的微孔中,通过一次加入PCR mix,并加入矿物油推动PCR mix进入到每个微腔室中,同时微孔也被矿物油相互隔离避免交叉反应。加样后将芯片放置于平板PCR仪上进行扩增,在整个反应过程中低溶点琼脂糖呈液态,反应结束后凝固成固体,便可引入核酸染料进行染色,最后利用自制小型的紫外照射仪上进行可视化检测和拍照记录。利用此平台成功实现了对7种非常重要和常用的转基因作物靶标的并行检测,结果显示此平台具有较高的灵活性和特异性。此技术经过进一步优化可应用于包括转基因检测在内的多重核酸检测领域。

关键词：多重PCR 微芯片亲疏水低溶点琼脂糖转基因作物检测

常温下“不完全浸润的有序单层水”和分子尺度亲水性

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中国科学：物理学、力学、天文学 2016年第5期46卷 69-78页

作者：王春雷方海平中国科学院上海应用物理研究所中国科学院微观界面物理与探测重点实验室水科学与技术研究室上海201800

传统的亲疏水理论认为,表面的亲疏水性质在宏观和微观是一致的.本文回顾了常温下宏观与微观表现不一致的一种浸润现象:"不完全浸润的有序单层水",即宏观上有水滴的疏水表面上,微观分子尺度上反而存在亲水表面才有的致密单分子厚度的水层... 详细信息

传统的亲疏水理论认为,表面的亲疏水性质在宏观和微观是一致的.本文回顾了常温下宏观与微观表现不一致的一种浸润现象:"不完全浸润的有序单层水",即宏观上有水滴的疏水表面上,微观分子尺度上反而存在亲水表面才有的致密单分子厚度的水层,体现疏水表面的液滴和体现亲水表面的致密单分子水层共存于一个表面上,导致分子尺度亲水性现象.近几年来,人们通过数值模拟和实验发现,许多真实材料表面也存在类似现象,显示这种表面浸润现象可能广泛存在.在应用方面,这种有序水可以明显的减小亲水界面上的阻尼,这对过滤膜、植入人体器官和船舶表面减阻应用都有重要意义.

关键词：亲疏水常温不完全浸润的有序单层水分子尺度亲水性亲水表面减阻

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活性炭材料的吸附抗水特性研究

活性炭材料的吸附抗水特性研究

作者：王梦容山东大学

学位级别：硕士

随着碳中和碳达峰等环保政策的完善和普及,煤炭高效清洁利用应运而生,碳基材料凭借多孔结构、容易制备和吸附能力强等特点得到较多关注。然而,脱除的气态污染物中常常携带水蒸气,导致催化剂失活脱除效率降低,虽然炭材料凭借较强吸附能... 详细信息

随着碳中和碳达峰等环保政策的完善和普及,煤炭高效清洁利用应运而生,碳基材料凭借多孔结构、容易制备和吸附能力强等特点得到较多关注。然而,脱除的气态污染物中常常携带水蒸气,导致催化剂失活脱除效率降低,虽然炭材料凭借较强吸附能力可减弱水蒸气的影响,但水蒸气影响不可忽视。因此,本文通过气相反应法、酸碱反应法等对炭材料进行活化,改善表面特性,并使用磷钨酸进一步进行表面抗水改性,将所制备的炭材料应用于烟气脱硝和挥发性有机物(VOCs)脱除领域来检测炭材料的抗水性能、亲疏水特性以及再生效果,借助Gaussian软件进行密度泛函理论(DFT)模拟探究H2O作用于炭材料表面机理过程。主要内容如下:(1)使用气相反应法,选择CO2为活化气体组分,活化准东煤制备炭材料,先酸化去矿,再采用一步活化法,制备炭材料,使用CO2气体组分活化制备的煤基炭材料相较于未使用CO2,在表面基团、孔隙结构等表面结构特性表现出更优性能,前者比表面积可达708.6 m2/g,湿烟气下NOx穿透时间最长为410 s,后者穿透时间仅为230 s。(2)利用酸碱反应法进行活化改性,以木质素含量丰富的椰壳为原料,探究酸碱活化浓度对炭材料表面亲疏水特性的影响,并将炭材料应用于湿烟气脱除NOx和净化VOCs领域,通过表征手段分析机理过程,样品KOH-2g-AC的比表面积为1222.23 m2/g,以VOCs为污染物测试再生性能。(3)使用表面疏水试剂进行表面抗水改性,筛选出磷钨酸(HPW)对炭材料表面抗水性改性具有较好效果,改性后的炭材料在湿烟气下的穿透时间略长于干烟气条件下,在吸附VOCs时,吸附效果相对欠佳的20%-HAC经HPW改性后,在水蒸气含量为8%.vol的VOCs下,表面出较好抗水性能。(4)使用模拟软件(Gaussian)对进行DFT计算,探究炭材料表面与H2O分子间的相互作用机理,通过计算炭材料表面基团、单/双活性位存在时与H2O分子相互反应过程的吉布斯自由能,以及不同温度下可能存在的反应路径,中低温下系统能垒为243.79 kJ/mol,分析炭材料表面特性对H2O的影响。综上所述,本文基于两种不同类型的炭材料,使用不同活化方法改善表面亲疏水,并通过负载杂多酸增强抗水性的表面改性方法,制备出适用于不同环境下的炭材料,使用DFT分子模拟进一步研究机理过程和反应路径,为抗水炭材料制备和研究提供一定的指导意义。

关键词：活性炭亲疏水吸附 DFT模拟反应机理