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交联网络和纳米填料对弹性体材料力学疲劳失效影响机制的分子动力学模拟研究

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交联网络和纳米填料对弹性体材料力学疲劳失效影响机制的分子动力...

作者：厉珂北京化工大学

学位级别：硕士

了解弹性体在周期性加载下的疲劳机理对制备高性能弹性体纳米复合材料具有重要意义。弹性体交联网络和填充的纳米粒子都会对材料的结构和疲劳性能产生重要影响。本论文采用粗粒度分子动力学模拟方法,研究了交联剂类型、交联密度对形成... 详细信息

了解弹性体在周期性加载下的疲劳机理对制备高性能弹性体纳米复合材料具有重要意义。弹性体交联网络和填充的纳米粒子都会对材料的结构和疲劳性能产生重要影响。本论文采用粗粒度分子动力学模拟方法,研究了交联剂类型、交联密度对形成的化学交联网络的影响,以及交联网络、纳米填料粒径、填充分数等对动态周期载荷条件下的断键和力学疲劳性能的影响,并阐述了其分子机理。(1)研究了交联剂类型和交联密度对弹性体复合材料疲劳性能的影响。研究结果表明,在交联剂分子数目和成键能力相同的情况下,与单硫和双硫体系相比,多硫体系中弹性体分子链更容易解缠结和取向,因此弹性体分子链能均匀承受拉伸应力,有利于避免橡胶分子的断裂;而随着交联密度的增加,交联网络的尺寸会明显增加,表现为链均网链分子量的增大,并于一定程度后增加平缓。在刚达到饱和交联网络尺寸时,即为最佳交联密度,此时阻碍分子链断裂的能力最强;(2)填料粒径的减小及填充分数的适当增加会增强复合材料的疲劳性能,具体表现在体系总断键数目的减少和循环疲劳下的拉伸应力增加,但过高的填充量会促使交联点间基体键的断裂,使得在大应变下损耗因子增加,填料网络的破坏效应明显,不利于循环剪切下力学性能的保持。本研究加深了分子水平上对弹性体交联网络的形成及其与材料疲劳性能之间的关系理解,并探讨了微观上的断键机制,以期为制备高性能抗疲劳弹性材料提供指导。

关键词：弹性体材料分子动力学模拟疲劳失效交联网络纳米复合材料

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交联网络中的可重叠社团结构分析算法

华南理工大学学报（自然科学版） 2008年第5期36卷 19-23页

作者：赵鹏蔡庆生王清毅安徽大学计算智能与信号处理教育部重点实验室安徽合肥230039 中国科学技术大学计算机科学技术系安徽合肥230027

现有的社团结构分析算法都是针对非交联结构的复杂网络,并且大多数是将网络划分为若干相互分离的社团,无法对彼此重叠、互相关联的社团结构进行分析.文中根据交联网络的结构特点,提出了一种交联网络中的可重叠社团结构分析算法(IBCPM算... 详细信息

现有的社团结构分析算法都是针对非交联结构的复杂网络,并且大多数是将网络划分为若干相互分离的社团,无法对彼此重叠、互相关联的社团结构进行分析.文中根据交联网络的结构特点,提出了一种交联网络中的可重叠社团结构分析算法(IBCPM算法),并利用该算法对用户收藏文章的交联网络进行了社团结构分析,对所获得的社团结构进行了统计分析.实验结果证明了文中算法的有效性及效率.

关键词：复杂网络交联网络社团结构算法

基于三维交联网络涂层构筑纤维素纸基复合隔膜及锂离子电池性能研究

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基于三维交联网络涂层构筑纤维素纸基复合隔膜及锂离子电池性能研...

作者：曾欣宇武汉纺织大学

学位级别：硕士

随着储能锂离子电池的发展,电池所需达到的能量密度、放电效率、充放电电压等性能要求进一步提高。因此,电池的各部件也同时面临着性能提升的要求。作为拥有锂离子电池“第三电极”之称的隔膜,商业应用最为广泛的依然还是传统的聚烯烃... 详细信息

随着储能锂离子电池的发展,电池所需达到的能量密度、放电效率、充放电电压等性能要求进一步提高。因此,电池的各部件也同时面临着性能提升的要求。作为拥有锂离子电池“第三电极”之称的隔膜,商业应用最为广泛的依然还是传统的聚烯烃类隔膜。然而,这类聚烯烃隔膜对于快速导锂、性能稳定、安全保障等一系列要求早已不能满足。在各种新型隔膜中,无纺布类隔膜以其独特的结构优势和易于大规模生产的特点脱颖而出。然而在应用于电池隔膜之前,无纺布由于固有的孔径缺陷需要进行进一步表面改性。在各类改性材料中,聚合物电解质以其优异的电解液亲和性得到了广泛的关注,其高吸液率能够有效改善隔膜与电极之间的界面兼容性,从而降低电池运行过程中的极化问题。然而,传统聚合物电解质作为涂层在长期循环过程中会由于电解液的溶胀而结构坍塌,并最终导致微短路现象及循环性能的衰退。卫生纸是由湿法造纸过程形成的纤维素类无纺布,其环境友好、亲液性强、热稳定性优异,近年来受到电池领域的广泛关注。基于此,本论文以纸为支撑材料,通过表面多种交联网络涂层的构建实现了纸基复合隔膜的制备,并详细研究了物化性能与电池性能。在交联组分的选取上,本论文采用了超支化聚乙烯亚胺(PEI),PEI与电解液良好的亲和性及内部空腔,预期可提高电解质膜的吸液性能与锂离子电导率。PEI外围较多的胺基将利于形成多重交联键,增强涂层的结构稳定性。具体研究内容如下:(1)将聚偏氟乙烯-六氟丙烯(PVDF-HFP)、PEI、纳米二氧化硅构筑的杂化交联网络电解质引入到纸基无纺布表面,得到交联复合膜CS(5:2)、CS(5:1)、CS(10:1)、CS(20:1)、CS(1:0)。其中,PVDF-HFP是常用的聚合物基体材料,PEI为交联剂,纳米Si O用于进一步提高涂层的热稳定性与阻燃性能。由于C-F键较强的极性以及胺基的亲核性,PVDF-HFP与PEI可以快速发生化学反应,形成新的化学键C=N结构,并成功实现杂化交联电解质在纸基无纺布表面的构建。研究发现,交联复合隔膜的断裂强度大幅提升,约为9.9 MPa。另外,与传统电解质涂层相比,交联涂层的构建明显改善了电池的充放电性能与循环稳定性。(2)以环氧封端的聚二甲基硅氧烷(PDMSDGE)与超支化PEI构建单交联网络,并引入到纸基无纺布表面,得到交联复合膜2:1、4:1、8:1。其中,PEI中的胺基与PDMSDGE的端基环氧可发生开环反应,并通过逐步聚合机理形成交联网络。通过交联比例的改变,该复合膜的最高拉伸强度可达9.3 MPa,电化学稳定窗口可达4.7 V。但是,由于聚二甲基硅氧烷的表面能较低且涂层内部孔洞不够丰富,电解质膜的传锂性能不够理想。(3)通过PDMSDGE、PEI和PVDF-HFP三者之间的反应在纸基无纺布表面引入了双交联网络电解质,得到复合膜CS(2:1:10)。其中,PDMSDGE与PEI之间形成一级网络;在此基础上,通过PEI中残留胺基与PVDF-HFP的反应形成二级交联网络。研究发现,与单交网络相比,双交联网络涂层的构建可以大幅提升膜的拉伸强度,约为19.9 MPa。同时,双交联网络涂层的构建可使装配电池经过200次循环后依然保持着稳定的充放电比容量。

关键词：锂离子电池隔膜纸交联网络力学稳定性循环稳定性

交联网络对EPDM/POE共混胶耐老化及耐高温性能的影响

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橡塑技术与装备 2023年第7期49卷 42-47页

作者：公维颖张勇邓涛青岛科技大学高分子科学与工程学院山东青岛266042 漯河利通液压科技股份有限公司河南漯河462000

研究了通过调控硫载体(TMTD)和过氧化物(DCP)的比例,在三元乙丙橡胶(EPDM)/聚烯烃弹性体(POE)共混胶硫化和热氧老化过程中交联网络结构的变化,对共混胶热氧老化前后常温及高温拉伸力学行为的影响。研究表明,加入硫载体TMTD后,可显著缩... 详细信息

研究了通过调控硫载体(TMTD)和过氧化物(DCP)的比例,在三元乙丙橡胶(EPDM)/聚烯烃弹性体(POE)共混胶硫化和热氧老化过程中交联网络结构的变化,对共混胶热氧老化前后常温及高温拉伸力学行为的影响。研究表明,加入硫载体TMTD后,可显著缩短共混胶的t90,但当TMTD加入量为2份时,反而略微延长t90;同时TMTD的加入,热氧老化前,可显著提高共混胶的模量,常温拉伸条件下,改善共混胶的拉伸强度,高温拉伸条件下,提高共混胶的耐高温性能;热氧老化后,共混胶常温拉伸力学性能整体相当,高温拉伸条件下,拉伸强度和拉断伸长率下降明显。

关键词：乙丙橡胶聚烯烃弹性体交联网络力学性能

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GAP黏合剂体系交联网络结构研究

高分子学报 2016年第4期26卷 464-470页

作者：邓竞科李国平罗运军北京理工大学材料学院北京100081

为改善聚叠氮缩水甘油醚(GAP)黏合剂体系的网络结构,分别考察了GAP与二官能度的甲苯二异氰酸酯(TDI)或异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)预聚、缩二脲多异氰酸酯(N-100)与二官能度固化剂的种类和配比对GAP弹性体力学性能、网络结构参数、网络结... 详细信息

为改善聚叠氮缩水甘油醚(GAP)黏合剂体系的网络结构,分别考察了GAP与二官能度的甲苯二异氰酸酯(TDI)或异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)预聚、缩二脲多异氰酸酯(N-100)与二官能度固化剂的种类和配比对GAP弹性体力学性能、网络结构参数、网络结构完整性以及拉伸断面形貌的影响.结果表明,将GAP与TDI预聚可提高体系交联网络结构的完整性,同时提高弹性体的断裂延伸率和最大拉伸强度.适量加入二官能度异氰酸酯能改善体系的网络结构完整性,由于预聚体中TDI与IPDI结构和反应活性的差别,GAP/TDI/N-100弹性体在N-100与TDI质量比为7∶3时体系网络结构最完整,而GAP/IPDI/N-100弹性体在N-100与IPDI质量比为5∶5时体系网络结构最完整;在相同的N-100含量下GAP/IPDI/N-100体系比GAP/TDI/N-100体系强度高,延伸率略低.随着N-100含量的减少,GAP/TDI/N-100体系最大拉伸强度(δ_m)从0.66 MPa降低到0.32 MPa,断裂延伸率(ε_b)从104.6%提高到506.3%;GAP/IPDI/N-100体系强度在W(N-100)∶W(IPDI)=7∶3时达到最大值0.69 MPa,断裂延伸率从103.2%提高到391.4%.扫描电镜(SEM)结果表明,弹性体的拉伸断面形貌与弹性体的网络结构完整性和力学性能具有良好的对应关系.

关键词：聚叠氮缩水甘油醚交联网络力学性能网络结构

通用橡胶/硫磺/DM体系硫化中的交联网络演变

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高分子材料科学与工程 2011年第5期27卷 129-132页

作者：张萍张合伟赵树高青岛科技大学橡塑材料与工程教育部重点实验室山东青岛266042

通过对不同硫化时间的顺丁橡胶(BR)、丁苯橡胶(SBR)、天然橡胶(NR)胶料的转矩硫化仪转矩值、交联密度、凝胶含量变化规律及胶料溶解情况的分析,研究了三种通用聚二烯烃橡胶硫化过程中交联网络形成过程。结果表明,硫磺/二硫代二苯并噻唑(... 详细信息

通过对不同硫化时间的顺丁橡胶(BR)、丁苯橡胶(SBR)、天然橡胶(NR)胶料的转矩硫化仪转矩值、交联密度、凝胶含量变化规律及胶料溶解情况的分析,研究了三种通用聚二烯烃橡胶硫化过程中交联网络形成过程。结果表明,硫磺/二硫代二苯并噻唑(DM)硫化体系的三种胶料在硫化初期(硫化诱导期)产生了类似于支化的初级交联;在硫化起步期就形成了连续的、无限大的基本交联网络结构;在热硫化期,交联网络进一步完善,并逐步加密。与N-叔丁基-2-苯并噻唑次磺酰胺(NS)体系相比,网络结构演变的过程相同,但网络发展的各个阶段的速度有所不同。

关键词：天然橡胶顺丁橡胶丁苯橡胶硫化过程交联网络

双酚F环硫/环氧树脂/胺体系固化反应及其交联网络的研究

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北京化工大学学报（自然科学版） 2014年第5期41卷 59-64页

作者：尚子扬张军营马莎莎程珏北京化工大学材料科学与工程学院碳纤维及功能高分子教育部重点实验室北京100029

合成了双酚F环氧/环硫树脂,采用元素分析、红外光谱分析和核磁共振光谱分析确定了合成树脂的结构,对比研究了环硫基团/环氧基团为0/100、15/85和50/50(质量比)的双酚F环硫/环氧树脂与脂环胺DMDC固化剂体系的固化行为。通过差示扫描量热... 详细信息

合成了双酚F环氧/环硫树脂,采用元素分析、红外光谱分析和核磁共振光谱分析确定了合成树脂的结构,对比研究了环硫基团/环氧基团为0/100、15/85和50/50(质量比)的双酚F环硫/环氧树脂与脂环胺DMDC固化剂体系的固化行为。通过差示扫描量热仪(DSC)、动态力学热分析仪(DMTA)等手段研究了固化剂配比对体系固化程度、固化物的模量和玻璃化转变温度的影响,结果显示:当环硫基团质量分数从0分别增加到15%和50%时,环硫/环氧树脂/胺体系不仅固化速度加快,且固化剂用量相应减少约15%和50%,说明胺基与环硫基团开环反应形成的—SH或—S-可作为固化剂进一步与环氧基团和环硫基团进行开环反应;另一方面,固化物的模量和玻璃化转变温度有所提高,说明环硫树脂固化物交联网络更密集,也证明了环硫/环氧树脂的固化反应行为与环氧树脂存在不同。

关键词：环硫/环氧树脂胺固化剂固化反应交联网络

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橡胶复合材料的Mullins效应

工程塑料应用 2024年第6期52卷 70-81页

作者：宋义虎李承宇高分子合成与功能构造教育部重点实验室杭州310027 浙江大学高分子科学与工程学系杭州310027

橡胶复合材料在大应变加载-卸载循环作用下总是发生应变软化和滞后性回复行为,即Mullins效应。该效应显著影响材料在循环载荷作用下的使役行为及其结构稳定性,但120年以来Mullins效应机理争议极大,其理论模型难以有效指导橡胶材料加工和... 详细信息

橡胶复合材料在大应变加载-卸载循环作用下总是发生应变软化和滞后性回复行为,即Mullins效应。该效应显著影响材料在循环载荷作用下的使役行为及其结构稳定性,但120年以来Mullins效应机理争议极大,其理论模型难以有效指导橡胶材料加工和Mullins效应调控。通过分析已提出的“填料结构”、填料-橡胶界面、橡胶相“破坏”等主要Mullins效应机理及其缺陷,结合Mullins效应所伴随的微观结构变化扼要介绍“破坏模型”及其理论的主要学术思想、应用和局限性,阐明理论研究分歧的主要原因。结合作者课题组的工作提出Mullins效应的黏弹性机制,展示若干Mullins效应调控策略,进一步展望理论研究和调控技术的发展方向。

关键词：橡胶复合材料 Mullins效应应变软化交联网络

化学交联网络对少烟NEPE推进剂力学性能的影响

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含能材料 2009年第3期17卷 265-268页

作者：张伟樊学忠谢五喜张腊莹杨彩宁陈永铎蔚红建西安近代化学研究所陕西西安710065

应用平衡溶胀法和动、静态力学性能测试方法研究了少烟NEPE推进剂的固化参数、增塑比和交联剂含量等因素对推进剂交联网络结构和力学性能的影响。结果表明,少烟NEPE推进剂的交联密度、初始模量和抗拉强度等在固化参数为1.5时达到最大,... 详细信息

应用平衡溶胀法和动、静态力学性能测试方法研究了少烟NEPE推进剂的固化参数、增塑比和交联剂含量等因素对推进剂交联网络结构和力学性能的影响。结果表明,少烟NEPE推进剂的交联密度、初始模量和抗拉强度等在固化参数为1.5时达到最大,并随增塑比降低,交联剂(CA)含量增大而逐渐增大;推进剂的延伸率随固化参数和交联剂含量增大而逐渐降低,随增塑比增大而增大;推进剂的力学损耗随增塑比和交联剂含量增大而增大;但推进剂的玻璃化温度和次级转化温度随固化参数、增塑比和交联剂含量的变化不大(-33℃和-56℃)。

关键词：材料力学 NEPE推进剂交联网络力学性能