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Au/Cu-Co催化剂上甘油选择性氧化制二羟基丙酮的研究

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化学研究 2024年第3期35卷 189-197页

作者：刘墨如杨金海赵宁肖福魁李巧玲中北大学化学与化工学院山西太原030051 中国科学院煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001

二羟基丙酮(DHA)是甘油选择性氧化的高附加值产物,在农业、医药等领域具有重要的应用价值。本文以溶胶-凝胶法和硬模板法制备的CuO和Cu-Co金属氧化物复合材料为载体并负载金制备了催化剂,研究了其在非碱性条件下催化甘油氧化为二羟基丙... 详细信息

二羟基丙酮(DHA)是甘油选择性氧化的高附加值产物,在农业、医药等领域具有重要的应用价值。本文以溶胶-凝胶法和硬模板法制备的CuO和Cu-Co金属氧化物复合材料为载体并负载金制备了催化剂,研究了其在非碱性条件下催化甘油氧化为二羟基丙酮的性能。活性评价结果表明,Au/Cu_(0.75)Co_(0.25)催化剂具有最高的催化活性,表现出了良好的选择性,在最佳的反应条件下,甘油转化率为69.0%,DHA选择性为99.7%,催化剂较高的活性可能是由于Co的加入增强了Au与载体之间的相互作用,使得电子云密度更容易向Au发生偏移从而形成更多的Au^(0)物种并且提高了Au的颗粒分散度,Au^(0)的增加有利于形成更多的晶格氧物种O_(latt),从而增强了甘油的活化和转化,更小的Au粒径也有利于催化剂上甘油的吸附和活化,从而促进了DHA的生成。

关键词：甘油二羟基丙酮金基催化剂非碱性条件

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发掘转运蛋白使大肠杆菌高效生产1，3-二羟基丙酮

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发掘转运蛋白使大肠杆菌高效生产1，3-二羟基丙酮

作者：张春洁长春工业大学

学位级别：硕士

1,3-二羟基丙酮(DHA)是一种重要的三碳化合物,可作为生化原料和合成试剂使用,被用于精细化工、食品、化妆品以及医疗等诸多行业。合成DHA的主要途径有化学合成法和微生物发酵法。相比于化学合成法,微生物发酵法对环境友好,符合绿色发展... 详细信息

1,3-二羟基丙酮(DHA)是一种重要的三碳化合物,可作为生化原料和合成试剂使用,被用于精细化工、食品、化妆品以及医疗等诸多行业。合成DHA的主要途径有化学合成法和微生物发酵法。相比于化学合成法,微生物发酵法对环境友好,符合绿色发展理念。本研究利用大肠杆菌微生物发酵法来生产DHA。尽管目前在微生物发酵法生产DHA方面已经做出了很多成果,但是利用转运蛋白来进一步提高DHA产量的研究甚少。本研究通过构建E.coli ATCC 8739来源的转运蛋白质粒文库,以产DHA的TZ-249作为宿主菌,对DHA相关转运蛋白进行了筛选与鉴定,主要内容包括:(1)构建E.coli ATCC 8739来源的转运蛋白质粒文库从转运体分类数据库(TCDB)中收集了E.coli ATCC 8739来源的转运体信息,通过无缝克隆和CPEC法构建了转运蛋白过表达质粒文库,包含了399个转运蛋白过表达质粒。(2)DHA相关转运蛋白的筛选将构建的转运蛋白过表达质粒分别导入宿主菌TZ-249中,通过摇瓶发酵、测定DHA产量筛选对DHA产量提高有帮助的转运蛋白。(3)DHA相关转运蛋白基因的敲除与过表达将通过质粒文库筛选得到的转运蛋白基因在宿主菌TZ-249基因组上利用λRed同源重组两步法以及CRISPR-Cas9基因编辑技术进行敲除与过表达。(4)TZ系列菌株发酵将改造后的菌株TZ-260、TZ-261、TZ-262、TZ-263、TZ-264、TZ-265、TZ-266、TZ-267、TZ-268、TZ-269、TZ-270、TZ-271分别进行摇瓶发酵,测定DHA产量。将菌株TZ-267进行5 L发酵罐发酵培养,测定DHA产量。最终,过表达转运蛋白基因ara J的菌株TZ-267与对照菌株TZ-249相比,摇瓶发酵DHA产量提升最为明显,72 h达到了21.4 g/L,提高了0.72倍。菌株TZ-267 5L发酵罐发酵32 h后DHA产量达到121.1 g/L。

关键词：大肠杆菌二羟基丙酮转运蛋白质粒文库代谢工程

光电解水制氢耦合甘油选择性氧化制二羟基丙酮研究

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光电解水制氢耦合甘油选择性氧化制二羟基丙酮研究

作者：陈望松北京化工大学

学位级别：硕士

甘油选择性氧化制备二羟基丙酮(DHA)是实现甘油高值转化的重要路径。传统催化方法(如酶催化,热催化)虽然可以获得较高的DHA选择性和得率,但通常需要较为苛刻的反应条件,并且使用贵金属催化剂以及需要额外氧化剂。太阳能驱动的光电催化(P... 详细信息

甘油选择性氧化制备二羟基丙酮(DHA)是实现甘油高值转化的重要路径。传统催化方法(如酶催化,热催化)虽然可以获得较高的DHA选择性和得率,但通常需要较为苛刻的反应条件,并且使用贵金属催化剂以及需要额外氧化剂。太阳能驱动的光电催化(PEC)技术可以在室温常压条件下实现对甘油的选择性氧化,并且可以耦合阴极制氢,为甘油氧化制DHA提供了一条绿色高效的反应路径。但当前光电催化甘油氧化制DHA仍面临产物选择性较低(羟基的优先吸附,同时促进DHA在光阳极表面的脱附;另外BiO表面在光生空穴作用下能够产生具有温和氧化能力的吸附态羟基自由基,可以实现对甘油的选择性氧化。(2)为了实现对催化剂自身氧化能力的调控以及拓展适用于甘油氧化光阳极材料的种类,通过两步水热法制备了Zn InS/Ti O复合光阳极。将该光阳极材料用于甘油氧化反应,在1.0 V vs.RHE反应电压,p H=2实验条件下,Zn InS/Ti O对DHA的选择性达到72%。通过紫外-可见光漫反射测试、电化学阻抗等方法证明了Ti O和Zn InS材料的复合拓展了光阳极的光吸收范围,促进光生载流子定向移动,进而提高了甘油PEC氧化反应活性。此外,对Zn InS/Ti O促进甘油选择性氧化制备DHA机理进行了分析,证明宽窄带隙材料的复合加快了光生载流子的分离,其中光生空穴转移到价带更正的Zn InS上,通过Zn InS温和的氧化能力实现了对甘油的选择性氧化制备DHA。

关键词：光电催化甘油二羟基丙酮制氢复合光阳极

二羟基丙酮免晒美黑凝胶的配方设计与功效研究

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日用化学工业 2021年第4期51卷 319-323,337页

作者：杨艺徐建赵梦恬曹高广东药科大学医药化工学院广东中山528458 广东省化妆品工程技术研究中心广东中山528458

研究了二羟基丙酮美黑凝胶中增稠剂的种类和用量、溶剂配比、二羟基丙酮的含量和制备工艺对配方的影响,通过外观、铺展性等感官评价和稳定性、功效性研究,综合确定较优配方,为二羟基丙酮免晒美黑凝胶的开发提供理论依据。结果表明,二羟... 详细信息

研究了二羟基丙酮美黑凝胶中增稠剂的种类和用量、溶剂配比、二羟基丙酮的含量和制备工艺对配方的影响,通过外观、铺展性等感官评价和稳定性、功效性研究,综合确定较优配方,为二羟基丙酮免晒美黑凝胶的开发提供理论依据。结果表明,二羟基丙酮免晒美黑凝胶的增稠剂宜用2%质量分数的羟乙基纤维素;溶剂以乙醇、丙二醇和丙三醇质量比为10︰5︰3复配;较优工艺为加热溶解增稠剂,冷却后再添加二羟基丙酮;二羟基丙酮的含量为3%~17%时能够呈现类似晒黑的着色。

关键词：二羟基丙酮化妆品免晒美黑剂皮肤白度测试

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微生物法生产二羟基丙酮的研究进展

生物工程学报 2009年第6期25卷 903-908页

作者：许晓菁陈询晋明芬武晓炜王祥河天津大学化工学院天津300072 天津工业微生物研究所天津300462

以下综述了微生物发酵法制备二羟基丙酮的研究进展。利用微生物发酵法生产二羟基丙酮比化学合成法具有更大的优势,氧化葡萄糖酸杆菌是二羟基丙酮工业发酵生产中最有应用价值的菌株。发酵过程中底物、产物、氧气、菌体量等各种因素都会... 详细信息

以下综述了微生物发酵法制备二羟基丙酮的研究进展。利用微生物发酵法生产二羟基丙酮比化学合成法具有更大的优势,氧化葡萄糖酸杆菌是二羟基丙酮工业发酵生产中最有应用价值的菌株。发酵过程中底物、产物、氧气、菌体量等各种因素都会对二羟基丙酮产量产生影响,在各种发酵方式中反复流加工艺和固定化发酵工艺最有前途。重组菌株的构建和发酵工艺的优化是将来微生物发酵生产二羟基丙酮的发展方向。

关键词：二羟基丙酮发酵底物抑制产物抑制反复流加工艺固定化

柱前衍生HPLC-UV法检测蜂蜜中二羟基丙酮的方法研究

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蜜蜂杂志 2023年第12期43卷 11-13页

作者：王圣义胡娟湖北省扬子江蜂业有限公司

建立一种柱前衍生HPLC-UV法检测蜂蜜中二羟基丙酮的方法。采用2m L 3.0 g/L的二硝基苯肼溶液进行二羟基丙酮的柱前衍生，在364nm处进行检测。该方法在2～40 mg/kg范围内线性关系良好，提取回收率在102%～110%之间，方法的检测限为0.5 mg... 详细信息

建立一种柱前衍生HPLC-UV法检测蜂蜜中二羟基丙酮的方法。采用2m L 3.0 g/L的二硝基苯肼溶液进行二羟基丙酮的柱前衍生，在364nm处进行检测。该方法在2～40 mg/kg范围内线性关系良好，提取回收率在102%～110%之间，方法的检测限为0.5 mg/kg。该方法检测限低，准确度高，可用于蜂蜜中二羟基丙酮的检测。

关键词：衍生法蜂蜜二羟基丙酮高压液相色谱法

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锡催化二羟基丙酮制备乳酸甲酯及其反应过程

北京石油化工学院学报 2022年第4期30卷 1-5,12页

作者：贾豪强姜博孙培永姚志龙张胜红北京石油化工学院新材料与化工学院恩泽生物质精细化工北京市重点实验室北京102617

采用间歇式反应器考察了甲醇溶剂中不同金属盐催化1,3-二羟基丙酮(DHA)制备乳酸甲酯的性能及其反应过程。结果表明:具有强Lewis酸性的金属阳离子能够有效催化DHA向乳酸甲酯的转化,其中Sn离子性能最佳;Sn离子催化DHA制备乳酸甲酯的性能... 详细信息

采用间歇式反应器考察了甲醇溶剂中不同金属盐催化1,3-二羟基丙酮(DHA)制备乳酸甲酯的性能及其反应过程。结果表明:具有强Lewis酸性的金属阳离子能够有效催化DHA向乳酸甲酯的转化,其中Sn离子性能最佳;Sn离子催化DHA制备乳酸甲酯的性能与其配位阴离子密切相关,Cl-和Br-有利于获得高的反应活性和选择性。此外,提高温度有利于SnCl 2催化DHA向乳酸甲酯的转化,在反应温度为100℃时,DHA的转化率和乳酸甲酯的选择性分别高达98.2%和96.0%。反应过程分析表明,SnCl 2催化DHA向乳酸甲酯的转化主要采用序列-平行反应路径,丙酮醛及其与甲醇的半缩醛为反应中间产物,乳酸甲酯为热力学稳定产物。

关键词：二羟基丙酮丙酮醛乳酸甲酯催化

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一种化妆品去角质功效评价方法和应用

日用化学品科学 2024年第4期47卷 38-42页

作者：赖沁润许思思艾艳朱思阳弘正道(中国)中药研究有限公司广东广州510630 花安堂生物科技集团有限公司广东广州511400

通过对染色皮肤表面颜色进行测量,为化妆品去角质功效评估提供科学的试验方法。采用5.0%二羟基丙酮(Dihydroxyacetone,DHA)对受试者手前臂内侧皮肤角质层染色,通过测量2款样品使用前后被染色皮肤表面L*、b*,并计算ITA及其恢复率评价其... 详细信息

通过对染色皮肤表面颜色进行测量,为化妆品去角质功效评估提供科学的试验方法。采用5.0%二羟基丙酮(Dihydroxyacetone,DHA)对受试者手前臂内侧皮肤角质层染色,通过测量2款样品使用前后被染色皮肤表面L*、b*,并计算ITA及其恢复率评价其去角质功效。结果显示,未经DHA染色前受试者各测试区域皮肤表面L*、b*和ITA具有一致性(P≥0.05);染色后,被染测试区域皮肤均无任何不良反应且L*、b*、ITA的变化具有一致性(P≥0.05);连续7天使用2款化妆品后对应区域皮肤L*、b*和ITA相对于阴性对照区域具有显著(P<0.05)的改善,但不同参数对2种化妆品的去角质功效评价结果存在差异;2款样品ITA恢复率相对于阴性对照区域具有显著(P<0.05)的改善。研究表明,使用5.0%DHA染色皮肤角质层,并通过测量皮肤表面颜色变化参数ITA恢复率能灵敏准确地评估皮肤角质层更新速度差异,此方法可以作为评价化妆品去角质功效的手段之一。

关键词：二羟基丙酮去角质皮肤个体类型角恢复率

H_3PW_(12)O_(40)/SiO_2催化氧化甘油制备二羟基丙酮

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石油化工 2012年第8期41卷 921-927页

作者：周洁赵宁肖福魁魏伟中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院研究生院北京100049

采用等体积浸渍法制备了PW/SiO2催化剂(PW为H3PW12O40),在固定床反应器上对甘油选择性氧化制备二羟基丙酮(DHA)的反应进行了研究;采用BET,XRD,FTIR,NH3-TPD,TG等方法对PW/SiO2催化剂进行了表征。实验结果表明,PW的负载量及焙烧温度对PW/... 详细信息

采用等体积浸渍法制备了PW/SiO2催化剂(PW为H3PW12O40),在固定床反应器上对甘油选择性氧化制备二羟基丙酮(DHA)的反应进行了研究;采用BET,XRD,FTIR,NH3-TPD,TG等方法对PW/SiO2催化剂进行了表征。实验结果表明,PW的负载量及焙烧温度对PW/SiO2催化剂的酸性及其活性有明显的影响,当PW的负载量(基于SiO2载体的质量)为10%(w)、焙烧温度为350～400℃时制备的PW/SiO2催化剂的酸量和酸强度适宜,对甘油氧化制备DHA的反应具有较高的活性;在反应温度60℃、常压、空气流量20 mL/min、液态空速0.06 h-1、甘油水溶液的含量10%(w)、PW负载量10%(w)的PW/SiO2催化剂1 g的条件下,DHA的收率达到39.1%。

关键词：甘油二羟基丙酮磷钨酸/硅胶催化剂选择性氧化