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金属卟啉框架、铜/碳材料的合成及性质研究

金属卟啉框架、铜/碳材料的合成及性质研究

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作者：李德芝大连理工大学

学位级别：硕士

为了适应生产力的高速发展,大量的化石燃料被开采使用,在带了极大便利的同时也带了诸多问题。使用化石能源产生的CO是温室效应的元凶并且随着人类活动的增加对自然界的水资源也造成了极大的破坏。将排放的CO捕捉并转化成具有高附加值的... 详细信息

为了适应生产力的高速发展,大量的化石燃料被开采使用,在带了极大便利的同时也带了诸多问题。使用化石能源产生的CO是温室效应的元凶并且随着人类活动的增加对自然界的水资源也造成了极大的破坏。将排放的CO捕捉并转化成具有高附加值的燃料代替化石燃料的使用和开发出绿色可持续的途径获取足够的清洁水以保证正常的生活供应显得尤为重要。太阳能作为一种不会对环境产生影响的清洁能源被认为是最有前途的化石能源的取代物之一。太阳能利用的核心在于设计材料将太阳能转化其他形式的能量被使用。本文旨在合理的设计金属有机框架和碳载铜催化剂,研究其在太阳能驱动下的水蒸发性能和利用太阳能衍生的电能将CO转化为更具有附加值的产物。金属有机框架(MOFs)自提出以来就被广为研究。由于MOFs是由有机配体和金属节点构成的高度有序结构,可以通过改变有机配体和金属节点的种类调节MOFs性能。选用本身具有优秀光吸收能力的TCPP为配体以Co浆轮为节点合成二维卟啉桨轮框架-3(PPF-3)。由于全光谱内的优异光吸收能力和PET(光诱导电子转移)过程诱导热效应的协同作用PPF-3在2 kW m模拟太阳光照射下的水蒸发实验表现出1.99 kg m h的蒸发效率和70.3%的光热转换效率约为纯水的3倍。为了最大限度的降低成本和提高原子的利用率,过渡金属单原子催化剂的关注度越来越高。作为MOFs一个重要分支的ZIFs由于其合成方法简单并且延续了MOFs材料中金属节点的可调性,ZIFs衍生而出的各种碳载金属材料在电催化领域被广为应用。结合已有报道选取Cu作为反应的活性位点,先将合成的ZIF-8高温碳化去除金属得到多孔碳作为载体,之后通过氨基酸辅助的方法将Cu锚定在碳载体表面,通过这种方法制备的Cu/C催化保持高度的原子分散性。得益于这种独特结构Cu(10mg))/C催化剂在CO饱和的0.1 M KHCO中性能优异,还原产物只有CO和H表现出良好的产物选择性,最大FE(CO))可以达到78%并且具有7.8 mA cm的CO电流密度,远远高于多孔碳载体。

关键词：二维金属卟啉桨轮框架铜/碳复合材料光热效应电催化CO2还原

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