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化学工程 2012年第1期40卷 48-52页

作者：姜大宇王兵董宏光大连理工大学化工学院辽宁大连116024 中国石油天然气股份有限公司炼油与化工分公司北京100007

反应器网络综合的任务在于寻求适宜的反应器类型、尺寸及反应单元间的连接关系并确定各反应器的操作条件,其研究方法主要包括超级结构法和目标法,采用的基本单元均为一维理想模型。文中同时考虑传质、传热、流体流动以及反应动力学,通... 详细信息

反应器网络综合的任务在于寻求适宜的反应器类型、尺寸及反应单元间的连接关系并确定各反应器的操作条件,其研究方法主要包括超级结构法和目标法,采用的基本单元均为一维理想模型。文中同时考虑传质、传热、流体流动以及反应动力学,通过偏微分方程描述轴向及径向上的温度、浓度分布,建立了二维反应器模型。基于该二维传递模型,采用状态空间构建反应器网络,并以年度总费用为目标函数评价反应器系统的经济性。最后,以提出的模型对环氧丙烷反应器网络进行了优化设计,实例验证了方法的有效性。

关键词：二维反应器模型状态空间反应器网络优化设计

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基于二维传递模型的反应器网络综合

基于二维传递模型的反应器网络综合

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作者：姜大宇大连理工大学

学位级别：硕士

石油化工生产中,反应系统是整个化工过程的核心。因此,反应过程直接影响到全流程的经济性、安全性以及环境社会效益,并且为后续分离、换热等过程的设计和操作提供了重要依据。反应器网络综合(RNS)的任务在于：探求合适的反应器类型,确... 详细信息

石油化工生产中,反应系统是整个化工过程的核心。因此,反应过程直接影响到全流程的经济性、安全性以及环境社会效益,并且为后续分离、换热等过程的设计和操作提供了重要依据。反应器网络综合(RNS)的任务在于：探求合适的反应器类型,确定优化的反应器尺寸,同时明确各反应器的操作条件,并且研究各反应器单元间的连结关系,最后综合得到最优的反应器网络。目前,其研究方法主要包括超级结构法、可得区域法和目标法,采用的基本单元均为一维理想模型,这些理想模型与工业生产中的反应器尚有距离;而且,以往的研究多以最小反应器体积或最大收率为目标函数,没有关注反应器具体结构和反应分布效果,对于反应器网络的投资问题无法给出明确回答;再次,对于非等温反应器网络的约束仍不完善,未考虑到传热速率的限制。本文以建立更接近于工业生产的管式反应器网络为目的,通过以下两个步骤完成对反应器网络模型的架构： (1)管式反应器单元模拟：首先,从一维拟均相管式反应器模拟入手,分析反应体系在管式反应器中的反应特性,并得到关于反应体系换热量的单变量优化问题,从而对控制方案进行预分析。在一维拟均相反应器模型的基础上,同时考虑传质、传热、流体流动以及反应动力学,通过偏微分方程描述轴向及径向上的温度、浓度分布,从而建立了二维反应器模型。 (2)管式反应器网络综合：在对单个管式反应器模拟分析的基础上,基于该二维传递模型,采用状态空间超级结构将各管式反应器单元互相连接,拓扑得到包括分配网络、管式反应器单元网络的完备初始网络模型。考虑换热速率对非等温管式反应器换热效果的制约,在产品收率达到要求下,并以年度总费用为目标函数评价反应器系统的经济性。根据此超级结构建立的数学模型由于引入了偏微分约束,所以构成了混合整数动态优化(MIDO)问题,通过分解策略以及离散算法,将问题简化为非线性规划(NLP)问题,采用二维拟均相反应器模拟的结果作为优化问题的初值,大大提高了求解效率,最后在优化软件AMPL及GAMS环境中求解得到优化解。最后,用上面所提出的方法对环氧丙烷反应系统、甲苯甲醇烷基化反应系统两个工业生产案例进行了建模与研究,并一步设计得到优化的管式反应器网络,实例验证了本文提出的优化策略具有工业可行性及有效性。

关键词：二维反应器模型反应器网络综合状态空间超级结构混合整数动态优化

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直接法合成碳酸二甲酯催化研究

直接法合成碳酸二甲酯催化研究

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作者：杨嘉琦大连理工大学

学位级别：硕士

C02是主要温室气体,也是一种易获得的资源,若将其合成绿色化工产品碳酸二甲酯(DMC),可以解决CO2去向与有效利用的问题。目前CO2与甲醇制备DMC反应路径备受关注,但是目前反应的转化率低,反应需要高效催化剂以及良好工艺体系。MCM-48因其... 详细信息

C02是主要温室气体,也是一种易获得的资源,若将其合成绿色化工产品碳酸二甲酯(DMC),可以解决CO2去向与有效利用的问题。目前CO2与甲醇制备DMC反应路径备受关注,但是目前反应的转化率低,反应需要高效催化剂以及良好工艺体系。MCM-48因其特殊三维孔道结构在大分子催化方面更具优势,但是无催化活性中心且水热稳定性较低。本文将铜镍掺杂入经过改性的具有良好水热稳定性能的MCM-48中,制备出性能优异的催化剂;利用模拟软件gPROMS,在固定床反应器中对CO2与甲醇生成DMC的反应进行了温度分布和浓度分布等的数值模拟。通过水热合成法在含氟体系中制备MCM-48,将铜镍金属掺杂入MCM-48中,并通过XRD、SEM、TEM、FTIR、ICP-AES等方法表征样品。结果表明： (1)当n(KF)/n(Si)=0.10时,制备的MCM-48结构性能以及外貌形态较好,且可促进MCM-48骨架结构组装更完善使其水热稳定性有一定的提高;(2) n(M)/n(Si)在0.005-0.030范围(M--Cu或Ni)都可以制备出具有MCM-48(Ia3d)立方结构且掺杂铜镍量较高的M-MCM-48,且掺杂铜时存在一最优值即n(Cu)/n(Si)=0.015,并制备出结构性能良好的掺杂铜镍双金属的MCM-48 (n(Cu+Ni)/n(Si)=0.01-0.02);(3) n(CTAB)/n(Si)对掺杂杂原子的MCM-48结构有一定影响。采用两步晶化法,合成孔壁中含有MFI结构的MCM-48/ZSM-5介微孔复合分子筛,且将铜镍金属掺杂入其中,样品的结构性能通过XRD、FTIR、SEM、TEM等方法表征分析。结果表明： (1)在第一步晶化过程中n(NaOH)/n(Si)=0.3,第一步晶化时间4h,n(Na2SO4)/n(Si)在0.005-0.015可制备出结构性能良好的孔壁微孔化的MCM-48/ZSM-5;(2)在上述基础上,当掺杂n(M2+)/n(Si)=0.005-0.015时,可制得具有介微孔结构的Cu(Ni)-MCM-48/ZSM-5,且当n(M2+)/n(Si)=0.01时,所制备的Cu(Ni)-ZM-3-0.01拥有优良的结构性能。在同时考虑传质、传热、流体流动以及反应动力学的情况下,尝试通过偏微分方程来描述轴向及径向上的温度、浓度分布,从而建立了二维反应器模型。以此模型为基础,来对二氧化碳和甲醇合成碳酸二甲酯反应进行模拟,得到原料及产物在反应器中的浓度分布、温度分布等基本情况,模拟所得到的反应产物在反应器的出口浓度与文献中的结果相接近。模拟结果对反应器的设计提供了可以参考的数据支持,对反应器的优化提供了帮助。

关键词：碳酸二甲酯铜镍催化剂 gPROMS 二维反应器模型

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