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二维分子晶体及其异质结的制备与场效应性能研究

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二维分子晶体及其异质结的制备与场效应性能研究

作者：朱晓婷天津大学

学位级别：硕士

二维分子晶体作为一种新兴的材料受到人们越来越多的关注,其原因主要有以下三点:(1)与二维无机半导体相比,二维分子晶体具有分子可定制合成以及可溶液加工的优势。(2)与块体有机半导体相比,二维分子晶体具有超薄、注入电阻低的优势。(3... 详细信息

二维分子晶体作为一种新兴的材料受到人们越来越多的关注,其原因主要有以下三点:(1)与二维无机半导体相比,二维分子晶体具有分子可定制合成以及可溶液加工的优势。(2)与块体有机半导体相比,二维分子晶体具有超薄、注入电阻低的优势。(3)与多晶薄膜相比,二维分子晶体具有长程有序、缺陷态密度小的优势。目前二维分子晶体阵列以及异质结的制备仍具有挑战性。本论文主要围绕二维分子晶体阵列以及二维分子晶体p-n异质结的制备及电学性能研究展开,内容如下:1.提出聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)辅助溶剂蒸气退火(PASVA)制备二维分子晶体阵列的方法,成功获得了高质量的二维分子晶体阵列。该方法有两个关键点:(1)通过加入溶解性良好的聚合物PMMA做生长辅助层,增加有机半导体分子的流动性,以促进高质量二维分子晶体的生长。(2)通过倾斜衬底,诱导有序排列的分子晶体阵列的形成。详细研究了温度、退火时间等生长条件对二维分子晶体阵列生长特性的影响,并给出了二维分子晶体阵列的生长机理。通过原子力显微镜(AFM)、偏光显微镜(POM)、X射线衍射(XRD)等对得到的二维分子晶体阵列进行形貌和结构表征,证明加入PMMA后更容易得到高质量的规则晶体。通过构筑场效应晶体管,发现加入PMMA后的二维分子晶体阵列的迁移率比不加PMMA时提高了2倍。本工作提供了一种快捷、高效的制备高质量二维分子晶体阵列的新方法。2.通过层层堆叠制备二维分子晶体p-n异质结,通过对p型半导体及n型半导体层数的控制,获得了高迁移率和平衡的双极型器件。利用水面作为低成核密度的液态衬底,在水面上分别生长了p型及n型半导体的二维分子晶体。由于水面上的晶体易于转移,因此可以通过层层堆叠方法制备大面积二维分子晶体pn异质结。通过AFM、POM、透射电子显微镜(TEM)和选区电子衍射(SAED)证明得到的晶体具有较高质量。通过紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、AFM和XRD证明p-n异质结的成功制备。通过精确调控p-n异质结场效应晶体管中p型半导体和n型半导体的层数,得到了平衡的高性能的双极型传输。二维分子晶体p-n异质结提供了一种基于单极性材料获得高性能、平衡双极性晶体管的有效方法。

关键词：有机半导体二维分子晶体异质结电荷传输有机场效应晶体管

光诱导增强的p-MSB二维分子晶体抗菌性能研究

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光诱导增强的p-MSB二维分子晶体抗菌性能研究

作者：摆福兰南京大学

学位级别：硕士

新型冠状病毒席卷全球,截至2021年3月7日,全球累计确诊病例逾1.16亿例,累计死亡病例逾259万例,对全球经济和公共卫生造成重大影响,一次性医用口罩等防护用品的需求量大幅增长,一度供不应求。目前常见的个人卫生防护设备只具有阻挡病毒... 详细信息

新型冠状病毒席卷全球,截至2021年3月7日,全球累计确诊病例逾1.16亿例,累计死亡病例逾259万例,对全球经济和公共卫生造成重大影响,一次性医用口罩等防护用品的需求量大幅增长,一度供不应求。目前常见的个人卫生防护设备只具有阻挡病毒作用而不具备抗菌活性,并且一次性使用易造成严重的资源浪费和二次环境污染,故研制具有抗菌性能的医用防护材料尤为关键。近年来研制出的许多抗菌材料,其中仍存在一些缺陷,例如:传统抗菌材料合成复杂,稳定性差且易形成耐药性;无机和金属抗菌材料生物相容性差,回收困难。利用光催化效应产生超氧离子等活性氧基团来杀死细菌的策略因为制备简单、高效稳定、成本低廉且环境友好而具有广阔的应用前景。本文研究二维分子晶体在光诱导下的结构转变及其高效的光催化抗菌机制。实验上设计并制备了6-10 nm薄的二维分子晶体,1,4-双(4-甲基苯乙烯基)苯(p-MSB),一种高度有序排列的单晶结构,其在光诱导下发生反式向顺式的异构化转变,从而产生了高效的光催化抗菌和抗病毒活性,本文获得的主要结论如下:1.利用溶液滴铸外延法,以居里-乌尔夫定理为指导设计合成了二维分子晶体p-MSB。扫描电子显微镜(SEM)、光学显微镜、原子力显微镜(AFM)等对p-MSB的形貌表征,证实了p-MSB分子晶体具有规则的六角形状,均匀分布于二氧化硅基底上,单晶尺寸约50-200μm,厚度约10 nm(3-5层),通过X射线衍射(XRD)和拉曼光谱(Raman spectra)等结构表征,验证了p-MSB分子晶体相邻小分子之间通过π-π堆积形成了长程有序层状结构,π-π作用使得光生载流子分离能力大大提高,苯环之间良好的共轭性,有利于电荷快速传输至氧活性位点,增强了光催化抗菌活性。2.利用核磁共振氢谱(NMR)、紫外可见吸收光谱(UV)和荧光光谱(PL),研究了光照对p-MSB晶体少层分子结构产生的影响。紫外光(395 nm)照射下诱导p-MSB分子结构发生反式向顺式的转变,分子结构弯曲,在弯曲处形成分子低能活性位点,产生电子局域化,光生电子能更加高效快速的与表面吸附的O分子发生反应将其还原为·O杀菌。另外,光诱导异构化后的顺式结构中,分子对称性被破坏导致偶极矩增大,甲基为负电场供电基团,共轭π键带正电荷,强的分子偶极促进了电荷分离。3.少层p-MSB分子晶体对可见光的响应范围扩宽至350-800 nm(体材料350-550 nm),对于少层晶体(6-10 nm)带隙从2.90 e V减小至2.54 e V,更加合适的能带结构有利于电子和空穴同时参与氧化还原反应,产生更多的活性氧基团高效抗菌。光诱导下分子发生不同程度畸变,导致分子间隙改变,相比于体材料,少层中小分子之间的排列更加紧密,电子更快的从内部传输到表面,减少了在体内的复合。4.电子顺磁共振波谱(EPR)和荧光探针法测试,证实了光诱导下p-MSB分子晶体少层中产生了大量的·O和·OH,牛津杯法和比浊法生物抗菌实验也证实了其高效的抗菌性能。当加入浓度为5×10 g/ml的p-MSB少层分子晶体水溶液大于等于200μl时,表现出明显的抗菌性质,抑菌最小剂量仅为1.0×10g,期望在生物医药、水体消毒、柔性器件等方面广泛应用。

关键词：二维分子晶体溶液滴铸外延光诱导结构转变生物抗菌

基于二维分子晶体的人工视觉记忆器件的制备及光电性能研究

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基于二维分子晶体的人工视觉记忆器件的制备及光电性能研究

作者：张利娟天津大学

学位级别：硕士

随着人工智能技术和智能机器人技术的飞速发展,具有感知、处理和记忆外部环境信息功能的人工视觉感知系统受到了研究人员的关注。利用有机电子器件模拟人类动态视觉记忆是人工视觉处理的重要步骤,对神经形态设备的应用具有重要意义。目... 详细信息

随着人工智能技术和智能机器人技术的飞速发展,具有感知、处理和记忆外部环境信息功能的人工视觉感知系统受到了研究人员的关注。利用有机电子器件模拟人类动态视觉记忆是人工视觉处理的重要步骤,对神经形态设备的应用具有重要意义。目前,人工视觉记忆器件主要集中在具有浮栅层、驻极体层、光敏层、纳米颗粒层等结构的器件上。然而,这些器件大部分都具有很大的局限性,如器件结构复杂、光响应性能差、存储窗口小、存储比低、稳定性差等。此外,人们对这些器件机理的研究还不完全透彻,这些都限制了它们的实际应用。因此,制备新型结构简单且高性能的人工视觉记忆器件对神经形态设备的机理阐明和实用化均具有重要的意义。针对以上挑战,本文的研究内容如下:(1)提出基于少层二维分子晶体(2DMCs)制备人工视觉记忆器件的方案,获得了较高的器件性能。该器件具有超高的光响应性能,光敏度(P)最大值为1.5×10,光响应度(R)最大值为2.3×10 A W,比探测率(D)最大值为5.2×10 Jones,所有这些品质因子都比最先进的有机人工视觉记忆器件高出几个数量级。同时,人工视觉记忆器件具有多级非易失性存储性能,存储窗口可以达到61.5 V,存储比超过10,最长的保留时间超过10 s,在连续100次以上的编程/擦除(P/E)循环中显示出良好的稳定性。基于少层二维分子晶体的人工视觉记忆器件打破了传统基于多晶薄膜的器件的低光响应瓶颈,为构建可集成于神经形态计算单元的高灵敏度设备进而模拟人类视觉系统打开了一扇新的大门。(2)提出了光/电栅效应和持久光电导效应结合的新机制来解释人工视觉记忆器件的工作机理。使用少层二维分子晶体消除了厚沟道固有的层间屏蔽效应,光栅效应和电栅效应都非常高效,因此器件表现出超高的光响应性能。当器件放置在环境空气中进行激光脉冲照射时,少层二维分子晶体中的光生电子会被氧诱导的深能级陷阱迅速捕获。被捕获的电子是稳定的,可以实现长时间存储并作为附加电场在沟道中诱导出载流子,从而导致沟道电导率的增加。这一机理的提出对于人工视觉记忆器件的研究具有指导意义,同时也为高性能人工视觉记忆器件的制备提供了新思路。

关键词：人工视觉记忆器件二维分子晶体光电探测多级非易失性存储持久光电导效应

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二维分子晶体的制备及其场效应性能研究

二维分子晶体的制备及其场效应性能研究

基于环丁烯-1,2-二羧酸分子的二维有机铁电分子晶体单层的设计与理论研究

第十七届全国晶体生长与材料学术会议(CCCG-17)

作者：徐春晖中国科学院化学研究所

二维晶体因极高的柔韧性与透光性,在柔性器件及可穿戴设备方面显示出了极大的潜在应用价值1。较于相应三维块材,二维晶体不但能够体现出增强的材料本征性能,同时还可能因量子局域效应产生一些块材所不具有的新性质。并且,超薄厚度的二... 详细信息

二维晶体因极高的柔韧性与透光性,在柔性器件及可穿戴设备方面显示出了极大的潜在应用价值1。较于相应三维块材,二维晶体不但能够体现出增强的材料本征性能,同时还可能因量子局域效应产生一些块材所不具有的新性质。并且,超薄厚度的二维晶体被认为是连接材料微观电子结构与透明柔性电子器件的桥梁,能够实现器件的多功能化。2DMCs可溶液法加工,具备低成本、可大面积制备等优势,是二维原子晶体相互补充、促进的发展方向。随着器件制作工艺的逐步优化及加工方法的不断开发,2DMCs的载流子迁移率得到了稳步提高,在未来的柔性器件及可穿戴设备中必将占有一席之地。我们开发了一种在液面简单滴注生长2DMCs的方法,晶体最大尺寸可达厘米级。这种方法制备的2DMCs具有很高的晶体质量,基于此构筑的有机场效应晶体管有很高的载流子迁移率。

关键词：二维分子晶体有机场效应晶体管

来源： cnki会议评论

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物理学报 2022年第6期71卷 277-286页

作者：童健马亮东南大学物理学院南京211189

有机分子铁电材料相较于传统无机铁电材料具有轻质、柔性、不含重金属原子和成本低等诸多优点,长期以来得到了广泛的关注和研究.近年来,原子厚度的二维无机铁电材料的研究取得了突破性进展,因而备受关注,然而二维有机铁电材料的设计与... 详细信息

有机分子铁电材料相较于传统无机铁电材料具有轻质、柔性、不含重金属原子和成本低等诸多优点,长期以来得到了广泛的关注和研究.近年来,原子厚度的二维无机铁电材料的研究取得了突破性进展,因而备受关注,然而二维有机铁电材料的设计与研究却鲜有报道.本文基于密度泛函理论方法设计了一种以环丁烯-1,2-二羧酸(cyclobutene-1,2-dicarboxylic acid,CBDC)分子为结构单元的二维单层有机铁电分子晶体.由于CBDC分子晶体内部氢键的链状排布,导致其块体呈现出明显的层状结构,计算发现内部的氢键链使得CBDC分子晶体块体具有各向异性的剥离能,因此有望由沿着剥离能最低的(102)晶面进行机械/化学剥离而获得相应的单层有机铁电分子晶体.理论计算预测CBDC(102)分子晶体单层的面内自发极化约0.39×10^(-6)μC/cm,可与部分无机同类相比拟.计算表明CBDC(102)分子晶体单层具有较高的极化反转势垒,且对外加单轴应力的响应较为敏感.CBDC(102)单层有机铁电分子晶体的高面内自发极化以及易被界面调控的极化反转势垒使其可被应用于轻质无金属及柔性铁电器件.

关键词：二维分子晶体有机铁电面内极化极化反转

液/液界面生长二维有机分子晶体及其在高性能有机场效应晶体管中的应用

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液/液界面生长二维有机分子晶体及其在高性能有机场效应晶体管中...

作者：肖彦玲苏州大学

学位级别：硕士

二维有机分子晶体因其出色的电荷输运效率,被认为是构筑高性能有机场效应晶体管的理想材料。但是目前发展的制备方法得到的二维分子晶体尺寸一般都小于12 mm2,且需要额外的转移过程才能将晶体移至目标基底上,这容易造成对晶体的污染与破... 详细信息

二维有机分子晶体因其出色的电荷输运效率,被认为是构筑高性能有机场效应晶体管的理想材料。但是目前发展的制备方法得到的二维分子晶体尺寸一般都小于12 mm2,且需要额外的转移过程才能将晶体移至目标基底上,这容易造成对晶体的污染与破损,严重地阻碍了晶体的实际应用。针对上述问题,本论文开展了一系列工作,并取得了以下创新性成果:一、表面马兰戈尼流诱导二维有机分子晶体在目标基底上的生长及其在有机场效应晶体管中的应用研究本工作使用甲苯与N,N二甲基甲酰胺（DMF）作为2,8-二氟-5,11-双（三乙基甲硅烷基乙炔基）蒽二噻吩（diF-TES-ADT）半导体材料的良溶剂和不良溶剂,结合滴铸法发展了一种表面马兰戈尼流诱导生长法。利用该方法成功在各种目标基底上制备毫米级（1 × 1.1 mm2）、厚度约为4.83 nm、高结晶质量的超薄分子晶体。甲苯与DMF之间蒸发速率的差异性以及局部表面张力梯度,诱导溶剂之间产生垂直对流流动,显著提高了马兰戈尼流中的扩散系数,将diF-TES-ADT的结晶区域限制在甲苯与DMF的两相界面处,十数秒内实现少层（3-4层）diF-TES-ADT分子晶体的制备,且无需额外的转移过程。将混合溶剂中DMF的体积浓度控制在7.7-10 vol%之间,可得到表面形貌最佳的超薄diF-TES-ADT分子晶体。高分辨原子力显微镜、透射电子显微镜与二维掠入射X射线衍射等表征手段充分证明该超薄分子晶体具有长程有序的分子堆积方式。以此diF-TES-ADT分子晶体直接构筑有机场效应晶体管,最大空穴迁移率高达3.18 cm2 V-1 s-1,阈值电压低至-7 V,电流开关比为4.2 × 104,且同一基底上30个器件的平均空穴迁移率可达到2.15 cm2 V-1 s-1。这种表面马兰戈尼流诱导制备二维有机分子晶体的方法具有无基底依赖性,同时对p型2,7-二癸基[1]苯并噻吩[3,2-b][1]苯并硫戊烯（C10-BTBT）与n型N,N-二甲基-3,4,9,10苯二甲苯甲酰胺（PTCDI-C8）等有机小分子具有非常好的普适性,说明该方法在灵活构筑基于二维有机分子晶体的功能有机电子器件方面具有非常大的发展潜力。二、水面定向诱导C10-BTBT二维分子晶体的生长及其在高性能有机场效应晶体管中的应用研究本工作通过在水面上拖涂有机小分子与聚合物聚苯乙烯（PS）的混合溶液,开发了一种水面定向诱导结晶法,成功制备出厘米级别（1.2 × 7.5 cm2）、厚度约为6.23 nm、表面连续光滑的高质量C10-BTBT分子晶体。该方法利用甲苯与水之间的表面张力梯度,显著提高马兰戈尼流中的扩散系数,将小分子材料C10-BTBT的结晶区域限制在甲苯与水的两相界面处;在100 μm s-1的拖涂速度与聚合物的连接作用下实现大面积C10-BTBT分子晶体的可控制备,再将晶体转移到目标基底上进行60℃退火处理,最终获得基底覆盖率为100%的少层C10-BTBT分子晶体。当混合溶质中C10-BTBT与PS的质量比为1:3.5时,可得到表面形貌最佳的超薄C10-BTBT分子晶体。X射线衍射、高分辨原子力显微镜、透射电子显微镜等表征手段充分展现出该超薄分子晶体较高的结晶质量。基于该C10-BTBT分子晶体构筑的有机场效应晶体管,最大空穴迁移率高达7.58 cm2 V-1 s-1,阈值电压低至-5 V,电流开关比超过107,以及同一基底上30个器件的平均空穴迁移率高达6.21 cm2 V-1 s-1。此外,本工作同时研究有机溶剂DMF对C10-BTBT分子结晶行为的影响以及2,3,5,6-四氟-7,7’,8,8’-四氰醌-二甲烷（F4-TCNQ）材料对有机半导体器件电学性能的影响。由此可见,此方法在可控制备大面积、高质量、超薄二维有机分子晶体方面具有很好的应用前景。

关键词：液/液界面有机半导体二维分子晶体有机场效应晶体管

有机p-n异质结的制备及其双极性场效应晶体管研究

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有机p-n异质结的制备及其双极性场效应晶体管研究

作者：郭思宇天津大学

学位级别：硕士

双极性有机场效应晶体管(a OFETs)是集成电路互补反相器中的关键元件,近年来引起了极大的关注。双层p-n异质结是实现稳定、高性能双极性有机场效应晶体管的有利结构,但在常见的基于多晶薄膜的双层异质结中不可避免地会发生层间混合,因... 详细信息

双极性有机场效应晶体管(a OFETs)是集成电路互补反相器中的关键元件,近年来引起了极大的关注。双层p-n异质结是实现稳定、高性能双极性有机场效应晶体管的有利结构,但在常见的基于多晶薄膜的双层异质结中不可避免地会发生层间混合,因而其双极性器件的性能比相应的单极性器件低。为了克服层间混合问题,本文提出以二维分子晶体(2DMCs)为模板诱导制备p-n异质结的方案。本研究发展了一种制备二维分子晶体的新方法,并成功利用二维分子晶体作为模板诱导制备了高结晶度的双层p-n异质结,获得了高性能双极性有机场效应晶体管。具体内容如下:1.提出软模板辅助策略生长大面积二维分子晶体的新方法。利用表面活性剂在水面上形成的单分子层膜作为软模板,拖住易分散的半导体溶液并使溶液大面积连续铺展,获得了大面积的二维分子晶体。偏光显微镜(POM)、X射线衍射(XRD)、选区电子衍射(SAED)、高分辨原子力显微镜(HRAFM)等测试表明获得了高质量的二维分子晶体。此方法可用于生长多种有机半导体的二维分子晶体,如2,6-双(4-己基苯基)蒽(C6-DPA)、2,7-二辛基[1]苯并噻吩[3,2-b][1]苯并噻吩(C8-BTBT)、6,13-双(三异丙硅基乙炔基)并五苯(TIPS-pentacene)、呋喃-噻吩醌类化合物(TFT-CN)。基于C6-DPA和C8-BTBT的二维分子晶体制备了有机场效应晶体管,获得的载流子迁移率分别高达3.16和11.33 cm V s,是该类材料的较高值。大面积、高质量二维分子晶体的获得为模板法诱导制备p-n异质结及其双极性场效应性能研究奠定了基础。2.提出以二维分子晶体为模板诱导制备高质量双层p-n异质结的方法,克服了基于多晶薄膜的双层异质结中不可避免的层间混合问题,获得了高性能的双极性有机场效应晶体管。通过软模板辅助策略在水面上生长得到了大面积二维分子晶体,并用作模板诱导上层薄膜的结晶。原子力显微镜(AFM)和X射线衍射测试表明二维分子晶体模板具有出色的润湿性,有助于增加上层薄膜的晶畴尺寸和结晶度。更为重要的是,二维分子晶体原子级平整的表面和长程有序的结构避免了层间混合。电荷传输测试结果表明,基于二维分子晶体模板的高质量双层p-n异质结的双极性有机场效应晶体管实现了高的性能。以典型的n型有机半导体FCu Pc为例,以二维分子晶体为模板制备的双层p-n异质结中FCu Pc的最大电子迁移率达0.56 cm V s,是目前报道的双极性有机场效应晶体管中以FCu Pc作为n型半导体的最高值,也是以FCu Pc作为n型半导体的单极性有机场效应晶体管的最高值。该研究为制备高质量的有机异质结及光电器件提供了新的途径。

关键词：有机半导体有机异质结有机场效应晶体管二维分子晶体电荷传输