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二硫化锡的晶相与缺陷调控及其对SERS效应的影响

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二硫化锡的晶相与缺陷调控及其对SERS效应的影响

作者：张又文哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

近年来,开发具有良好表面增强拉曼散射(SERS)活性的非贵金属基底一直是SERS领域的研究热点。过渡金属硫族化合物(TMDs)具有原子级表面、表面活性高和费米能级附近的态密度(DOS)较高等特点,并且能够避免传统贵金属基底易发生副反应、重... 详细信息

近年来,开发具有良好表面增强拉曼散射(SERS)活性的非贵金属基底一直是SERS领域的研究热点。过渡金属硫族化合物(TMDs)具有原子级表面、表面活性高和费米能级附近的态密度(DOS)较高等特点,并且能够避免传统贵金属基底易发生副反应、重现性较低以及制备工艺繁琐的缺点,在SERS领域得到了广泛应用。二硫化锡(SnS)是一种典型的TMD材料,存在稳定的半导体相(1T-SnS)和亚稳态的类金属相(1H-SnS)。目前SnS已被广泛应用于光电催化、传感器等领域,但其SERS效应鲜有报道。本文通过系统研究SnS的相态和缺陷对其SERS效应的影响,进一步加深了对化学增强机理的理解,并为设计灵敏的SERS基底提供思路。以四氯化锡和硫脲为前驱体,通过水热法和氢气辅助的低温退火制备了不同晶相SnS,并研究了晶相改变对SnS的SERS活性的影响。以罗丹明6G(R6G)、亚甲基蓝(MB)和三联吡啶氯化钌六水化合物(Ru(pby)·6HO)为探针分子,对不同晶相SnS的拉曼增强作用进行评估,实验结果表明SERS活性顺序为:1H-SnS>1T/1H-SnS>1T-SnS,通过Uv-vis、XPS价带谱以及波长依赖性探究了SnS的化学增强机理,结果表明R6G的最高占据分子轨道(HOMO)和类金属型1H-SnS的导带(CB)能级更匹配,此时光诱导的电荷转移过程(PICT)可以更大程度“借用”分子跃迁和激子跃迁的强度,导致更强的SERS效应。采用温和的等离子体处理技术,将1H-SnS用氧等离子体和氩等离子体进行处理,得到了氧等离子体处理的SnS(OT-SnS)以及氩等离子体处理的SnS(AT-SnS),并将其作为SERS基底,采用罗丹明6G(R6G)、亚甲基蓝(MB)和三联吡啶氯化钌六水化合物(Ru(pby)·6HO)三种探针分子评价等离子体处理前后SnS的SERS活性,结果表明等离子体处理后SERS性能提升,其中OT-SnS对R6G的检出限可低至10 mol/L。通过XPS表征表明等离子体处理会在SnS表面产生S空位,氧会取代硫空位进行P型掺杂,从而引入额外的缺陷能级,这也更有利于SERS效应中的PICT过程。

关键词：二硫化锡表面增强拉曼晶相缺陷

二维层状二硫化钼和二硫化锡的热输运特性研究进展

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化工新型材料 2022年第12期50卷 38-45页

作者：钟建斌刘远超张皓宇邵钶关斌赵婷婷李梓硕北京石油化工学院机械工程学院北京102617

二维层状二硫化钼和二硫化锡作为典型的类石墨烯材料,具有独特的热物理性质,在微电子器件领域有广泛的应用前景。综述了二硫化钼、二硫化锡及其声子热输运机理,分别从实验研究、经典分子动力学模拟和第一性原理计算的角度,阐述了目前二... 详细信息

二维层状二硫化钼和二硫化锡作为典型的类石墨烯材料,具有独特的热物理性质,在微电子器件领域有广泛的应用前景。综述了二硫化钼、二硫化锡及其声子热输运机理,分别从实验研究、经典分子动力学模拟和第一性原理计算的角度,阐述了目前二维层状二硫化钼与二硫化锡热输运性质方面的研究进展。最后,针对目前二硫化钼和二硫化锡的热输运研究中尚未有统一和明确的结论,提出并展望ShengBTE计算方法在类石墨烯材料热输运研究领域的应用。

关键词：二硫化钼二硫化锡声子热输运性质 ShengBTE

二硫化锡基复合材料的结构优化及储钾机制研究

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二硫化锡基复合材料的结构优化及储钾机制研究

作者：何亚楠信阳师范学院

学位级别：硕士

钾离子电池(PIBs)是极具潜力的锂离子电池的补充替代品。然而,钾离子半径大,致使其在电极材料中的固态扩散慢,体积效应显著,限制了电极材料储钾性能的发挥。如何设计、制备K存储容量高、扩散快的负极材料,成为发展钾离子电池亟待解决的... 详细信息

钾离子电池(PIBs)是极具潜力的锂离子电池的补充替代品。然而,钾离子半径大,致使其在电极材料中的固态扩散慢,体积效应显著,限制了电极材料储钾性能的发挥。如何设计、制备K存储容量高、扩散快的负极材料,成为发展钾离子电池亟待解决的关键问题之一。层状金属硫化物Sn S层间距大、储钾活性高,是理想的低成本、高性能钾离子电池负极材料。但由于其电子电导率低、K固相扩散动力学慢、体积膨胀大、多硫化物易溶解,导致储钾容量衰减,循环寿命有限。针对以上问题,本文分别采取“调控离子-电子双连续通道;构筑异质结构;掺杂铜离子并复合GO、PDA”三种策略设计合成了高性能Sn S基复合电极,系统研究了电极储钾机制和构效关系。具体内容如下:1.利用静电纺丝技术,通过调控聚丙烯腈(PAN)与聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)的比例制备了具有不同孔结构的Sn S/C亚微米纤维,研究了钾离子-电子双连续通道对倍率性能的影响。在这种结构中,Sn S纳米片均匀分散在碳纤维中,进一步交联成三维网络。当优化制备的Sn S@C-1V1 SMFs用作钾离子电池负极时,三维碳纤维作为电子导电网络,孔道作为钾离子传输通道,构成了电极中稳定、快速的电子/离子双连续通道,电极的倍率性能显著提高,在2.0 A g电流密度下的可逆比容量为137.5 m Ah g,而Sn S@C-1V0 SMFs和Sn S@C-1V2 SMFs电极在该电流密度下的可逆比容量仅分别为3.6和94.5 m Ah g。同时,Sn S@C-1V1 SMFs电极的滞后电压和过电位均显著降低。2.以少层TiCT纳米片作为多功能基质,通过溶剂热法在其表面原位生长Sn S纳米片,构筑了厚度约为5 nm的Sn S/TiCT异质结构纳米片(HNs),超薄纳米片缩短了钾离子扩散距离。在该复合材料中,Sn S和TiCT纳米片之间的Ti-S键为二者杂化提供了强相互作用,既抑制了Sn S纳米片的团聚又避免了少层TiCT纳米片的重新堆叠,使复合材料具有稳定的纳米结构。基于该结构优势,所制备的Sn S/TiCT HNs电极在0.1和2.0 A g电流密度下的可逆比容量分别为462.1和166.1 m Ah g,且在2.0 A g下循环460周后可逆比容量仍保持在85.5m Ah g,储钾性能显著优于未与少层TiCT纳米片杂化的Sn S微米花球电极(Sn SMFs)。3.通过溶剂热法一步合成铜掺杂的Sn S纳米花(Sn S-Cu),适量的铜掺杂减小了Sn S片层厚度、增大了层间距,同时引入了晶格缺陷。当用于PIBs负极时,相比未掺杂的Sn S纳米花电极,Sn S-Cu电极的比容量由176.4 m Ah g提高到492.8m Ah g,首圈库伦效率由38.17%显著提升至67.29%。当Sn S-Cu与石墨烯复合并进一步包裹PDA增强结构稳定性后,所制备的Sn S-Cu/GO@PDA电极表现出优异的循环稳定性和倍率性能,电极在0.1 A g电流密度下循环100周后的可逆比容量保持在391.8 m Ah g,2.0 A g下的比容量为201.3 mAh g。

关键词：钾离子电池二硫化锡双连续通道异质结构铜掺杂

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花球状二硫化锡复合材料在锂硫电池中的应用

电源技术 2023年第10期47卷 1263-1267页

作者：杨清华徐旭升郭灏吴宁宁贵州梅岭电源有限公司特种化学电源国家重点实验室贵州遵义563000

将导电性优异的多孔碳材料石墨化科琴黑和具有极性锚定硫作用的过渡金属硫化物SnS_(2)结合以改善硫正极材料的电化学性能。以一步水热法制备了二硫化锡-石墨化科琴黑复合材料(SnS_(2)-GKB),其与科琴黑(C)一同作为载硫体,通过155℃熔融注... 详细信息

将导电性优异的多孔碳材料石墨化科琴黑和具有极性锚定硫作用的过渡金属硫化物SnS_(2)结合以改善硫正极材料的电化学性能。以一步水热法制备了二硫化锡-石墨化科琴黑复合材料(SnS_(2)-GKB),其与科琴黑(C)一同作为载硫体,通过155℃熔融注硫,即可得到新型硫碳复合材料(SnS_(2)-GKB/S/C)。该复合材料在0.05 C下的首次放电比容量为1256.0 mAh/g,在2 C下为322 mAh/g,远高于同等放电倍率下的硫/科琴黑(S/C)的放电比容量;在0.1 C下进行循环性能测试时,SnS_(2)-GKB/S/C循环100次后的放电比容量也明显高于S/C的放电比容量。将碳材料的优势和过渡金属硫化物的优势相结合共同作为载硫体可以显著改善硫正极材料的电化学性能。

关键词：二硫化锡科琴黑正极材料锂硫电池

二硫化锡纳米颗粒嵌入二维多孔碳纳米片中间层用于快充锂硫电池

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Science China Materials 2021年第11期64卷 2697-2709页

作者：周娜董文达张云静王迪吴亮王浪胡执一刘婧 Hemdan SHMohamed 李昱陈丽华苏宝连 State Key Laboratory of Advanced Technology for Materials Synthesis and Processing Wuhan University of TechnologyWuhan 430070China Nanostructure Research Center(NRC) Wuhan University of TechnologyWuhan 430070China Physics Department Faculty of ScienceFayoum UniversityEl Gomhoria Street63514 FayoumEgypt Laboratory of Inorganic Materials Chemistry(CMI) University of Namur61 rue de BruxellesB-5000 NamurBelgium

本文报道了将小尺寸二硫化锡(SnS_(2))纳米颗粒嵌入到二维多孔碳纳米片(PCN)中间层,形成多功能纳米复合材料(PCN-SnS_(2))作为硫正极载体,从而降低穿梭效应,实现锂硫电池快充.一方面,复合材料中石墨化碳纳米片可整体性提高电极的导电性... 详细信息

本文报道了将小尺寸二硫化锡(SnS_(2))纳米颗粒嵌入到二维多孔碳纳米片(PCN)中间层,形成多功能纳米复合材料(PCN-SnS_(2))作为硫正极载体,从而降低穿梭效应,实现锂硫电池快充.一方面,复合材料中石墨化碳纳米片可整体性提高电极的导电性.另一方面,复合材料丰富的孔道既促进离子转移和电解质的渗透,又缓解充放电过程中的体积变化,从而确保电极材料的完整性.特别地,PCN的物理限域和小尺寸SnS_(2)纳米颗粒的强化学吸附协同作用可有效降低多硫化物的穿梭效应.因此,PCN-SnS_(2)-S电极具有良好的电化学性能,即使在2 C的高电流密度下,150圈循环后仍可维持650 mA h g^(-1)的放电容量.本研究工作为小尺寸SnS_(2)纳米结构更利于捕获多硫化物以减弱锂硫电池的穿梭效应提供了理论基础.

关键词：纳米复合材料纳米颗粒锂硫电池二硫化锡纳米结构多硫化物穿梭效应中间层

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二硫化锡纳米片阻变存储器的制备与性能

无机化学学报 2021年第11期37卷 2020-2028页

作者：赵婷坚佳莹董芃凡冯浩南亚新常芳娥西安工业大学材料与化工学院西安710021 西安工业大学电子信息工程学院西安710021 陕西省光电功能材料与器件重点实验室西安710021

采用水热法合成了尺寸为50~100 nm的二硫化锡纳米片,并首次以二硫化锡作为阻变层材料的阻变存储器(Cu/PMMA/SnS_(2)/Ag,PMMA=聚甲基丙烯酸甲酯),对其阻变性能进行了研究。结果表明:Cu/PMMA/SnS_(2)/Ag阻变存储器的开关比约105,耐受性2.7... 详细信息

采用水热法合成了尺寸为50~100 nm的二硫化锡纳米片,并首次以二硫化锡作为阻变层材料的阻变存储器(Cu/PMMA/SnS_(2)/Ag,PMMA=聚甲基丙烯酸甲酯),对其阻变性能进行了研究。结果表明:Cu/PMMA/SnS_(2)/Ag阻变存储器的开关比约105,耐受性2.7×10^(3)。在上述2项性能指标达到较优水平的同时,开态与关态电压分别仅约为0.28与-0.19 V。

关键词：阻变存储器二硫化锡低操作电压

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碳基二硫化锡复合材料的制备及光伏应用

碳基二硫化锡复合材料的制备及光伏应用

作者：杜亚楠内蒙古大学

学位级别：硕士

染料敏化太阳电池(Dye-Sensitized Solar Cells,DSSCs)具有取材广泛、对环境友好、组装简单和稳定性好等优点,是近年来光伏领域的一个研究热点。一个标准的对电极材料应当满足高电催化活性、高比表面积、高导电性以及高稳定性等要求。通... 详细信息

染料敏化太阳电池(Dye-Sensitized Solar Cells,DSSCs)具有取材广泛、对环境友好、组装简单和稳定性好等优点,是近年来光伏领域的一个研究热点。一个标准的对电极材料应当满足高电催化活性、高比表面积、高导电性以及高稳定性等要求。通常,DSSCs的对电极为贵金属铂(Pt),但Pt存在储量有限、价格高昂以及在电化学环境中稳定性差等问题,限制了其规模化应用。因此,开发性价比高的非铂对电极材料是推动未来染料敏化太阳电池发展的必然要求。为了寻找合适的可替代Pt的DSSCs对电极材料,研究者们开发了多种材料,其中包括硫化物、碳材料以及碳基硫化物复合材料对电极。本论文主要以二硫化锡和碳球、石墨烯复合材料为主要研究对象,讨论两种复合材料作为DSSCs对电极的光伏性能和电化学性能。主要研究内容如下:(1)利用水热法制备具有核壳(core-shell)结构的二硫化锡纳米片包裹碳球复合材料(Sn S@C)。首先以葡萄糖制备的碳纳米球为模版,使用硫代乙酰胺(TAA)充当还原剂和硫源,以五水氯化锡(Sn Cl·5HO)充当锡源,来生长Sn S纳米片。研究了反应时间和溶液浓度对产物形貌和分散性的影响。使用XRD、SEM、TEM、FTIR、拉曼等表征手段对所制备样品的形貌、结构及组分展开测试和分析,通过循环伏安曲线可以看出,相比于单独的碳球和Sn S纳米花,Sn S@C复合材料对电极具有更高的I、更小的E和更高的催化性能。通过电化学阻抗谱可以看出,Sn S@C复合材料的R约为56.62Ω·cm,验证了其优异的催化还原性能。通过J-V特性曲线可以计算出不同对电极材料的DSSCs光电转换效率,碳球为2.71%,Sn S纳米花为4.09%,Sn S@C复合材料为4.94%,接近于Pt对电极的效率5.29%。Sn S@C作为对电极材料的电化学性能相比于碳球和Sn S纳米花有很大提升。(2)使用了一种简洁环保的方法制备二硫化锡碳复合材料。首先,使用表面活性剂对氧化石墨烯(GO)的表面进行功能化处理,借助静电作用力将二硫化锡的前驱体溶液内的[Sn S]进行固定,再利用高温烧结法得到二硫化锡(Sn S)与还原氧化石墨烯卷(r GNS)的复合材料(Sn S@r GNS),并对其结构组成、光伏性能和电化学性能进行表征和分析。SEM和TEM结果表明,粒径大约为50 nm的Sn S颗粒被均匀包裹在石墨烯卷层间,可以有效抑制活性物质在循环过程中发生脱落和体积膨胀,从而延长复合材料的循环寿命。通过循环伏安曲线可以看出,相比于单独的GO、r GO和Sn S,Sn S@r GNS对电极具有更高的I、更小的E和更高的催化性能。电化学阻抗测试结果表明,Sn S@r GNS复合材料具有较低的R(24.32Ω·cm),表明Sn S@r GNS催化剂具有优秀的电催化活性,明显高于铂对电极材料。通过J-V特性曲线可以计算出不同对电极材料的DSSCs光电转换效率,r GO为3.70%,Sn S为3.86%,Sn S@r GNS复合材料为5.32%,而Pt对电极为5.29%。说明Sn S@rGNS复合材料有望成为代替铂对电极的电催化材料。

关键词：染料敏化太阳电池石墨烯卷碳球二硫化锡对电极

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二硫化锡薄膜的生长及掺杂研究

材料科学 2023年第6期13卷 511-517页

作者：许书逸林高翔周颖慧厦门大学物理系福建厦门

二硫化锡是近年来备受关注的二维半导体材料之一,因其优异的电学和光电性能以及元素储备丰富且对环境友好等优点,在电子、光电以及能源转换等领域展现出极大的应用潜力。目前,高质量薄层二硫化锡的可控制备仍是研究中备受关注的重要课... 详细信息

二硫化锡是近年来备受关注的二维半导体材料之一,因其优异的电学和光电性能以及元素储备丰富且对环境友好等优点,在电子、光电以及能源转换等领域展现出极大的应用潜力。目前,高质量薄层二硫化锡的可控制备仍是研究中备受关注的重要课题。本文采用气相外延方法探索二硫化锡薄膜的外延生长和掺杂调控,结合多种表征测试技术,研究其生长过程和结构特性,实现了材料的逐层生长。进一步地在生长过程中引入铟掺杂,由于晶格有序度的降低,二硫化锡的拉曼特征峰展宽且强度减弱,X射线光电子能谱分析发现,铟的掺入使得体系费米能级下移,实现了p型掺杂。研究结果为二硫化锡的可控生长以及掺杂提供了参考。

关键词：二硫化锡气相外延掺杂

二硫化锡基复合锂离子电池负极的结构设计与电化学性能

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广东技术师范大学学报 2023年第6期44卷 17-24页

作者：王清泉胡倩倩广汽埃安新能源汽车股份有限公司广东广州511400

二硫化锡由于较高的理论比容量被视为下一代具有潜力的锂离子电池负极之一.然而,二硫化锡在充放电过程中存在颗粒团聚、体积变化较大等缺点,导致电极极片容易粉化,电池循环稳定性不佳.本文提出一种新颖的复合负极设计方案,采用溶剂热法... 详细信息

二硫化锡由于较高的理论比容量被视为下一代具有潜力的锂离子电池负极之一.然而,二硫化锡在充放电过程中存在颗粒团聚、体积变化较大等缺点,导致电极极片容易粉化,电池循环稳定性不佳.本文提出一种新颖的复合负极设计方案,采用溶剂热法将二硫化锡纳米片嵌入到还原性氧化石墨烯的层状结构内,利用聚丙烯腈作为粘结剂制备极片,通过低温热处理方式进一步重塑极片结构,同时进一步研究了热处理温度对极片结构及性能的影响.结果表明,150℃热处理所得的复合负极表现出较好的循环性能及倍率特性:在0.1A/g电流密度下循环60圈后仍能保持1200 mAh/g的比容量,在1A/g的倍率下的比容量仍能得到880 mAh/g.

关键词：锂离子电池负极二硫化锡还原性氧化石墨烯聚丙烯腈热处理温度