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具有硫空位的磷掺杂二硫化钼用于增强电化学水分解

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Science China Materials 2022年第3期65卷 712-720页

作者：薛鸿垚孟阿兰陈春俊薛鸿焱李镇江汪传生 College of Electromechanical Engineering Qingdao University of Science and TechnologyQingdao 266061China Key Laboratory of Optic-electric Sensing and Analytical Chemistry for Life Science MOECollege of Chemistry and Molecular EngineeringQingdao University of Science and TechnologyQingdao 266042China Beijing National Laboratory for Molecular Sciences CAS Key Laboratory of Colloid and Interface and ThermodynamicsCAS Research/Education Center for Excellence in Molecular Sciences Institute of ChemistryChinese Academy of SciencesBeijing 100190China University of Kent Canterbury CT27NZKent CountyUK College of Materials Science and Engineering Qingdao University of Science and TechnologyQingdao 266061China National Engineering Laboratory for Advanced Equipments and Key Materials for Tires Qingdao University of Science and TechnologyQingdao 266042China

由于其丰度高、电化学稳定性强,MoS_(2)被认为是一种极具前途的电催化剂.然而,其导电性差和活性低,因此催化性能受到限制.此外,MoS_(2)无法满足工业化大规模应用的要求.本工作中,为了获得具有S空位缺陷的P掺杂MoS_(2)催化剂,我们在室温... 详细信息

由于其丰度高、电化学稳定性强,MoS_(2)被认为是一种极具前途的电催化剂.然而,其导电性差和活性低,因此催化性能受到限制.此外,MoS_(2)无法满足工业化大规模应用的要求.本工作中,为了获得具有S空位缺陷的P掺杂MoS_(2)催化剂,我们在室温下通过固相离子交换将P插入到MoS_(2)基体中.当P掺杂量为11.4 wt%时为最佳,所制备的催化剂具有优异的电催化析氢(HER)和析氧(OER)性能.碱性条件下,在10 mA cm^(-2)电流密度下对应的过电位分别为93和316 mV,这些数值超过了先前报道的大多数二硫化钼基材料的过电位.理论计算和实验结果都表明,MoS_(2)基面上形成的掺杂P活性中心及由P掺杂引起的S空位缺陷的协同作用增强了催化剂的本征电子电导率和电催化活性.密度泛函理论计算表明,与原始的MoS_(2)相比,P优化了MoS_(2)氢吸附自由能,从而显著提高了掺杂后催化剂对HER的固有活性.P掺杂MoS_(2)对OER的催化活性增强归因于掺杂P促进羟基和含氧中间体的吸附及反应能垒的降低.本研究提出了一种全新、环保、便捷的固相离子交换法来提高二维过渡金属硫族化合物在大规模应用中的电催化能力.

关键词：活性中心电催化二硫化钼空位缺陷过渡金属硫族化合物过电位电子电导率 P掺杂

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钼基碳掺杂二硫化钼电极的硫氧化反应性能

科学通报 2023年第28期68卷 3846-3856页

作者：王忠远周青青胡浩王家德浙江工业大学环境学院杭州310012 浙江省工业污染微生物控制技术重点实验室杭州310012

硫钝化是阻碍硫化物氧化反应(sulfur oxidation reaction,SOR)在硫锂电池、电化学脱硫、含硫污染物资源化等领域高效进行的重要因素.二硫化钼(MoS2)因其优异的抗硫性和可调的二维层状结构而具有良好的SOR潜能,但其本征半导体性质限制了... 详细信息

硫钝化是阻碍硫化物氧化反应(sulfur oxidation reaction,SOR)在硫锂电池、电化学脱硫、含硫污染物资源化等领域高效进行的重要因素.二硫化钼(MoS2)因其优异的抗硫性和可调的二维层状结构而具有良好的SOR潜能,但其本征半导体性质限制了电子传递过程.本文报道了一种抗硫性钼基碳掺杂二硫化钼电极(Mo/C-MoS2),通过碳掺杂使MoS2电极具有接近热中性的硫吸附吉布斯自由能和快速转换多硫化物的能力,有效避免了硫钝化.实验结果显示,Mo/C-MoS2能以0.37 V驱动SOR反应达到10 mA/cm2,低于Mo/MoS2电极(0.41 V)和Pt电极(0.68 V),并在恒电位电解测试中保持16.5 h的抗硫钝化稳定性.透射电子显微镜(transmission electron microscope,TEM)、X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)、拉曼散射光谱表征证实,CMoS2具有1T导电相晶体结构,提升了催化反应速率.密度泛函理论(density functional theory,DFT)计算进一步阐明,碳掺杂增强了MoS2与Na2S之间的相互作用,促使元素硫向可溶性多硫化物转换,为Mo/C-MoS2电极高效SOR和稳定抗硫性的实验结论提供了理论支撑.

关键词：电化学硫氧化反应抗硫钝化多硫化物转换二硫化钼碳掺杂调控

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二硫化钼基电极材料空间限域法制备研究进展

硅酸盐学报 2020年第7期48卷 1081-1089页

作者：陶锴徐一锋刘继宁高濂宋雪峰上海交通大学材料科学与工程学院上海200240

二硫化钼作为过渡金属硫化物由于其具有与石墨类似的结构,表现出优异的电学、化学、机械和热性能,因而备受关注。但制备高质量的二硫化钼仍是个巨大的挑战。采用空间限域法制备高性能的二硫化钼,是一种新型的合成策略,正逐渐被广泛接受... 详细信息

二硫化钼作为过渡金属硫化物由于其具有与石墨类似的结构,表现出优异的电学、化学、机械和热性能,因而备受关注。但制备高质量的二硫化钼仍是个巨大的挑战。采用空间限域法制备高性能的二硫化钼,是一种新型的合成策略,正逐渐被广泛接受。空间限域法能够有效制备具有特定形貌、少层、高反应活性边缘、单相的二硫化钼。总结了不同维度空间限域法制备二硫化钼,及其在锂离子电池、超级电容器、光电催化等方面的研究进展,同时对其前景做出了展望。

关键词：二硫化钼空间限域锂离子电池超级电容器光电催化

负载二硫化钼纳米片光敏剂的聚氨酯脲水凝胶的制备与性能

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高分子材料科学与工程 2023年第7期39卷 33-40页

作者：陈天雨许戈文黄毅萍鲍俊杰安徽大学化学化工学院安徽省绿色高分子重点实验室安徽合肥230601

采用聚乙二醇和异佛尔酮二异氰酸酯为主要原料合成预聚体,A-95改性的MoS2纳米片(N-MoS2)作为封端剂,加入白及多糖(BSP)水溶液作为扩链剂,制备了双重交联的聚氨酯脲水凝胶。采用红外光谱、透射电镜、扫描电镜和X射线衍射对N-MoS2纳米片... 详细信息

采用聚乙二醇和异佛尔酮二异氰酸酯为主要原料合成预聚体,A-95改性的MoS2纳米片(N-MoS2)作为封端剂,加入白及多糖(BSP)水溶液作为扩链剂,制备了双重交联的聚氨酯脲水凝胶。采用红外光谱、透射电镜、扫描电镜和X射线衍射对N-MoS2纳米片和凝胶的结构和形貌进行了表征,采用拉伸强度-应变测试和抗菌实验对其力学性能和抗菌性能进行了测试。结果表明,改性的N-MoS2纳米片具有单层或少层结构,在可见光照下对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的抑菌效果明显。水凝胶样品MPUBs的拉伸强度随N-MoS2含量的增加先增大后减小,溶胀率先减小后增大;当N-MoS2纳米片的添加量为2%时,得到的MPUB5凝胶样品的综合性能最佳,溶胀率为177.8%、溶胀拉伸强度达1.28 MPa,并且在2种细菌的培养基中均能观察到明显抑菌圈,显示出良好的抗菌性能。

关键词：二硫化钼聚氨酯脲水凝胶双重交联抗菌

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垂直短沟道二硫化钼场效应晶体管

物理学报 2022年第21期71卷 359-364页

作者：田金朋王硕培时东霞张广宇中国科学院物理研究所北京100190 中国科学院大学物理科学学院北京100190 松山湖材料实验室东莞523808

基于二维材料的场效应晶体管在超大规模集成技术方面具有非常大的应用潜力,因此开发高性能的短沟道二维半导体场效应晶体管是构建超大规模集成的必经之路.对于二维材料,获得10 nm以下沟道长度的二维半导体晶体管难度较大,目前很少有稳... 详细信息

基于二维材料的场效应晶体管在超大规模集成技术方面具有非常大的应用潜力,因此开发高性能的短沟道二维半导体场效应晶体管是构建超大规模集成的必经之路.对于二维材料,获得10 nm以下沟道长度的二维半导体晶体管难度较大,目前很少有稳定制备亚10 nm二维半导体晶体管的方法.本文使用石墨烯作为接触材料,氮化硼作为间隔,可以稳定制备垂直短沟道二硫化钼场效应晶体管.基于此方法,制备了8 nm氮化硼间隔的垂直短沟道二硫化钼场效应晶体管.该器件展现出良好的开关特性,在不同的源漏电压下其开关比大于10^(7);同时关态电流小于100 fA/μm,对源漏直接隧穿效应有很好的抑制作用.此外,该方法同样适用于其他二维半导体短沟道晶体管的制备,为快速筛选出可适用于超大规模集成的二维材料提供了一种有效途径.

关键词：二维材料二硫化钼场效应晶体管短沟道效应

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二硫化钼的制备及其电化学传感应用研究进展

化学试剂 2022年第7期44卷 1063-1070页

作者：孙誉铢张立兵张瑞中天津大学理学院化学系天津300072

随着社会的不断发展和进步,食品安全、环境保护、生物反恐、临床检验等领域对快速、高灵敏和高选择性检测样品的传感器件的需求不断增加。电化学传感器可实现快速、灵敏、简便、低成本和在线检测,而纳米材料的电化学信号检测放大作用为... 详细信息

随着社会的不断发展和进步,食品安全、环境保护、生物反恐、临床检验等领域对快速、高灵敏和高选择性检测样品的传感器件的需求不断增加。电化学传感器可实现快速、灵敏、简便、低成本和在线检测,而纳米材料的电化学信号检测放大作用为提高电化学传感器性能提供了极大动力。二硫化钼(MoS_(2))因其独特的带隙和结构以及优异的性能而被广泛应用于多个领域,是目前研究人员讨论热度最高的纳米材料之一。首先详细总结了二硫化钼的“自上而下”和“自下而上”两大类制备方法,接着重点总结了二硫化钼及其复合材料在生物分子、药物分子以及环境污染物的电化学传感器构建方面的应用研究,最后对基于二硫化钼及复合材料在电化学传感方面所面临的机遇和挑战进行了讨论。

关键词：二硫化钼纳米材料复合材料电化学传感

二硫化钼-磁性铈铁氧化物活化过一硫酸盐降解橙黄Ⅱ

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环境工程学报 2021年第7期15卷 2274-2286页

作者：罗婷李为为吴桐姜飞谢燕华成都理工大学生态环境学院成都610059 成都理工大学地质灾害防治与地质环境保护实验室成都610059

采用二次水热法制备了花球状二硫化钼(MoS_(2))负载磁性铈铁氧化物(CF)复合催化剂(MCF),通过批实验和表征手段分析了MCF活化过一硫酸盐(PMS)去除偶氮染料橙黄II(AO7)的性能和反应机制。SEM、TEM和VSM结果证明,CF已成功负载于MoS_(2)上,... 详细信息

采用二次水热法制备了花球状二硫化钼(MoS_(2))负载磁性铈铁氧化物(CF)复合催化剂(MCF),通过批实验和表征手段分析了MCF活化过一硫酸盐(PMS)去除偶氮染料橙黄II(AO7)的性能和反应机制。SEM、TEM和VSM结果证明,CF已成功负载于MoS_(2)上,MCF为磁性复合材料。降解实验结果表明,与单独CF和MoS_(2)相比,MCF的活化能力有显著提升。同时,在MCF投加量为1.2 g·L^(−1)、PMS为2 mmol·L^(−1)、初始pH为3~9的条件下,MCF/PMS体系对AO7的去除率达到100%,且该反应符合准一级动力学模型。重复利用实验、XRD和ICPOES结果说明,MCF具有良好的稳定性。UV-vis图谱结果表明,降解AO7的过程中产生了含有萘环和苯环的中间产物。淬灭实验、EPR和XPS结果表明,^(1)O_(2)、SO_(4)^(-)·和·OH是反应过程中的主要活性物种。以上研究结果可为新型PMS活化剂在废水深度处理的实际应用提供参考。

关键词：磁性铈铁氧化物二硫化钼过一硫酸盐橙黄Ⅱ 高级氧化

二硫化钼/丁腈橡胶复合材料热氧老化与摩擦学性能研究

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二硫化钼/丁腈橡胶复合材料热氧老化与摩擦学性能研究

作者：刘中强沈阳工业大学

学位级别：硕士

潜油螺杆泵是海底石油开采行业中应用最为广泛的采油装置之一。其采油功能是由内部的金属转子与定子橡胶通过有机啮合实现的。然而在采油过程中,定子橡胶时常受高温、高压和强腐蚀介质等多种因素的耦合作用。这不仅使定子橡胶极易发生... 详细信息

潜油螺杆泵是海底石油开采行业中应用最为广泛的采油装置之一。其采油功能是由内部的金属转子与定子橡胶通过有机啮合实现的。然而在采油过程中,定子橡胶时常受高温、高压和强腐蚀介质等多种因素的耦合作用。这不仅使定子橡胶极易发生断裂和磨损等失效,还极大降低了潜油螺杆泵的工作效率。因此,提高定子橡胶的耐磨损、耐溶胀和耐高温等各项性能,具有十分重要的现实意义。丁腈橡胶(NBR)因具有出色的耐磨性、耐油性和粘弹性,常被选用作为定子橡胶的基体材料。但在采油过程中,NBR常受到高温、原油和泥沙等恶劣环境影响,导致纯NBR难以满足日益增长的生产需求。因此,亟需提升NBR的耐热氧老化和摩擦学等性能。由于传统补强材料具有难以降解和补强能力有限等缺点。同时,新型纳米补强材料价格昂贵且具有污染性。因此,选用比表面积大、润滑性和补强能力较优异的二硫化钼(MoS)作为补强材料。由于分子动力学(MD)模拟具有简洁高效等特点,且还能有效预测复杂体系的材料特性。因此,本文采用MD模拟,以NBR为基体,MoS作为补强材料,还添加了防老剂4020来提升NBR的耐热氧老化性能。目的是从微观角度研究MoS提升NBR的力学、摩擦学等性能。同时,从原子角度分析了防老剂4020对NBR的热氧老化机理。本文还通过实验研究,制备了多组MoS/4020/NBR复合材料。目的是探索不同质量份数的MoS对NBR力学和摩擦学等性能的影响。本文采用MD模拟,首先构建了4020/NBR和MoS/4020/NBR两组模型,研究了MoS对NBR力学、热氧老化和摩擦学性能的影响。结果表明,与4020/NBR相比,MoS/4020/NBR的杨氏模量提升了约28%,摩擦系数(μ)降低了约30%,磨损量(W)也降低了约5%。同时,MoS添加后,不但改善了填料间的相容性,还提升了NBR的耐热氧老化性能。然后采用MD模拟,在环己烷(CH)溶胀条件下,构建了Pure NBR、CH/NBR、MoS/CH/NBR三组模型,研究了MoS对NBR溶胀和摩擦学性能的影响。结果表明,CH使NBR分子链的运动速率加快,各项性能均下降。同时,与CH/NBR相比,MoS/CH/NBR的拉伸强度(TS)提升了约50%,μ减少了约20%。因此,添加MoS后,有效地限制了NBR分子链的移动,提高了NBR的耐溶胀性能。最后,通过实验制备了MoS/NBR复合材料,分析了不同质量份数(0、0.5、1、2、3phr)的MoS对NBR力学、热氧老化和摩擦学性能的影响。结果表明,在添加MoS后,TS呈现先增加后减小的趋势,μ呈现出先减小后增大趋势。且在添加2phr MoS时力学和摩擦学性能最好。通过电镜图发现,当添加2phr MoS时,NBR复合材料表面的孔洞和突起最小,表面相对平整。因此,本课题为潜油螺杆泵定子橡胶提供了一种新型NBR复合材料。

关键词：丁腈橡胶二硫化钼分子动力学热氧老化摩擦学性能

二硫化钼/石墨烯异质结的界面结合作用及其对带边电位影响的理论研究

同方学位论文库评论

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同方学位论文库

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物理学报 2017年第8期66卷 267-276页

作者：危阳马新国祝林贺华黄楚云湖北工业大学理学院武汉430068 湖北工业大学太阳能高效利用湖北省协同创新中心武汉430068

采用基于色散修正的平面波超软赝势方法研究了二硫化钼/石墨烯异质结的界面结合作用及其对电荷分布和带边电位的影响.研究表明二硫化钼与石墨烯之间可以形成范德瓦耳斯力结合的稳定堆叠结构.通过能带结构计算,发现二硫化钼与石墨烯的耦... 详细信息

采用基于色散修正的平面波超软赝势方法研究了二硫化钼/石墨烯异质结的界面结合作用及其对电荷分布和带边电位的影响.研究表明二硫化钼与石墨烯之间可以形成范德瓦耳斯力结合的稳定堆叠结构.通过能带结构计算,发现二硫化钼与石墨烯的耦合导致二硫化钼成为n型半导体,石墨烯转变成小带隙的p型体系.并通过电子密度差分图证实了界面内二硫化钼附近聚集负电荷,石墨烯附近聚集正电荷,界面内形成的内建电场可以抑制光生电子-空穴对的复合.石墨烯的引入可以调制二硫化钼的能带,使其导带底上移至-0.31 eV,提高了光生电子还原能力,有利于光催化还原反应.

关键词：异质结光催化二硫化钼能带调制第一性原理