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二氧化碳还原转化

物理化学学报 2021年第5期37卷 6-7页

作者：刘志敏孙振宇中国科学院化学研究所北京分子科学国家实验室胶体与界面与热力学重点实验室中国科学院化学研究所分子科学卓越教育中心北京100190 有机-无机复合材料国家重点实验室化学工程学院北京化工大学北京100029

二氧化碳是一种主要温室气体,也是来源丰富、环境友好的可再生碳一资源。其化学转化不仅可固定CO_(2),还可获得高附加值能源产品、化学品以及可降解的高分子材料,因此其资源化利用引起了科技界的广泛关注和研究兴趣。本专刊中收集了我... 详细信息

二氧化碳是一种主要温室气体,也是来源丰富、环境友好的可再生碳一资源。其化学转化不仅可固定CO_(2),还可获得高附加值能源产品、化学品以及可降解的高分子材料,因此其资源化利用引起了科技界的广泛关注和研究兴趣。本专刊中收集了我国部分科学家在相关领域的研究成果,将展示通过热、电、光催化还原CO_(2)制备化学品和能源产品方面的最新研究进展。

关键词：二氧化碳还原能源产品化学转化高分子材料温室气体化学品光催化还原资源化利用

钴铁层状双金属氢氧化物空心多面体用于高效电催化二氧化碳还原

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Science China Materials 2022年第2期65卷 536-542页

作者：杨淼森孙甲强秦永吉杨慧张书胜刘熙俊罗俊 School of Chemical Engineering Northeast Electric Power UniversityJilin 132012China Nanchang Institute of Technology Nanchang 330044China State Key Laboratory of Coal Conversion Institute of Coal ChemistryChinese Academy of SciencesTaiyuan 030001China Institute for New Energy Materials and Low-Carbon Technologies Tianjin Key Lab for Photoelectric Materials&DevicesSchool of Materials Science and EngineeringTianjin University of TechnologyTianjin 300384China School of Materials Science and Engineering Tianjin University of TechnologyTianjin 300384China College of Chemistry Zhengzhou UniversityZhengzhou 450000China MOE Key Laboratory of New Processing Technology for Non-Ferrous Metals and Materials and Guangxi Key Laboratory of Processing for Non-Ferrous Metals and Featured MaterialsSchool of Physical Science and TechnologyGuangxi UniversityNanning 530004China

可再生能源驱动电催化二氧化碳还原制备高附加值化学燃料,是一种实现二氧化碳资源化的有效途径.以金属有机骨架(MOF)为模板制备的层状双金属氢氧化物空心多面体已成为当前电催化领域的热门材料.然而,该类材料的高析氢活性严重阻碍了其... 详细信息

可再生能源驱动电催化二氧化碳还原制备高附加值化学燃料,是一种实现二氧化碳资源化的有效途径.以金属有机骨架(MOF)为模板制备的层状双金属氢氧化物空心多面体已成为当前电催化领域的热门材料.然而,该类材料的高析氢活性严重阻碍了其在电催化二氧化碳还原中的应用.基于此,本文报道了一种在离子液体电解液中可高效稳定电催化二氧化碳还原的钴铁层状双金属氢氧化物空心多面体(CoFe LDH/HP),其最大法拉第转换效率可达86%±3%(-0.9 V相对于可逆氢电极),且可连续电解30 h.实验结果表明此CoFe LDH/HP因其独特的空心结构可暴露更多的活性位点,从而具有更快的电催化二氧化碳还原动力学;理论计算表明CoFe LDH/HP中Co-O-Fe键有利于稳定关键中间体(*COOH)并降低相应的活化势垒.本研究可为其他层状双金属氢氧化物用于二氧化碳固定的设计提供参考.

关键词：层状双金属氢氧化物电催化二氧化碳还原法拉第二氧化碳固定多面体空心结构氢电极

金属-有机配位结构与界面调控电催化二氧化碳还原

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第6期43卷 1417-1432页

作者：吕奉磊花伟邬慧蓉孙浩邓昭彭扬苏州大学能源学院苏州能源与材料创新研究所江苏苏州215006 苏州大学江苏省先进碳材料与可穿戴能源技术重点实验室江苏苏州215006 苏州市低碳技术与产业化重点实验室江苏苏州215006

电催化二氧化碳还原(CO_(2)RR)利用可再生能源(如太阳能和风能)将CO_(2)转化为燃料和高附加值化学品,因而被广泛认为是“一石二鸟”的绿色技术来解决能源与环境问题.然而,CO_(2)RR的大规模应用仍严重受限于缺乏高效稳定的CO_(2)RR催化剂... 详细信息

电催化二氧化碳还原(CO_(2)RR)利用可再生能源(如太阳能和风能)将CO_(2)转化为燃料和高附加值化学品,因而被广泛认为是“一石二鸟”的绿色技术来解决能源与环境问题.然而,CO_(2)RR的大规模应用仍严重受限于缺乏高效稳定的CO_(2)RR催化剂.非均相分子催化剂和金属-有机框架因具有明确的结构且金属中心和配体可以调节与修饰,在CO_(2)RR的基础研究和实际应用中都展现出巨大潜力.本文综述了这些具有明确结构的金属-有机配位化合物的结构与界面调控应用于CO_(2)RR领域的工作.介绍了CO_(2)RR的基础电化学、催化剂的性能评价指标(包括过电位、法拉第效率、塔菲尔斜率、转化频率和电化学能量效率)和三种常用电解池(H型电解池、流动电解池和膜电极组件)的优缺点.重点总结近期非均相分子催化剂中金属中心、配体效应和分子-载体相互作用的调控及金属-有机框架的结构工程和原位重构等方面的重点工作.迄今,具有不同金属中心(如Mn、Fe、Co、Ni、Cu和Zn等)和配体(包括酞菁、卟啉和金属中心轴向配位等)的非均相分子催化剂和金属-有机框架被报道用于高效CO_(2)RR.调节催化剂-载体相互作用,抑制催化剂团聚并增强其导电性,可有效地提高分子催化剂的活性和稳定性.制备导电金属-有机框架、在金属-有机框架中引入活性位点或促进剂并控制金属-有机框架的原位重构,为构建高效CO_(2)RR催化剂带来更多机会.金属-有机配位化合物的结构和界面工程是发展高效CO_(2)RR催化剂的重要方向.然而,金属-有机配位化合物用于CO_(2)RR仍处于初级发展阶段,充分发挥其潜力任重道远.根据目前研究面临的问题,总结和展望该领域未来应关注的方向:(1)定向合成新颖分子催化剂、金属-有机框架和载体及其结构和界面的精准调控;(2)非均相分子催化剂和金属-有机框架在CO_(2)RR的大规模应用;(3)追踪和调控非均相分子催化剂和金属-有机框架的重构;(4)阐明金属-有机配位结构和CO_(2)RR性能的构-效关系.本文为高效CO_(2)RR催化剂设计与合成提供一定参考.

关键词：二氧化碳还原电催化非均相分子催化剂金属-有机框架原位重构

石墨烯量子点/铁基金属-有机骨架复合材料高效光催化二氧化碳还原

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化学学报 2022年第1期80卷 22-28页

作者：王旭生杨胥陈春辉李红芳黄远标曹荣福州大学石油化工学院福州350108 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 浙江理工大学材料科学与工程学院杭州310018 中国科学技术大学化学系合肥230026 中国福建光电信息科学与技术创新实验室(闽都创新实验室) 福州350108 中国科学院大学北京100049 暨南大学化学与材料学院广州510632

利用可见光将二氧化碳光还原为有用的化学品是一项有前景但充满挑战的工作.金属有机骨架(MOFs)作为一种新兴的具高孔隙率、高比表面积、强吸附富集CO_(2)能力、结构和功能可调的多孔材料,在光催化二氧化碳还原反应中具有极强的应用潜力... 详细信息

利用可见光将二氧化碳光还原为有用的化学品是一项有前景但充满挑战的工作.金属有机骨架(MOFs)作为一种新兴的具高孔隙率、高比表面积、强吸附富集CO_(2)能力、结构和功能可调的多孔材料,在光催化二氧化碳还原反应中具有极强的应用潜力.但大多数金属有机骨架材料存在可见光吸收范围窄、光生载流子快速复合等问题,导致催化二氧化碳还原活性仍然较低.通过静电自组装策略将纳米级胺基化金属有机骨架材料(NH_(2)-MIL-88B(Fe))和羧酸化石墨烯量子点(GQD)通过静电作用结合,得到GQD/NH_(2)-MIL-88B(Fe)复合材料.该复合催化剂有效结合了金属有机骨架强二氧化碳吸附富集能力和GQD的可见光吸收范围宽、电子传导能力强等优点,因此与纯金属有机骨架材料NH_(2)-MIL-88B(Fe)相比较,该复合材料能高效光催化还原CO_(2)为CO,并在10h可见光下活性高达590μmol/g,约为NH_(2)-MIL-88B(Fe)活性的四倍.这项工作为制备高活性催化CO_(2)的金属有机骨架复合材料提供了借鉴.

关键词：金属有机骨架光催化二氧化碳还原静电自组装石墨烯量子点

铟基三元金属硫化物催化剂在光催化二氧化碳还原领域中的研究进展

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第1期44卷 67-95页

作者：杨金曼杨铮睿杨科芬于卿朱兴旺许晖李华明江苏大学化学化工学院能源研究院江苏镇江212013 扬州大学环境科学与工程学院江苏扬州225009

化石能源的过度使用造成CO_(2)大量排放,导致了环境问题,同时引发了能源危机.新能源技术的快速发展为缓解上述问题提供了有效途径.光催化CO_(2)转化技术因绿色环保、成本低廉、反应条件温和、操作安全可控而引起了研究者们的广泛关注.... 详细信息

化石能源的过度使用造成CO_(2)大量排放,导致了环境问题,同时引发了能源危机.新能源技术的快速发展为缓解上述问题提供了有效途径.光催化CO_(2)转化技术因绿色环保、成本低廉、反应条件温和、操作安全可控而引起了研究者们的广泛关注.推动光催化CO_(2)转化技术发展的关键在于高效光催化剂的精准设计与合成.目前,已经发展了多种光催化剂.铟基三元金属硫化物因具有合适的能带结构、较宽的吸光范围和独特的双金属位点而成为光催化CO_(2)还原领域的研究热点之一.独特的双金属结构使其具有更丰富的活性位点,同时可以调控对关键中间体的吸附和解吸,进而提高CO_(2)反应活性,并精准调控目标产物的选择性.然而,缓慢的电子传输行为和高载流子复合效率阻碍了CO_(2)还原反应效率的提升,因此,目前距离实现光催化CO_(2)还原技术的工业化应用仍有较大的差距.为了克服上述难题,科学家们对铟基三元金属硫化物进行了大量研究,以期通过修饰改性进一步提高催化效率和选择性.然而,目前有关铟基三元金属硫化物在光催化CO_(2)还原领域应用研究进展的归纳和总结尚不充分,基于此类材料独特的性质,对其进行全面的总结分析是十分必要的.本文首先对光催化CO_(2)还原反应的基本原理进行了分析,探讨了影响其活性和选择性提升的关键要素.然后,对几种典型的铟基三元金属硫化物的结构、组成特性以及合成方法进行了详细归纳.重点围绕铟基三元金属硫化物的性能提升策略,如形貌与结构调控、缺陷工程以及复合材料的构建等,总结了其在光催化CO_(2)还原领域的最新研究进展,深入剖析了催化剂的设计策略与催化活性增强之间的构效关系,以及密度泛函理论计算和原位表征技术在该领域的应用.最后,总结了目前铟基三元金属硫化物研究所面临的挑战,并对未来发展方向进行了展望.

关键词：铟三元金属硫化物修饰光催化二氧化碳还原

构建高效稳定的低温反向偏置双极膜电解槽用于二氧化碳还原

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 82-96页

作者：谢逸徐湛友卢千王莹香港中文大学化学系香港新界南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏南京210044 江苏省大气环境与装备技术协同创新中心江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室UNIST-NUIST中韩能源与环境联合实验室南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏南京210044

二氧化碳电化学还原为高附加值的化学品和原料是一种具有应用前景的负碳技术.在过去十几年里,研究人员在碱性和中性电解质中进行了大量的二氧化碳电还原研究,并在活性、选择性和稳定性方面取得了很多进展.然而,二氧化碳与碱性电解液反... 详细信息

二氧化碳电化学还原为高附加值的化学品和原料是一种具有应用前景的负碳技术.在过去十几年里,研究人员在碱性和中性电解质中进行了大量的二氧化碳电还原研究,并在活性、选择性和稳定性方面取得了很多进展.然而,二氧化碳与碱性电解液反应生成碳酸盐,导致碳利用率较低(远低于产业化应用要求).因此,未来二氧化碳电还原领域面临的关键挑战是如何有效提高碳利用率.为解决这一挑战,在酸性电解质中进行二氧化碳电还原成为了一个可行的方案,它可以有效避免“碳酸盐问题”的发生.而基于双极膜的二氧化碳电解槽技术,则允许阴/阳极在不同pH的电解质中运行,是提高碳利用率的有效方案之一.本文首先介绍了双极膜的运行模式、热力学过程、物质传输现象、水解离/合成过程以及极限电流密度的起源,并总结了近期在双极膜优化方面取得的进展.然后,进一步聚焦于双极膜在常用的三类高效二氧化碳电解槽(流通池电解槽、膜电极电解槽和固态电解质电解槽)中的应用,详细探讨了其研究进展及所面临的挑战,并强调了针对不同结构电解槽的优化策略.值得一提的是,基于反向偏置双极膜的电解槽设计在促进质子传输至阴极、抑制碳酸盐形成方面表现出显著优势,进而有效提高了碳利用率.然而,大的质子通量同时也促进了竞争性的析氢反应,这在一定程度上抑制了二氧化碳转化为多碳产物.为了解决这一问题,流通池电解槽中的阴极电解液可以被用作缓冲层,通过调节阴极液的组成和厚度,实现电极表面在较高的pH下进行二氧化碳电还原,同时本体电解液维持在酸性,从而促进生成的碳酸盐再生为二氧化碳.另一方面,膜电极电解槽,又称零间隙电解槽,其设计特点在于催化剂层和膜直接接触,这种结构降低了电解液引起的电压损耗,提高了电解效率.然而,这种紧密接触也导致阴极表面的化学环境受到膜的强烈影响.大量质子通过膜传输至阴极,导致催化剂处于强酸性环境中,这为开发高效且稳定的二氧化碳还原电催化剂带来了很大挑战.近期,多种策略已成功应用于设计能够在pH≤1电解质中稳定运行的二氧化碳还原催化剂,包括双金属催化剂、杂原子掺杂金属催化剂和先进分子催化剂.此外,也可以通过构建界面缓冲层来精细调节局部pH值并优化阴极表面化学环境,从而进一步提升膜电极电解槽中二氧化碳电还原的选择性.为了实现商业应用,二氧化碳电解槽需要直接生成高浓度的产品,以减少后续的分离成本.为此,固态电解质二氧化碳电解槽提供了一种有效的解决方案.通过在阴离子交换膜和阳离子交换膜之间引入固态电解质,使得阴极表面形成的带负电物质(例如CH3COO-)能够顺利通过阴离子交换层并输送到固态电解质中,随后与阳极提供的质子结合,形成高纯度液体产品.最后,本文提出了双极膜二氧化碳电解槽面临的机遇和挑战,其中包括:(1)开发具有高离子选择性、高机械稳定性和低膜阻的新型双极膜;(2)开发对高附加值产品具有高本征活性和选择性的新型催化剂;(3)构筑具有高效气/液/电子传输的气体扩散电极;(4)设计低能耗和高稳定性的电解槽.综上所述,本文详细介绍了基于反向偏置双极膜的二氧化碳电解槽在研究进展以及工业应用方面的可行性,为未来开发具有高碳利用率和能量效率的二氧化碳还原技术提供了参考.

关键词：二氧化碳还原电催化双极膜碳利用率能量效率

类水滑石基催化剂光催化二氧化碳还原研究进展

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化工进展 2022年第S01期41卷 190-198页

作者：寇佳伟程淑艳程芳琴太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 山西大学环境与资源学院山西太原030006 山西大学国家环境保护煤炭废弃物资源化高效利用技术重点实验室山西太原030006

类水滑石材料是一类特殊的二维层状阴离子黏土,其具有结构组成可调、记忆效应、结构有序等诸多优良特性,被认为是安全绿色的新型光催化剂。本文总结了类水滑石材料结构和特性,并阐明其主要特性在光催化过程中的应用;对各种类水滑石材料... 详细信息

类水滑石材料是一类特殊的二维层状阴离子黏土,其具有结构组成可调、记忆效应、结构有序等诸多优良特性,被认为是安全绿色的新型光催化剂。本文总结了类水滑石材料结构和特性,并阐明其主要特性在光催化过程中的应用;对各种类水滑石材料的光催化CO_(2)还原性能进行了对比;综述了光催化CO_(2)还原的机理及其发展所面临的挑战;根据光催化CO_(2)还原的基本过程,从光吸收、载流子分离和界面反应等角度对类水滑石基光催化剂的发展现状进行分类介绍。尽管类水滑石基光催化剂的研究已取得一定进展,但仍需进一步探究其光催化机理、各组分间的协同作用机理以及界面反应机理,以期实现类水滑石基光催化剂结构的合理设计和活性位点的精准调控。

关键词：类水滑石化合物光催化二氧化碳还原太阳能燃料

钴基非均相催化剂在光催化水分解、二氧化碳还原和氮还原的研究进展与展望

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第9期43卷 2273-2300页

作者：孙万军朱佳玉张美玉孟翔宇陈梦雪冯钰陈新龙丁勇兰州大学化学化工学院功能有机分子化学国家重点实验室甘肃省先进催化重点实验室甘肃兰州730000 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室甘肃兰州730000 甘肃民族师范学院化学与生命科学系甘肃合作747000

利用大自然丰富的太阳能驱动水、二氧化碳或氮气转化为高附加值燃料(如H_(2),CO,CH_(4),CH_(3)OH或NH_(3)等),实现人工光合成,将储量丰富的太阳能转化为可利用的清洁化学能源,被认为是解决能源短缺和环境问题的关键技术之一,能够有效缓... 详细信息

利用大自然丰富的太阳能驱动水、二氧化碳或氮气转化为高附加值燃料(如H_(2),CO,CH_(4),CH_(3)OH或NH_(3)等),实现人工光合成,将储量丰富的太阳能转化为可利用的清洁化学能源,被认为是解决能源短缺和环境问题的关键技术之一,能够有效缓解能源危机和全球变暖,极具应用前景.因此,各种类型的光催化剂相继被开发出来,以满足光催化的需求.其中钴基多相催化剂是最有前途的光催化剂之一,它可以通过扩大光吸收范围、促进电荷分离、提供活性位点和降低反应能垒等途径有效提高光催化效率,为太阳能燃料转化利用开辟广阔的前景.本文首先介绍了光催化水分解、CO_(2)还原和N_(2)还原的基本原理.然后,总结了基于钴基催化剂的改性策略,包括形貌、晶面、结晶度、掺杂和表面修饰,重点讨论了钴基多相材料在水分解(产氢、产氧和全解水)、二氧化碳还原以及氮还原领域的光催化进展.最后,对钴基光催化剂当前面临的挑战和未来的发展作了展望和总结.提出了钴基光催化剂未来的一些研究方向.包括:(1)基于材料光催化体系的设计构建和构效关系研究,深入探索和探究催化活性位点,并对不同类型的活性规律进行整合,从而进一步理解水氧化、氢气生成、二氧化碳还原和氮还原的基本反应规律.(2)作为可持续能源研究的最终目标,应该更多地关注在不使用牺牲剂和外加偏压的情况下,有效地实现光催化全水分解、二氧化碳还原和氮还原.(3)尽快建立统一的光催化水分解、二氧化碳还原和氮还原的性能(活性、稳定性、表观量子效率和太阳制氢(或制氨)转换效率)评价标准.(4)发展原位表征技术来观察钴基光催化剂的界面电荷动力学以及真实的反应机理.综上,本综述能够为钴基和其他相关光催化材料的高效设计提供借鉴.

关键词：光催化钴基多相催化剂水分解二氧化碳还原氮固定

二氧化钛基光催化剂用于二氧化碳还原和太阳燃料的生产

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第10期43卷 2500-2529页

作者：张涛韩晓驰 Nhat Truong Nguyen 杨磊周雪梅四川大学化学工程学院中国四川成都610065 加拿大康考迪亚大学吉娜科迪工程和计算机科学学院化学与材料工程系加拿大蒙特利尔

化石燃料的过度开发和利用加剧了大气中二氧化碳的排放,是导致全球气候变化严重和生态碳平衡破坏的因素之一.利用可持续太阳能驱动的光催化技术可以将二氧化碳转化为一系列高附加值化学品,如甲烷、甲酸、甲醛和甲醇等燃料,因此被认为是... 详细信息

化石燃料的过度开发和利用加剧了大气中二氧化碳的排放,是导致全球气候变化严重和生态碳平衡破坏的因素之一.利用可持续太阳能驱动的光催化技术可以将二氧化碳转化为一系列高附加值化学品,如甲烷、甲酸、甲醛和甲醇等燃料,因此被认为是解决能源危机和全球变暖的有效途径之一.迄今为止,在被开发利用的光催化剂中,二氧化钛作为一种经济廉价、无毒、稳定和可持续的金属氧化物,是多相光催化二氧化碳还原体系的研究重点.本文重点综述了二氧化钛光催化剂在二氧化碳还原领域的最新研究进展,阐述了其改性策略,包括异质结的制备、表面功能修饰、能带结构调节和形貌设计等,目的在于提高二氧化碳还原产物的选择性和转化率.对二氧化钛在液相光电催化和气相光热催化二氧化碳还原的基本原理进行总结.对三种二氧化碳还原反应体系进行讨论,其主要内容包括:(1)阐述光催化、光电催化以及光热催化还原二氧化碳的热力学和动力学基本原理;(2)针对不同体系,分析提高二氧化钛催化活性和还原产物选择性的方法,包括表面改性、贵金属沉积和阴/阳离子掺杂;(3)探究密度泛函理论在二氧化碳还原中的应用,包括但不限于二氧化碳还原的路径调控、关键中间体的吸附构型和和自由能的计算;(4)总结利用二氧化钛催化二氧化碳还原的不同方法的差异,并分析其发展前景和挑战.综上,本文系统综述了二氧化钛在还原二氧化碳的相关工作,详细分析了在光催化、光电催化和光热催化体系中二氧化碳还原的反应机制和反应原理,为二氧化碳的催化转化和二氧化钛基光催化剂合理设计提供了参考.

关键词：二氧化钛多相催化二氧化碳还原太阳燃料