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工业微生物 2014年第6期44卷 45-48页

作者：尹静王建辉卢文玉财音青格乐系统生物工程教育部重点实验室(天津大学) 天津大学化工学院天津化学化工协同创新中心南开大人事处

CO_2是导致温室效应的主要气体,固定和转化CO_2的研究对于温室效应的减缓和环境保护方面具有重要意义。近年来CO_2转化的研究取得了迅猛发展,其中生物法固定CO_2由于其反应条件温和且绿色无污染的优点而备受关注。本文对转化CO_2有关的... 详细信息

CO_2是导致温室效应的主要气体,固定和转化CO_2的研究对于温室效应的减缓和环境保护方面具有重要意义。近年来CO_2转化的研究取得了迅猛发展,其中生物法固定CO_2由于其反应条件温和且绿色无污染的优点而备受关注。本文对转化CO_2有关的乳酸脱氢酶(LDH)、苹果酸脱氢酶(MDH)和草酰乙酸脱羧酶(OAADC)进行了初步的固定化分析。首先以碳纳米管、壳聚糖和海藻酸钠为原料,制备了包埋上述CO_2转化酶的微胶囊固定化体系,然后分别比较了游离酶和固定化酶的操作稳定性和储存稳定性。研究结果表明,固定化的CO_2转化酶的操作稳定性和储存稳定得到明显的提高。本研究对CO_2的转化和应用方面具有重要参考价值。

关键词：二氧化碳的转化酶固定化碳纳米管海藻酸钠

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基于三嗪环类配体金属有机框架的设计合成及催化性能研究

基于三嗪环类配体金属有机框架的设计合成及催化性能研究

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作者：胡春慧合肥工业大学

学位级别：硕士

工业的快速发展导致了生态环境污染,大气污染的问题尤为突出。二氧化碳作为温室气体的主要成分,对全球变暖以及生态平衡有着至关重要的影响。故二氧化碳的化学转化一直是资源充分利用的一个关键问题。二氧化碳与环氧化物的耦合反应生成... 详细信息

工业的快速发展导致了生态环境污染,大气污染的问题尤为突出。二氧化碳作为温室气体的主要成分,对全球变暖以及生态平衡有着至关重要的影响。故二氧化碳的化学转化一直是资源充分利用的一个关键问题。二氧化碳与环氧化物的耦合反应生成环状碳酸酯,原子利用率接近100%,故是一种CO的高价值利用方式。所合成的环状碳酸酯,在聚合物、电解质等生产中具有潜在的应用前景。目前报道的一些能促进CO的环加成反应的均相催化剂,如季铵盐或季磷盐等虽具有较好的催化效果,但缺点是回收困难。相比之下金属有机框架（MOFs）作为非均相催化剂,可以规避上述缺点,具有较好的新颖性,也有利于实现工业应用。然而,大多数报道的MOFs催化二氧化碳与环氧化物的反应系统需要额外的助催化剂,如四丁基溴化铵（n-BuNBr）等,且需要高压和高温等苛刻条件才能得到较满意的产率。当前绿色环保理念要求尽量避免使用助催化剂。故需要设计能够在无溶剂,无助催化剂和常压条件下有效催化二氧化碳转化为环状碳酸酯的MOFs。基于以上问题,考虑到MOFs的合成可以引入不同官能团的配体为出发点,因此,本文优选了三嗪环类配体及其衍生物。首先合成了富氮多羧基的三角形配体HTATAB(2,4,6-三[（对羧基苯基）氨基]-1,3,5-三嗪)。与其他三角形三羧酸配体相比,其结构像旋轮型一样扩展,与多种金属离子结合,形成了许多新型的高孔隙度MOFs,在发光、吸附、催化等方面表现出优异的性能。本文合成了Mg-TATAB,由于存在高密度的路易斯酸性（LA）位点Mg（II）离子和路易斯碱性（LB）位点-NH-以及对二氧化碳极具亲和力的介孔孔道的协同作用,为二氧化碳与环氧化物在无助催化剂和无溶剂且常压的温和条件下有效进行环加成反应提供了理想的候选材料。且该MOFs具有较高的热稳定性和结构稳定性。采用溶剂热法合成Mg-TATAB,并用XRD、SEM、XPS、FTIR和BET等分析手段对其进行结构表征。通过核磁共振氢谱对反应的转化率,选择性以及产率进行了分析,并计算其TOP值（单位时间单位压力下摩尔催化剂转化环氧化物的摩尔数）。结果表明合成的Mg-TATAB在温和条件下催化二氧化碳的转化方面具有较好的效果。合成了另一种三嗪环类配体HBTPCA(1,1’,1’’-（苯-1,3,5-三基）三哌啶-4-羧酸)。该配体是半刚性的,且其哌啶环上连接的向三处伸展的羧基官能团具有柔性以及与金属离子的强配位能力,故利用此配体合成了不同网络结构的金属有机框架。Zn和Eu离子能够优先与羧基结合,而HBTPCA配体的路易斯碱性N原子,位于框架的通道中,与金属离子相互作用。目前探究这类MOFs合成与性质的文献并不多,故本文在合成锌基MOF和铕基MOF的基础上,对其进行真空干燥,使更多活性位点暴露。使用多种表征仪器对其催化二氧化碳和环氧化物的环加成反应性质进行了较为系统的探究。

关键词：三嗪环类配体金属有机框架介孔 TOP 二氧化碳的转化

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