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精细石油化工 2022年第3期39卷 58-62页

作者：王烁天李冠泓杨月峰张晓欣秦玉才苑兴洲辽宁石油化工大学创新创业学院辽宁抚顺113001 辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001

以4A、5A、13X和NaY分子筛作为吸附剂,在303 K、0.1 MPa条件下,通过吸附穿透实验法考察了分子筛对单组分CO_(2)和CO_(2)/CH_(4)混合气的穿透吸附性能,其中13X分子筛吸附剂对CO_(2)穿透吸附量最大,分别为2.65 mmol/g和0.32 mmol/g。对于C... 详细信息

以4A、5A、13X和NaY分子筛作为吸附剂,在303 K、0.1 MPa条件下,通过吸附穿透实验法考察了分子筛对单组分CO_(2)和CO_(2)/CH_(4)混合气的穿透吸附性能,其中13X分子筛吸附剂对CO_(2)穿透吸附量最大,分别为2.65 mmol/g和0.32 mmol/g。对于CO_(2)/CH_(4)体系,CO_(2)及CH_(4)分子存在竞争吸附,且CO_(2)穿透吸附容量明显高于CH_(4)。此外,分子筛对CO_(2)/CH_(4)混合气体系中CO_(2)的吸附容量低于对单组分体系。此外,5%(质量分数)分子筛对CO_(2)/CH_(4)的吸附性能考察表明,水分对CO_(2)的吸附性能有较大影响,且5A分子筛降低最明显,穿透时间t_(f)由25 min降低至3 min,穿透吸附量q_(i)由0.301 mmol/g降低至0.036 mmol/g。

关键词：分子筛二氧化碳二氧化碳/甲烷穿透吸附性能

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不同气氛下煤矸石热解特性及热解动力学机理

不同气氛下煤矸石热解特性及热解动力学机理

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作者：李淑强重庆大学

学位级别：硕士

煤矸石是目前排放量最大的工业固体废弃物之一,具有低挥发分、高灰分、低热值和难燃烧等特点,从而限制了煤矸石大规模能源化利用,采用低热值气体与煤矸石混合燃烧可有效提高其燃烧效果。在燃烧过程中,低热值气体组分对煤矸石热解特性有... 详细信息

煤矸石是目前排放量最大的工业固体废弃物之一,具有低挥发分、高灰分、低热值和难燃烧等特点,从而限制了煤矸石大规模能源化利用,采用低热值气体与煤矸石混合燃烧可有效提高其燃烧效果。在燃烧过程中,低热值气体组分对煤矸石热解特性有重要影响,合理气氛下煤矸石的热解对提高燃烧效率有重要作用。目前,关于这方面的研究比较少,对煤矸石在不同气氛下的热解特性与机理也未被充分的认识和理解,阻碍了煤矸石能源化技术的进一步应用和发展,因此,研究煤矸石在不同气氛下的热解特性及动力学机理是非常必要的。于此,本文在深入分析煤矸石和低热值气体利用现状和形势的基础上,对煤矸石特性进行了分析,考察了煤矸石组成成分的特点。采用非等温热重法对4种不同产地的煤矸石进行了热重试验分析。研究了不同煤矸石种类,不同升温速率,不同试样粒径,不同压力和CO2或CH4与N2的混合比例为10%,30%,60%,100%的混合气氛等试验参数对煤矸石热解特性的影响,并在此基础上,进行了煤矸石在不同气氛下热解动力学机理研究,得出以下主要结论:(1)不同产区的煤矸石成分差别比较大。其中,煤矸石挥发分含量在9.69%～13.26%,固定碳含量在6.35%～30.3%,灰分含量在54.67%～82.4%。煤矸石C元素含量在39%～55%,H元素含量在1.1%～2.3%,氧含量在1.9%～6.5%之间。(2)煤矸石在热解过程中随温度的升高经历三个阶段:低温失重阶段,主要热分解阶段和二次脱气阶段。热解温度是影响煤矸石热解反应最主要的因素。(3)煤矸石热解的挥发分初析温度、挥发分析出最大速率及其对应的温度,以及挥发分析出特性指数D随煤矸石种类、样品粒径、热解升温速率、压力和气氛的不同差别较大。(4)不同气氛对煤矸石的热解影响是分段进行的。不同的温度段有不同影响程度,提出可用N2气氛下与其它气体组分下热解失重百分率之差ΔW =ΔWN 2?ΔW气氛来判定不同气氛对煤矸石热解转化率的影响。(5)CH4气氛对煤矸石的热解促进作用存在着一个最佳温度段△Topt。CH4在析碳温度之前,对煤矸石的热解均表现为促进作用。(6)不同气氛下煤矸石热解过程很复杂,均不能用一步反应描述。在煤矸石热解第一阶段,热解反应服从三维球形扩散模型(D4模型);热解第二阶段受液化反应的控制,热解过程服从级数为2的化学反应(F2模型)模型;热解第三阶段根据煤种的不同而不同,含碳量高的煤矸石热解过程服从级数为2的化学反应模型(F2模型),含碳量低的煤矸石(C二阶段最大现象。不同煤矸石在相同的热解阶段的活化能差别较大。(8)CO2气氛下,煤矸石活化能在热解第一、第二阶段随着CO2浓度的增高而增大,第三阶段随着CO2浓度的增高而降低。而在CH4气氛下,活化能在热解的第一阶段随着CH4浓度的增高而降低,在第二阶段活化能随CH4浓度增加而升高。本文通过煤矸石在不同气氛下的热解特性的研究,为煤矸石与低热值气体的混合热解技术的发展建立了一定的理论基础,也为今后的深入研究提供了有价值的参考依据。

关键词：煤矸石低热值气体二氧化碳/甲烷非等温热重法热解动力学

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MOF-801的绿色合成、改性及其气体吸附分离性能研究

MOF-801的绿色合成、改性及其气体吸附分离性能研究

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作者：李晨宁辽宁大学

学位级别：硕士

目前,我国正处于高质量发展阶段,随着工业发展的需要,大气中CO浓度的不断增加,由此引发的一系列环境问题备受关注。据统计,全球约60%的CO排放来源于发电厂的烟道气(约15%的CO和85%的N),将烟道气中的CO/N高效分离是CO得以储存或转化的必... 详细信息

目前,我国正处于高质量发展阶段,随着工业发展的需要,大气中CO浓度的不断增加,由此引发的一系列环境问题备受关注。据统计,全球约60%的CO排放来源于发电厂的烟道气(约15%的CO和85%的N),将烟道气中的CO/N高效分离是CO得以储存或转化的必要前提,而在工业气体分离中,吸附分离被认为是一种低成本且高效的分离方法,因此,迫切的需要一种新型实用的物理吸附剂来满足CO/N高效分离这一要求。此外天然气(主要成分为甲烷(CH))是社会生产生活中重要的清洁能源之一,然而,天然气的生产常常伴随CO和N等杂质,将这些杂质气体很好的分离以保证天然气纯度(>99%),才能提高天然气的利用效率同时保护输送管道不受腐蚀。金属有机框架(MOFs)材料由于丰富的孔隙结构和多样化的功能特性,在CO/N和CO/CH分离中已经展现出优异的性能。然而,目前被用于气体分离的MOFs材料大多采用传统的溶剂热法制备合成,这不仅增大了吸附剂的制备成本,而且不符合“绿色化学”这一基本原则。因此,本文采用绿色合成的方法制备了一系列用于CO/N和CO/CH分离的MOF-801,并对不同金属离子和缺陷程度对吸附分离的影响做了初步探究,具体研究内容如下:(1)我们在环境条件下合成了MOF-801(Zr/Ce/Hf)、Ui O-66-COOH以及DUT-67,其中,特别对比了不同金属离子对MOF-801孔径结构的影响,从而讨论它们对气体吸附分离的差异,实验结果表明,通过绿色合成所制备的MOFs材料与传统溶剂热法制备的材料保持相同的结构,且具有高热稳定性和溶剂稳定性,在三轮穿透循环实验中,分离性能没有发生变化,证明材料的分离稳定性和优异的再生性能;(2)以MOF-801(Zr)为例,通过改变调制剂的用量,探究缺陷程度对其吸附分离CO/N或CO/CH的影响,结果证明,改性后的Zr-FA在提高CO/N分离性能的同时,对CH/N的分离性能显著增强,这主要归因于甲酸调制剂引起骨架结构发生的微变导致孔径压缩,与客体分子间的作用力更强。在此基础上,我们合成了Ce-FA和Hf-FA,证明了该缺陷工程对MOF-801系列材料的普适性,为缺陷MOFs用于气体分离的设计提供了参考。

关键词：金属有机框架化合物二氧化碳/氮气二氧化碳/甲烷气体分离绿色合成 MOF-801

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