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二次有机气溶胶估算方法比较研究

化学学报 2014年第6期72卷 658-666页

作者：郭松胡敏郭庆丰尚冬杰北京大学环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

为研究北京夏季二次有机气溶胶(SOA)浓度,比较多种SOA估算方法的不确定性和在我国的适用性,在CAREBEIJING 2008大型观测期间在城市点北大点和郊区点榆垡点采集大气颗粒物PM2.5样品,利用多种方法对二次有机碳(SOC)的浓度进行了估算,估算... 详细信息

为研究北京夏季二次有机气溶胶(SOA)浓度,比较多种SOA估算方法的不确定性和在我国的适用性,在CAREBEIJING 2008大型观测期间在城市点北大点和郊区点榆垡点采集大气颗粒物PM2.5样品,利用多种方法对二次有机碳(SOC)的浓度进行了估算,估算方法包括二次有机示踪物产率法、非一次源OC法、非生物质燃烧水溶性有机碳法(WSOC)和元素碳示踪有机碳/元素碳比值法.通过模拟我国典型的生物质燃烧,建立适合我国的非生物质燃烧WSOC方法,获得方法中重要参数生物质燃烧排放颗粒物中WSOC/OC的比值,我国生物质燃烧颗粒物中该比值平均为0.48±0.04.多种方法的结果均表明,SOA已经成为北京颗粒有机物的重要组成部分,所占比例可以达到50%甚至更高.利用化学质量守恒模型(CMB)和示踪物产率法对颗粒有机物来源进行闭合发现,依靠目前的示踪物技术北京大气颗粒有机物中仍然有20%~27%的来源不清楚.通过综合比较了多种SOC估算方法,确定了各方法在我国的适用性:示踪物产率法、非一次源OC法和EC示踪OC/EC比值法可适用于我国大气中SOC的估算,但是非生物质燃烧WSOC方法仅适用于我国大气中水溶性SOC的估算.本研究还对这几种方法的不确定性做了初步的分析,为其他研究者选择估算方法提供参考和依据.示踪物产率法仅估算了几种特定VOCs前体物对SOC贡献,因此低估了总的SOC;同样地,非生物质燃烧WSOC法仅估算了水溶性的SOC,因此也低估了总的SOC;非一次源OC法高估了SOC,这主要是由于未能解析出的一次源OC造成的.而且这种高估在城市地区更为显著,主要是因为城市地区一次源相对比较复杂造成的;EC示踪OC/EC比值法的主要不确定性来自于一次源OC/EC比值的确定,由于这个比值造成的单点误差最高可高估54%或低估64%.

关键词：二次有机气溶胶二次有机碳估算方法方法适用性比较研究

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二次有机气溶胶的特征和形成机制

过程工程学报 2008年第1期8卷 202-208页

作者：白志鹏李伟芳南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市环境空气颗粒物污染防治与控制重点实验室天津300071

二次有机气溶胶(SOA)的形成是当今大气化学过程的研究热点之一.城市大气中二次有机碳占颗粒物总有机碳的17%～65%.单萜烯和芳香族化合物分别是SOA最重要的天然和人为源前体物,在大气中与·OH,NO3-和O3等氧化剂发生多途径反应形成有机酸... 详细信息

二次有机气溶胶(SOA)的形成是当今大气化学过程的研究热点之一.城市大气中二次有机碳占颗粒物总有机碳的17%～65%.单萜烯和芳香族化合物分别是SOA最重要的天然和人为源前体物,在大气中与·OH,NO3-和O3等氧化剂发生多途径反应形成有机酸、多官能团羰基化合物、硝基化合物等半挥发性有机物,通过吸附、吸收等过程进入颗粒相,改变了气溶胶的特性及其环境效应.有机化合物表现出较强的源特征性,可以作为示踪分子解析颗粒物来源,二元羧酸是SOA的潜在示踪物.论述了SOA研究的最新进展并指出了未来的研究方向.

关键词：二次有机气溶胶单萜烯芳香族化合物形成机制有机分子示踪技术

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二次有机气溶胶的气体/粒子分配理论

化学进展 2007年第1期19卷 93-100页

作者：王振亚郝立庆张为俊中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光谱学实验室合肥230031

本文重点评述了二次有机气溶胶形成的气体/粒子分配理论,简要介绍了它的发展和可能的应用。在大气中,气体有机物种的氧化可以产生半挥发性的有机化合物,二次有机气溶胶的形成可以用气体/粒子分配的吸收模型来评估。气体/粒子分配过程决... 详细信息

本文重点评述了二次有机气溶胶形成的气体/粒子分配理论,简要介绍了它的发展和可能的应用。在大气中,气体有机物种的氧化可以产生半挥发性的有机化合物,二次有机气溶胶的形成可以用气体/粒子分配的吸收模型来评估。气体/粒子分配过程决定于半挥发性化合物的成分、浓度和蒸气压,以及吸收性材料的浓度和成分。在气体/粒子分配理论的基础上,人们又研究和开发出二次有机气溶胶的分子组分的气体/粒子分配的热力学模型,它可以用来预估气溶胶中液态水的含量、无机物的分布、亲水性和疏水性有机物的分布。二次有机气溶胶形成的化学机理和气体/粒子分配的热力学模型与加利福尼亚工学院三维都市/区域性大气模型相结合,可以用于气相和气溶胶相模拟。

关键词：二次有机气溶胶气体/粒子分配热力学模型

基于实验室模拟研究二次有机气溶胶生成及老化机制

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化学学报 2020年第6期78卷 516-527页

作者：王辉俞颖唐荣志郭松北京大学环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京信息工程大学

由于二次有机气溶胶(SOA)对气候变化、区域污染和人体健康具有明显的影响,因此受到了广泛的关注.基于实验室的方法可以在稳定可控的条件下探讨SOA的生成机制,其中环境烟雾箱和气溶胶生成潜势反应器是最常用的两种模拟工具.本文综述了基... 详细信息

由于二次有机气溶胶(SOA)对气候变化、区域污染和人体健康具有明显的影响,因此受到了广泛的关注.基于实验室的方法可以在稳定可控的条件下探讨SOA的生成机制,其中环境烟雾箱和气溶胶生成潜势反应器是最常用的两种模拟工具.本文综述了基于这两种模拟工具对SOA产率的影响因素、SOA生成机制和SOA老化过程中性质演变特征的研究.影响SOA产率的因素主要包括OH暴露量,NO水平(VOCs/NO),种子颗粒物的浓度及种子颗粒物的化学组成. SOA产率随着OH暴露量、VOCs/NO比值的增加均先增后减;种子颗粒物的存在会通过提高气态中间产物的凝结汇,从而促进物质从气相到颗粒相的转化;酸性种子颗粒物可以通过提高摄取系数并提供酸催化条件促进SOA的生成;种子颗粒物中的金属离子和矿物质也会通过催化作用或者影响氧化剂的产生等过程对SOA的生成和老化产生作用.本综述还总结了不同源排放气态前体物SOA的生成潜势以及生成SOA的特征.等效光氧化龄约为2～3 d时,汽油发动机排放生成SOA量达到最高值,增长倍数(SOA/POA, POA即为一次有机气溶胶)约为10～14, SOA生成潜势约为400～500 mg/kg fuel;生物质燃烧排放,在等效光氧化龄约为3～4 d时, SOA增长倍数最大,平均约为1.42～7.6;而其他源如天然气燃烧、餐饮等排放也具有很高的SOA生成潜势,天然气燃烧排放后SOA的增长倍数高达268倍,餐饮源排放SOA的增长倍数约为3～8倍.不同地区的实际大气中气态前体物氧化生成SOA的最高值出现在等效光化学龄为2～4 d时.综合不同研究中源排放和实际大气中前体物生成SOA演化特征发现,随着OH暴露量的增加, SOA的氧化态逐渐增加, O/C比约从0.2增长到1.3, O/C与H/C变化斜率均在-1到0之间,说明氧化机制可能包括生成羟基、过氧羟基以及羧酸基团的物质;氧化过程中SOA的挥发性逐渐降低,吸湿性逐渐增加. SOA生成过程中间态物种的测量技术开发、复杂体系下SOA生成机制的研究和SOA演化过程中特征的表征是未来SOA研究的重要方面.

关键词：二次有机气溶胶产率生成潜势烟雾箱氧化流动管

氯化铁细粒子对苯二次有机气溶胶化学组分和光学性质的影响

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环境科学学报 2023年第7期43卷 244-251页

作者：张丽梅黄明强朱敏聪王伟超胡惠敏赵卫雄胡长进顾学军张为俊闽南师范大学化学化工与环境学院福建省现代分离分析科学与技术重点实验室漳州363000 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室合肥230031

铁离子是大气气溶胶中常见的重金属离子,它能够影响二次有机气溶胶(SOA)的化学组分和光学性质.本文利用烟雾腔系统研究氯化铁细粒子对苯SOA化学组分和光学性质的影响.与无细粒子条件相比,氯化铁细粒子存在时,苯SOA粒子的激光解吸附电离... 详细信息

铁离子是大气气溶胶中常见的重金属离子,它能够影响二次有机气溶胶(SOA)的化学组分和光学性质.本文利用烟雾腔系统研究氯化铁细粒子对苯SOA化学组分和光学性质的影响.与无细粒子条件相比,氯化铁细粒子存在时,苯SOA粒子的激光解吸附电离质谱出现m/z=164的离子峰,提取液的紫外可见吸收光谱在396 nm和700 nm附近存在吸收峰,电喷雾电离质谱含有m/z=234和272的质谱峰.综合这些谱图信息表明,苯光氧化产生的邻苯二酚等气相产物在细粒子表面与铁离子发生络合、氧化还原反应,产生苯醌类产物和二氯邻苯二酚合铁(Ⅲ)离子和二邻苯二酚合铁(Ⅲ)离子等金属有机物络合离子.这些产物具有较强的吸光能力,导致苯SOA粒子在200~1000 nm范围内的平均质量吸收系数()值明显增大,并随着氯化铁细粒子浓度的增大而逐渐增大.这为重金属细粒子存在下金属有机络合物的形成机理和光学性质研究提供了实验依据.

关键词：氯化铁二次有机气溶胶苯金属有机络合物光学性质

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二次有机气溶胶生成机理及其清除方法的研究

二次有机气溶胶生成机理及其清除方法的研究

作者：张骁南京信息工程大学

学位级别：硕士

二次有机气溶胶(SOA)是大气细颗粒物(PM)的重要组成,由于导致气候变化、降低大气能见度、危害人体健康等负面效应,日益被关注。研究SOA的生成机理及其清除方法对大气污染的治理具有重要的参考价值。本研究利用烟雾箱法,探索SOA的生成机... 详细信息

二次有机气溶胶(SOA)是大气细颗粒物(PM)的重要组成,由于导致气候变化、降低大气能见度、危害人体健康等负面效应,日益被关注。研究SOA的生成机理及其清除方法对大气污染的治理具有重要的参考价值。本研究利用烟雾箱法,探索SOA的生成机理,明确高致霾因子;然后研究改性分子筛对高致霾因子的去除效果。本文主要研究内容如下:(1)研究酸碱不同的颗粒物种子,在不同SO/NH浓度下,对甲苯光氧化中二次气溶胶(SA)生成的影响。研究发现酸性种子为高致霾因子,种子对SA生成的影响取决于其酸碱性及酸碱气体的存在。由于SO氧化产物的酸催化作用,“贫氨”时SA生成随SO浓度成线性增长。NH既能促进SA生成,也可以中和酸性产物,消除酸催化作用。“富氨”时高浓度SO的促进作用减弱。NH/SO存在时,HSO种子对SA的促进作用也变得不明显。中性Al(SO)种子对SA的生成无明显影响。SO氧化产物的酸催化效应与Al2O3种子的抑制作用相互拮抗。“贫氨”时加SO后Al2O3种子对SA生成的抑制率由39%降为24%,而“富氨”时抑制率下降的现象只发生在加有过量SO的实验中。(2)研究SO/NH/NO在不同挥发性有机物(VOCs)体系中,对SOA生成及吸湿性的影响。α-蒎烯或甲苯体系中,SO促进无机盐和SOA的生成。而NH的作用却依赖于VOC的种类:α-蒎烯体系中NH只延缓气溶胶生成,不改变生成总量;甲苯体系中NH却促进气溶胶的生成量增加200%。两种VOC体系中SO都增加SOA的吸湿性,而NH对SOA吸湿性影响很小。α-藻烯均相反应中高浓度NO与有机过氧自由基反应,生成挥发性有机物,抑制SOA生成;而异构反应中矿质氧化物与NO的协同作用促进SOA和硫酸盐的大量生成。低温、高湿的冬季环境下,甲苯体系内高浓度NO促进颗粒物(PM)生成,尤其促进硝酸铵的生成。由此可见SO的致霾作用更强。(3)研究功能化分子筛对气溶胶的去除效果。改性的MCM-41对气溶胶的去除效果明显强于改性前;对HSO的去除性能明显强于Al(SO),这可能与颗粒物的表面性质有关。氨基改性的MCM-41对酸性种子有较强的去除效果,可以有效抑制大气环境中的酸催化效应,抑制SOA生成,从而减少灰霾的生成。

关键词：二次有机气溶胶颗粒物种子无机气体分子筛MCM-41

城市绿化树种挥发性有机物特征及其对臭氧和二次有机气溶胶生成潜势研究

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南开大学学报（自然科学版） 2022年第6期55卷 90-97,104页

作者：贺梦璇颜潇莫训强李洪远天津师范大学地理与环境科学学院天津300387 华东师范大学地理科学学院上海200241 南开大学环境科学与工程学院天津300350

分析了32种常见绿化树种释放的挥发性有机物,探究植物源挥发性有机物特征及其和臭氧、二次有机气溶胶生成潜势的关系,并筛选出城市绿化中低生成潜势树种.结果显示,臭氧生成潜势与烃类、酯类、醇类、酮类、醛类的释放量显著相关(P<0.01)... 详细信息

分析了32种常见绿化树种释放的挥发性有机物,探究植物源挥发性有机物特征及其和臭氧、二次有机气溶胶生成潜势的关系,并筛选出城市绿化中低生成潜势树种.结果显示,臭氧生成潜势与烃类、酯类、醇类、酮类、醛类的释放量显著相关(P二次有机气溶胶生成潜势与烃类、醇类、醛类和酯类的释放量显著相关(P二次有机气溶胶总变化的73.2%.臭椿(Ailanthus altissima)和樱花(Cerasus serrulata var. lannesiana)对臭氧和二次有机气溶胶生成潜势相对较弱,豆科和杨柳科包含的12个树种对臭氧和二次有机气溶胶生成潜势相对较强.

关键词：植物源挥发性有机物臭氧二次有机气溶胶

基于二次有机气溶胶和臭氧生成潜势的河北挥发性有机物优控物种研究

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环境污染与防治 2023年第2期45卷 183-187,193页

作者：刘新军王淑娟范莉茹宿文康河北省生态环境监测中心河北石家庄050037 河北省生态环境科学研究院河北石家庄050037

为研究河北大气中挥发性有机物(VOCs)对臭氧(O_(3))及二次有机气溶胶(SOA)生成的影响,利用2021年4—10月河北11个地市VOCs的监测数据,对河北VOCs污染特征及其关键活性组分进行分析研究。结果表明,观测期间河北VOCs平均体积分数为36.16×... 详细信息

为研究河北大气中挥发性有机物(VOCs)对臭氧(O_(3))及二次有机气溶胶(SOA)生成的影响,利用2021年4—10月河北11个地市VOCs的监测数据,对河北VOCs污染特征及其关键活性组分进行分析研究。结果表明,观测期间河北VOCs平均体积分数为36.16×10^(-9),低碳的醛酮类和低碳的烷烃是河北VOCs的主要构成物种。VOCs高值区主要集中在河北中南部沧州、衡水、邯郸、石家庄等地,北部城市秦皇岛、张家口VOCs浓度较低。监测期间,河北O_(3)生成潜势(OFP)为259.67μg/m^(3),SOA生成潜势为0.61μg/m^(3),其中衡水OFP最高,达302.96μg/m^(3),石家庄SOA生成潜势最高,达0.92μg/m^(3)。甲苯、间/对二甲苯和邻二甲苯对OFP及SOA生成潜势的贡献均较大,是O_(3)和大气颗粒物协同控制的优控VOCs物种。

关键词：河北挥发性有机物臭氧生成潜势二次有机气溶胶

石化企业挥发性有机物与环境空气中臭氧、二次有机气溶胶关系分析

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化工进展 2018年第5期37卷 2023-2028页

作者：李石孙慧高少华邹兵路帅赵东风中国石油大学(华东)化学工程学院山东青岛266580 青岛欧赛斯环境与安全技术有限责任公司山东青岛266555 中国石化青岛安全工程研究院山东青岛266000

近年来,挥发性有机物(VOCs)对于我国环境空气质量的影响成为人们关注的热点问题之一,但针对石化企业VOCs排放组分及不同组分对周边环境空气如何产生影响的研究却少有报道。本文以我国某典型石化企业为研究对象,在其正常工况运行条件下,... 详细信息

近年来,挥发性有机物(VOCs)对于我国环境空气质量的影响成为人们关注的热点问题之一,但针对石化企业VOCs排放组分及不同组分对周边环境空气如何产生影响的研究却少有报道。本文以我国某典型石化企业为研究对象,在其正常工况运行条件下,在其厂界周围选取5个监测点位,开展了7天的VOCs采样与监测工作。通过对采集VOCs样品的定性定量分析表明,本次研究中检测出的VOCs的浓度范围为11.5~148.8μg/m^3,VOCs组分种类主要为烷烃、烯烃和芳香烃,其中烷烃占60%以上,是该石化企业排放VOCs的主要组分。进一步通过对VOCs各组分的臭氧(O_3)及二次有机气溶胶(SOA)的生成潜势进行估算,结果表明:烯烃是该石化企业排放的VOCs组分中对O_3贡献的关键前体物质,贡献率为50%~70%左右;芳香烃是SOA的主要前体物质,贡献率达80%以上,VOCs全部组分对SOA的贡献量为2.5046μg/m^3。本研究对石化企业VOCs的防控具有一定借鉴意义。

关键词：有机化合物污染臭氧生成潜势二次有机气溶胶