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长株潭城市群PM_(2.5)中二次无机离子特征及生成机制

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环境科学 2023年第11期44卷 5975-5985页

作者：马杰利罗达通刘欣王蕾王幸刘湛沈健张俊丰李晟湘潭大学环境与资源学院湘潭411105 湖南省环境保护科学研究院长沙410004

二次无机离子是大气PM_(2.5)的主要组分,其对城市霾污染的驱动作用愈发明显.目前长株潭城市群秋冬季PM_(2.5)污染形势依旧严峻,但该区域的二次转化对冬季霾污染过程以及秋冬季SNA差异特征的影响尚不明晰.2020年11月和2021年1月在长株潭... 详细信息

二次无机离子是大气PM_(2.5)的主要组分,其对城市霾污染的驱动作用愈发明显.目前长株潭城市群秋冬季PM_(2.5)污染形势依旧严峻,但该区域的二次转化对冬季霾污染过程以及秋冬季SNA差异特征的影响尚不明晰.2020年11月和2021年1月在长株潭城市群4个典型站点进行PM_(2.5)连续采样,并定量分析了SO_(4)^(2-)、NO^-3和NH^+4等组分.结果显示,秋季和冬季PM_(2.5)中ρ(SO_(4)^(2-))、ρ(NO^(-)_(3))、ρ(NH^^(+)_(4))平均值(μg·m^(-3))分别为(5.2±2.5)、(7.9±4.8)、(4.1±2.2)和(7.2±4.2)、(17.1±10.5)、(7.8±5.2).在冬季霾污染过程中,ρ(SO_(4)^(2-))、ρ(NO^^(-)_(3))和ρ(NH^(+)_(4))(SNA)的增量约占PM_(2.5)浓度增量的72.7%,其中ρ(NO^-3)占41.2%,因此霾污染形成主要由NO^-3生成所驱动.在霾污染过程的“污染阶段”,较高的气溶胶含水量(AWC)促使SNA快速二次转化,同时不利气象条件导致污染物的本地累积,在“消散阶段”,硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)值仍较高,PM_(2.5)浓度的降低并不是由于SNA的二次转化减弱,而是一次排放的削减以及利好气象条件的形成;长株潭城市群冬季较高的AWC浓度、pH值以及较低的温度是导致ρ(NO^(-)_(3))/ρ(PM_(2.5))值、NOR高于秋季的主要原因,同时在高AWC浓度条件下区域NO^(-)_(3)的生成主要以非均相反应为主.而受气溶胶pH值与生成速率影响,H2O2液相氧化SO_(2)是长株潭城市群秋冬季SO_(4)^(2-)的主要生成途径,冬季较高的AWC浓度也使得SOR高于秋季.

关键词：二次无机离子污染特征二次转化霾污染长株潭城市群

大气污染防治行动计划实施对南充市降水中二次无机离子非线性演化的影响

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大气污染防治行动计划实施对南充市降水中二次无机离子非线性演化...

作者：谢泸漫西华师范大学

学位级别：硕士

2013年9月,大气污染防治行动计划(以下简称行动计划)实施以来,南充市一次污染物如PM、SO等浓度大幅下降,直接影响降水中SO、NO等二次无机离子的浓度变化。但O浓度持续上升,导致大气氧化能力增强,使得NO、VOCs等前体物更容易转变成二次... 详细信息

2013年9月,大气污染防治行动计划(以下简称行动计划)实施以来,南充市一次污染物如PM、SO等浓度大幅下降,直接影响降水中SO、NO等二次无机离子的浓度变化。但O浓度持续上升,导致大气氧化能力增强,使得NO、VOCs等前体物更容易转变成二次气溶胶,继而使二次无机离子浓度升高,因此研究二次无机离子浓度的变化趋势和演化过程有助于理解“行动计划”带来的环境效益。本文基于时间序列分形方法揭示南充市6站点降水中SO和NO的自相关性以及SO-SO之间、NO-NO之间复杂的互相关关系,并通过模拟南充市气流后向轨迹判断大气污染物来源。以期为大气污染防治政策的实施效果评估提供理论基础和科学支撑。主要研究结论如下:(1)研究期间各站点SO、NO年均浓度总体上均呈现下降趋势。各站点的SO年均浓度在2016年均出现了下降,降幅分别为高坪监测站(85.1%)、嘉陵建设局(82.7%)、南充市委(87.7%)、市建设局(74.1%)、西山风景区(85.9%)、西兴镇自动站(85.9%);各站点NO年均浓度在2016年前均呈现一致性的波动,但在2016年以后总体上看下降幅度显著增加,降幅分别为高坪监测站(72.6%),嘉陵建设局(69.5%),南充市委(81.4%),市建设局(74.7%)、西山风景区(71%)、西兴镇自动站(75.6%)。各站点冬季SO、NO浓度显著高于其他季节。气流后向轨迹分析表明研究期间南充市气流主要来源于本地和盆地内部的短途气流,并且十年内无明显变化,大气污染物PM、PM、SO、NO的降低主要得益于本地排放源的减少。(2)行动计划实施前后SO和NO浓度在时间序列上均具有长期持续的自相关性。即过去降水中SO和NO浓度的上下波动将会在一定时间尺度内长期影响未来降水中SO和NO浓度的变化趋势,即南充市降水中SO和NO浓度的波动演化受到长期持续性内秉机制主导控制。行动计划实施前后SO-SO和NO-NO的互相关关系同样均具有强烈的长期持续性特征,即过去时刻南充市大气中的SO、NO污染排放会长期持续性地影响未来一定时间尺度内南充市降水中SO、NO浓度的变化趋势。因此行动计划的实施虽然大幅降低了前体物排放浓度,但是SO和NO浓度在时间序列上的长期持续性内秉机制并没有被打破。(3)SO和NO浓度波动和演化在不同尺度上均具有不同幂律形式的长期持续性特征,但并非均匀一致,而是具有显著的差异性和非线性,具有多重分形特征,其多重分形强度在行动计划实施之后显著增强,表明其自相关的长期持续性特征在多时间尺度上的变化差异性增强。SO-SO和NO-NO互相关性演化过程具也有多重分形的本质特征,其多重分形强度也在行动计划实施之后显著增强,表明SO-SO和NO-NO相互作用的长程相关性特征在多时间尺度上的变化差异性更强。SO、NO、SO-SO、NO-NO的多重分析强度Δh值在2017年6月之前波动剧烈,之后趋于平缓,进入了一个较为稳定的状态。即过去复合污染带来的持续性污染进入了新的临界状态,大气治理工作进入了深水区,单一污染物减排的成效将不再显著,大气复合污染治理变得更加困难。

关键词：大气污染防治行动计划二次无机离子非线性多重分形南充市

温湿度对南京北郊PM_(2.5)中二次无机离子生成演化的影响

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北京夏冬季霾天气下气溶胶水溶性离子粒径分布特征

生态环境学报 2018年第4期27卷 714-721页

作者：刘寿东张莉张园园林昕范美益赵翔曹芳章炎麟南京信息工程大学大气环境中心气候与环境变化国际合作联合实验室江苏南京 210044 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心气象灾害教育部重点实验室江苏南京 210044 德州市气象局山东德州 253078

二次无机离子是PM_(2.5)的重要组成部分,明晰大气污染过程中二次无机离子的形成、演化过程及影响因素,对深入认识大气污染的形成与消散机制具有重要意义.利用南京北郊2016年3月—2017年2月PM_(2.5)及水溶性离子在线观测资料,分析了温湿... 详细信息

二次无机离子是PM_(2.5)的重要组成部分,明晰大气污染过程中二次无机离子的形成、演化过程及影响因素,对深入认识大气污染的形成与消散机制具有重要意义.利用南京北郊2016年3月—2017年2月PM_(2.5)及水溶性离子在线观测资料,分析了温湿度对南京北郊PM_(2.5)中二次无机离子生成和演化过程的影响.结果表明:观测期间南京北郊总水溶性离子(TWSI)平均质量浓度为41.35 μg·m~(-3),占PM_(2.5)的69.94%;二次无机离子SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+(SNA)的平均质量浓度为37.95 μg·m~(-3),占TWSI的91.78%,是最主要的水溶性离子.硫氧化率(SOR)平均约为0.49,季节性差异较小,随相对湿度(RH)的增大而升高,且在RH>60%时升高显著.冬季SO_4~(2-)质量浓度在PM_(2.5)中的占比随RH增加呈递增趋势,夏季反之,这可能与NO_3~-的占比增加有关.n(NH_4~+)/n(SO_4~(2-))与n(NO_3~-)/n(SO_4~(2-))比值的截距表现为冬季大于夏季,表明南京北郊大气中的硫酸盐主要是以低酸度固态或液态(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4的形式存在.在气温高于25 ℃时,NO_3~-的气粒分配指数(FHNO_3)随气温上升而快速增大,表明气温越高,越有利于固态NH_4NO_3向气态HNO_3转化;而空气湿度的作用与气温相反,特别是在气温高于25 ℃的高温时段,空气湿度越低,越有利于固态NH_4NO_3向气态HNO_3转化.干净天气条件下FHNO_3平均值为0.07,是污染天气条件下的1.94倍,表明污染天气更有利于NH_4NO_3的形成从而加重大气污染程度.

关键词： PM_(2.5) 二次无机离子生成演化温湿度 MARGA

来源：评论

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环境科学 2013年第4期34卷 1236-1244页

作者：黄怡民刘子锐陈宏王跃思中国科学院大气物理研究所北京100029 重庆三峡学院化学与环境工程学院重庆404100 西南大学资源环境学院重庆400716

为研究北京夏、冬季霾粒子中水溶性离子的粒径谱分布,并进一步分析其来源及形成机制,于2009年夏季和冬季利用惯性撞击式8级采样器(Andersen)和石英微量振荡天平(TEOM)对北京城区大气气溶胶分别进行了为期2周的连续采样和监测,并用离子色... 详细信息

为研究北京夏、冬季霾粒子中水溶性离子的粒径谱分布,并进一步分析其来源及形成机制,于2009年夏季和冬季利用惯性撞击式8级采样器(Andersen)和石英微量振荡天平(TEOM)对北京城区大气气溶胶分别进行了为期2周的连续采样和监测,并用离子色谱(IC)对气溶胶中的水溶性离子进行了分析.结果表明,夏季霾天PM10和PM2.5的质量浓度分别为(245.5±8.4)μg.m-3和(120.2±2.0)μg.m-3,冬季霾天对应的数值分别为(384.2±30.2)μg.m-3和(252.7±47.1)μg.m-3,无论夏季还是冬季,霾天大气细粒子污染均十分严重.细粒子中总水溶性离子(TWSS)的浓度霾天远高于对照天,其中霾天浓度上升较快的是SO24-、NO3-和NH4+,二次无机离子对霾天气的形成过程扮演重要作用.除NO3-外,其余7种水溶性离子夏、冬季霾天粒径谱分布一致,即,SO24-、NH4+主要分布于PM1.0以下的细粒子模态,Mg2+、Ca2+主要分布于PM2.5以上的粗粒子模态,Na+、Cl-和K+呈双模态分布;夏季霾天NO3-呈双模态分布,而冬季则主要分布于细粒子中.夏季霾天SO24-的平均质量中值粒径(MMAD)为0.64μm,SO24-主要来自远程SO2的云内反应,并且SO2表观转化率(SOR)高于对照天,使得霾天光化学反应生成的细粒子远远高于对照天气过程;冬季霾天SO24-的MMAD增至0.89μm,冬季因局地SO2排放并被非均相化学反应过程氧化为SO24-亦为北京大气细粒子的重要来源.夏、冬季霾天NO3-的MMAD分别为2.85μm和0.80μm,受到温度的影响,NO3-夏、冬季节分别以硝酸钙和硝酸铵的形式存在于粗、细粒子中.

关键词：气溶胶水溶性离子二次无机离子质量浓度谱分布霾天

泰山顶PM2.5及其二次组分的输送路径与潜在源

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环境科学研究 2017年第10期30卷 1505-1514页

作者：王露刘保双毕晓辉梅如波吴建会隋本会冯银厂南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300350 泰安市环境监测站山东泰安271000

为了明确泰山顶PM_(2.5)及其二次组分的输送路径与潜在来源,基于后向轨迹聚类方法对2015年冬季和春季抵达泰山顶的气团传输轨迹进行聚类分析,并利用PSCF(潜在源贡献因子)和CWT(浓度权重轨迹)方法分析泰山顶冬季和春季PM_(2.5)、SO_4^(2-... 详细信息

为了明确泰山顶PM_(2.5)及其二次组分的输送路径与潜在来源,基于后向轨迹聚类方法对2015年冬季和春季抵达泰山顶的气团传输轨迹进行聚类分析,并利用PSCF(潜在源贡献因子)和CWT(浓度权重轨迹)方法分析泰山顶冬季和春季PM_(2.5)、SO_4^(2-)、NO_3^-和NH_4^+的潜在源域.结果表明,冬季和春季来自不同方向的气团轨迹对泰山顶PM_(2.5)及其组分的潜在源分布的影响具有明显差异.冬季泰山顶ρ(PM_(2.5))和ρ(NO_3^-)平均值的最高值对应的气团轨迹来自湖北、河南、山东济宁等地区,而来自西北方向的轨迹1和轨迹2分别对应的ρ(SO_4^(2-))和ρ(NH_4^+)平均值最高;春季影响ρ(PM_(2.5))和ρ(NO_3^-)的气团轨迹主要来自西南方向的河南、安徽北部、山东聊城等地区,而源自蒙古国途经内蒙古、山西、河南北部和山东聊城的气团轨迹对ρ(SO_4^(2-))和ρ(NH_4^+)的贡献最大.泰山顶ρ(PM_(2.5))、ρ(SO_4^(2-))、ρ(NO_3^-)和ρ(NH_4^+)的PSCF分布特征与CWT分布特征类似,WPSCF(源区分布概率)和CWT的最高计算值主要集中山东济宁、聊城以及邻近的山西省、河北省和河南省,是泰山顶大气污染物的主要潜在源域.

关键词： PM2.5 二次无机离子泰山聚类分析 PSCF(潜在源贡献因子) CWT(浓度权重轨迹)

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灰霾期间武汉城市区域大气污染物的理化特征

中国环境监测 2016年第2期32卷 20-25页

作者：陈楠全继宏田一平操文祥刘虹郑明明刘立胡辉湖北省环境监测中心站湖北武汉430072 华中科技大学环境科学与工程学院湖北武汉430074

利用湖北省大气复合污染自动监测站2013年的全年监测数据,分析了灰霾期间武汉城市区域大气污染物的理化特征。霾日主要出现在春季、秋季和冬季。霾日与非霾日大气污染物质量浓度和气象参数的对比分析结果显示:高湿度、静风是武汉城市区... 详细信息

利用湖北省大气复合污染自动监测站2013年的全年监测数据,分析了灰霾期间武汉城市区域大气污染物的理化特征。霾日主要出现在春季、秋季和冬季。霾日与非霾日大气污染物质量浓度和气象参数的对比分析结果显示:高湿度、静风是武汉城市区域霾日的重要气象特征;PM1、PM_(2.5)、PM_(10)、NO_2、CO、NH3的质量浓度,SOR、NOR值以及PM_(2.5)中的二次无机离子(SO2-4、NO-3、NH+4)和部分元素(Pb、Se、Cd、Zn、K)的质量浓度均在霾日明显高于非霾日,而霾日SO2质量浓度仅在冬季略高于非霾日。选取2013年1月的连续灰霾日进行相关性分析,结果表明:污染组分主要来自当地排放(包括直接排放和二次形成),并受当地气象条件影响。此次灰霾过程中PM_(2.5)中的硫酸盐和硝酸盐主要来自气相反应,气态NO_2主要生成了气态HNO_3,而不是HNO_2。

关键词：灰霾武汉大气污染物 PM2.5 二次无机离子

重庆市涪陵城区PM_(2.5)中水溶性离子污染特征

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三峡生态环境监测 2019年第1期4卷 1-5页

作者：罗琼王祥洪王欢博丁世敏田密彭超曹旭耀杨复沫中国科学院重庆绿色智能技术研究院重庆400714 长江师范学院三峡库区环境监测与灾害防治工程研究中心重庆408100

2015年冬季和2015年夏季在重庆市涪陵城区采集大气细颗粒物(PM_(2.5))样品,分析其质量浓度及5种主要水溶性离子(WSIIs) Cl^-,SO_4^(2-),NO_3^-,K^+和NH_4~的含量。涪陵城区冬季PM2.5质量浓度为(116.7±57.9)μg/m^3,是夏季的2.5倍。冬... 详细信息

2015年冬季和2015年夏季在重庆市涪陵城区采集大气细颗粒物(PM_(2.5))样品,分析其质量浓度及5种主要水溶性离子(WSIIs) Cl^-,SO_4^(2-),NO_3^-,K^+和NH_4~的含量。涪陵城区冬季PM2.5质量浓度为(116.7±57.9)μg/m^3,是夏季的2.5倍。冬、夏季WSIIs的平均浓度分别为47.1μg/m^3和17.5μg/m^3,在PM_(2.5)中的占比分别为40.6%和35.0%。SO_4^(2-),NO_3(-),NH_4^+(合称为二次无机组分SNA)是最主要的WSIIs;冬、夏季SNA平均浓度分别为43.2μg/m^3和16.5μg/m^3,分别占WSIIs的91.6%、94.1%,占PM2.5的37.0%和34.4%。这表明二次无机组分是细颗粒物污染的重要贡献者。相关性分析表明,在涪陵城区铵盐主要以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在。

关键词： PM2.5 水溶性离子二次无机离子涪陵城区

石家庄市大气细颗粒物浓度对儿童眼表疾病门诊量的影响及其污染特征分析

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石家庄市大气细颗粒物浓度对儿童眼表疾病门诊量的影响及其污染特...

作者：唐大镜华北理工大学

学位级别：硕士

目的了解2017～2019年石家庄市儿童眼表疾病就诊基本情况,探索PM浓度与该地区儿童眼表疾病门诊量之间的潜在联系;并且通过监测同期PM浓度及其主要化学成分(水溶性无机离子、重金属元素、多环芳烃)的含量,分析该市PM污染现状和污染来源,... 详细信息

目的了解2017～2019年石家庄市儿童眼表疾病就诊基本情况,探索PM浓度与该地区儿童眼表疾病门诊量之间的潜在联系;并且通过监测同期PM浓度及其主要化学成分(水溶性无机离子、重金属元素、多环芳烃)的含量,分析该市PM污染现状和污染来源,为该市今后开展PM污染对儿童健康的影响以及PM污染的防治工作提供参考依据。方法收集2017～2019年河北省儿童医院0～14岁儿童眼表疾病门诊就诊资料及同期空气污染物和气象数据,使用基于时间序列分析的广义相加模型评估PM浓度与儿童眼表疾病门诊量之间的关系。连续采集2017～2019年每月10～16日PM样品,分析PM浓度的时间变化趋势以及冷季与暖季PM中化学成分的污染水平及其来源;首先,采用硫氧化率(SOR)、氮氧化率(NOR)分别衡量前体物SO、NO转化为SO和NO的程度,采用[NO]/[SO]的质量浓度比值比较移动源和固定源对PM贡献程度的相对大小;其次,利用富集因子法、主成分分析法判别重金属元素的污染来源;最后,利用特征比值法和主成分分析法对多环芳烃的主要污染源进行识别。结果1 2017～2019年石家庄市0～14岁儿童眼表疾病门诊总量为33 284人次,其中,0～6岁儿童患者占比84.20%,男性儿童占比61.29%;眼表疾病日门诊就诊量的中位数为29人次/天,在眼表疾病的五种特定亚型疾病中结膜炎、干眼症、睑腺炎、泪腺炎、角膜炎的日门诊就诊量的中位数分别为13、4、3、3、2人次/天。2单污染物模型结果显示,PM浓度每增加10μg/m,眼表疾病门诊就诊量增加0.76%(0.31%,1.21%);结膜炎、睑腺炎、干眼症门诊就诊量分别增加1.02%(0.38%,1.02%)、0.99%(0.00%,1.98%)、0.98%(0.05%,1.92%)。3分层分析结果显示:在年龄分层中发现,眼表疾病及其特定亚型疾病表现出一致的趋势,该市PM浓度对0～6岁儿童的效应值较高;在性别分层中,整体表现出女性儿童效应值高于男性儿童的趋势;在年际分层中,PM浓度对儿童眼表疾病、结膜炎门诊量的影响呈波动上升的趋势,2019年效应值最强;在季节分层中,PM浓度对儿童眼表疾病、结膜炎、干眼症门诊量的影响均表现为冷季高于暖季。42017～2019年石家庄市PM浓度呈现逐年下降趋势(P暖季(Se元素除外),其中,Sb、Cd、Hg、Pb、Se、Tl元素的EF值均大于10。主成分分析法结果显示,在冷季共提取出3个因子,因子1中As、Cd、Pb、Se元素的载荷较大,因子2中载荷值较大的元素为Hg、Ni,因子3中Cr、Hg元素载荷较大;在暖季中,共提取出4个因子,Cd、Pb、Mn、Se元素在因子1中载荷较大,因子2中Cr的载荷较大,Mn、Tl元素在因子3中载荷较大,Hg元素在因子4中载荷较大。7特征比值法结果显示,冷季Ba A/(Ba A+Chry)、Flu/(Flu+Pyr)、Ant/(Ant+Phe)和In P/(In P+Bghi P)比值分别为0.42、0.52、0.59、0.52;暖季分别为0.40、0.48、0.92、0.44。主成分分析法结果显示,在冷季共提取出3个因子,因子1中Ant、Flu、Pyr、Bk F、Dah A等的载荷较大,因子2和因子3中Ace、Acy载荷较大;在暖季中,共提取出4个因子,Ant、Chry、Dah A、Bghi P等在因子1中载荷较大,In P、Bghi P在因子2、因子3中载荷较大,Ant在因子4中载荷较大。结论1石家庄市PM浓度的增加会导致儿童眼表疾病门诊量的增加,其中,结膜炎是最敏感的指标。2分层分析表明,PM浓度对眼表疾病及其特定亚型疾病的影响在0～6岁儿童、女性儿童较为显著,在2019年、冷季较2017～2018年、暖季高。3 2017～2019年石家庄市PM浓度呈逐年下降的趋势,PM及其化学成分浓度呈现冷季高于暖季的变化特征;该市PM污染可能由燃煤等固定源为主逐渐转向以机动车尾气排放等为主的移动源。图11幅;表10个;参182篇。

关键词： PM2.5 眼表疾病儿童时间序列二次无机离子重金属元素多环芳烃来源解析