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MOF原位生长改性聚对氯甲基苯乙烯-聚偏氟乙烯正渗透复合膜及其对乳化油废水的抗污染性

复合材料学报 2023年第4期40卷 2075-2084页

作者：陈芬杜春慧胡锦泰吴春金浙江工商大学环境科学与工程学院杭州310018

金属-有机框架(MOF)材料有望提高正渗透(FO)膜的水通量和抗污染性,以提高其对乳化油废水的分离性能。为将MOF引入FO膜,首先通过相转化法制备聚对氯甲基苯乙烯-聚偏氟乙烯(PCMS-PVDF)共混底膜,以底膜中的氯甲基基团(-CH_(2)Cl)为反应位点... 详细信息

金属-有机框架(MOF)材料有望提高正渗透(FO)膜的水通量和抗污染性,以提高其对乳化油废水的分离性能。为将MOF引入FO膜,首先通过相转化法制备聚对氯甲基苯乙烯-聚偏氟乙烯(PCMS-PVDF)共混底膜,以底膜中的氯甲基基团(-CH_(2)Cl)为反应位点与2-甲基咪唑(Hmim)中的仲胺或叔胺反应,接着与硝酸锌(Zn(NO3)2)反应,以在膜表面原位生长金属有机骨架沸石咪唑酯骨架-8(ZIF-8),最后经界面聚合制备抗污染FO复合膜。通过SEM、XPS、FTIR和接触角测定仪等对底膜和FO膜的表面化学结构及膜亲/疏水性能等进行表征。结果表明:ZIF-8均匀生长在PCMS-PVDF底膜表面,且该纳米粒子为形状较规则的立方晶体。由于ZIF-8的存在使底膜表面较疏水,但界面聚合后形成的聚酰胺层重新使膜表面变为亲水。对膜的渗透分离和抗污染性研究表明,在FO模式下,以1 mol/L的NaCl为汲取液时,未经ZIF-8改性的FO膜(PCMS-PVDF-FO)水通量仅为12.4 L·m^(−2)·h^(−1),而经过ZIF-8改性后的FO膜(ZIF-8/PCMS-PVDF-FO)水通量可达到20.7 L·m^(−2)·h^(−1)。对乳化油模拟废水分离实验表明,经过4次纯水-乳化油分离循环后,正渗透膜ZIF-8/PCMS-PVDF-FO的纯水通量恢复率仍保持在89.9%,总污染率为27.5%;而相同情况下PCMS-PVDF-FO的通量恢复率仅为66.9%,总污染率上升为66.2%。综上,经过ZIF-8原位生长改性的正渗透复合膜在乳化油废水分离方面表现出较优异的性能。

关键词：原位生长 ZIF-8 聚偏氟乙烯正渗透复合膜乳化油分离 MOF 抗污染性

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基于聚偏氟乙烯膜的新型超亲水复合涂层的制备及其在油水分离中的应用研究

基于聚偏氟乙烯膜的新型超亲水复合涂层的制备及其在油水分离中的...

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作者：郭云飞四川农业大学

学位级别：硕士

人类活动产生了大量的含油污水进入生态环境中,为了解决含油污水处理问题,科学家和工程师们提出了众多应对策略。聚偏氟乙烯膜作为膜分离技术中常见的分离材料,具有良好的机械、化学稳定性能和微小的孔隙结构,是分离油水乳液的优良选择... 详细信息

人类活动产生了大量的含油污水进入生态环境中,为了解决含油污水处理问题,科学家和工程师们提出了众多应对策略。聚偏氟乙烯膜作为膜分离技术中常见的分离材料,具有良好的机械、化学稳定性能和微小的孔隙结构,是分离油水乳液的优良选择。然而,由于膜材料本身具有高度的疏水性和对油的亲和力,聚偏氟乙烯膜很容易被油污所污染和堵塞,这严重影响了油水分离效率和通量。本研究对聚偏氟乙烯膜进行亲水性改性,开发了一种超亲水/水下超疏油分离膜材料,成功应用于油水乳液的分离,并在此基础上对浸润性能进行了进一步优化和提升,构建空气中防油污涂层,制备出无需预润湿便可直接使用的超亲水/空气中疏油分离膜材料。本研究的具体内容和成果如下:(1)在室温下,通过简单的浸渍法,利用原花青素和ε-聚赖氨酸在聚偏氟乙烯膜表面构建了独特的分级微纳米粗糙结构,成功制备了超亲水涂层。改性后的聚偏氟乙烯膜具有超亲水/水下超疏油性能,水滴可以在1.27 s内迅速浸润膜表面,膜表面的最大水下油接触角可以达到165±1.2°,并对实际原油拥有优异的防污性能和自清洁能力。改性膜可以高效分离多种水包油乳液,其分离效率和通量最高可达487.26 L·mh和99.72%。此外,该分离膜暴露在空气和在水中浸泡6周,以及在不同pH值和海水中浸泡24 h,其水下油接触角均保持在154°以上,而水接触角始终为0°,展现出对不同极端环境的优异耐久性。经测试,该超亲水涂层具有良好的普适性,可应用于多种基底,在油水分离领域拥有极大的应用潜力。(2)在超亲水/水下超疏油聚偏氟乙烯膜的基础上,利用FS-50和无机纳米SiO粒子进一步优化其浸润性能和防污能力,构建在干燥条件下便可拥有防油污性能的保护涂层,成功开发出超亲水/空气中疏油聚偏氟乙烯膜分离材料。改性后的分离膜材料在使用时无需预润湿即可使用,不仅在水下可以抵御油污的污染,在干燥时也表现出对油类物质良好的抵抗能力,其空气中疏油角最高可达144±1.5°,空气中水接触角始终保持0°,并且拥有优异的低粘附性能。此外,本文利用多种表征手段对其表面微观形貌、化学组成等进行了观测和分析,对其各项耐久性能和油水分离性能进行了测试和研究,并阐明了超亲水/空气中疏油的机理。该涂层的开发可以为膜材料研究中防污性能的提升提供一定的借鉴和参考。

关键词：超亲水原花青素 ε-聚赖氨酸乳化油分离防污性能

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水下超疏油-油下疏水石墨烯微滤膜的制备及其油水分离性能研究

水下超疏油-油下疏水石墨烯微滤膜的制备及其油水分离性能研究

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作者：孙文文长春工业大学

学位级别：硕士

近年来,由于石油泄漏事故和工业废水的增多,造成了一系列的生态和环境灾难,含油废水的处理引起了人们的广泛关注。常规的方法,如燃烧法、生物降解法、电絮凝等存在分离效率低、成本高、能耗高等缺点,特别是乳化油的分离,更成为分离领域... 详细信息

近年来,由于石油泄漏事故和工业废水的增多,造成了一系列的生态和环境灾难,含油废水的处理引起了人们的广泛关注。常规的方法,如燃烧法、生物降解法、电絮凝等存在分离效率低、成本高、能耗高等缺点,特别是乳化油的分离,更成为分离领域的难题。为了解决上述问题,人们设计了诸多材料,特别是具有特殊润湿性的压力驱动过滤膜。在本文,采用电化学剥离的方法,制备了水分散性较好、具有一定缺陷程度的石墨烯,并通过抽滤法制备了石墨烯-二氧化硅微滤膜,并应用于油水乳化油的分离。首先在超声辅助剥离的条件下,采用电化学方法制备了水分散性较好的石墨烯(GR)。通过抽滤的方法在聚对苯二甲酸乙二醇酯表面(PET)表面制备了GR-SiO微滤膜。研究了不同SiO含量对GR-SiO微滤膜结构、润湿性以及对乳化油分离效率的影响。结果表明,随着SiO含量的增多,GR-SiO微滤膜表面粗糙度逐渐增加,亲水性也逐渐增加,水下油接触角(UWOCA)和油下水接触角(UOWCA)也增加。当SiO含量增加到0.05 g时,GR-SiO微滤膜的水下油接触角和油下水接触角分别为150.0°和132.0°,达到了水下超疏油的状态,水通量达到828.06 L/m·h,孔隙率可达到82.36%,对乳化油分离效率可达75.22%。为了进一步增加GR-SiO微滤膜的亲水性和对乳化油的分离效率,仍采用PET为支撑层,采用聚乙烯醇(PVA)用于交联SiO和GR片层,制备了PVA-GR-SiO微滤膜。研究了不同质量浓度的PVA溶液对微滤膜润湿性和乳化油分离效率的影响。结果表明,当PVA的含量为3 wt.%时,UWOCA和UOWCA分别为154.3°和139.0°,水通量达到256.41 L/m·h,孔隙率可达到84.38%,对乳化油分离效率可达到89.9%,分离效率高于GR-SiO微滤膜。最后,采用羟乙基纤维素(HEC)对GR和SiO进行交联,制备了HEC-GR-SiO微滤膜。研究了不同质量浓度的HEC溶液对微滤膜润湿性、机械性能和对乳化油分离效率的影响。结果表明,当HEC的含量为1 wt.%时,UWOCA和UOWCA分别为155.1°和146.9°,水通量达到316.239 L/m·h,孔隙率可达到85.55%,对乳化油分离效率可达到97.9%,明显高于GR-SiO微滤膜和PVA-GR-SiO微滤膜。上述制备微滤膜的原料价格低廉,方法简单、能耗小,易操作,且分离效果显著,对微滤膜的发展具有重要意义。

关键词：石墨烯水下超疏油油下疏水乳化油分离微滤膜

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MOFs材料的制备及其水处理应用

MOFs材料的制备及其水处理应用

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作者：高新宁夏大学

学位级别：硕士

水污染已成为严重问题,对环境和人类健康构成威胁。其中印染废水中存在居多有毒有机物以及无机物,并且色度深等特点;油污废水中乳化油是最难处理的一种,因此需要有效且简便的处理方法。由于金属有机骨架（MOFs）材料易于合成并且比表面... 详细信息

水污染已成为严重问题,对环境和人类健康构成威胁。其中印染废水中存在居多有毒有机物以及无机物,并且色度深等特点;油污废水中乳化油是最难处理的一种,因此需要有效且简便的处理方法。由于金属有机骨架（MOFs）材料易于合成并且比表面积大,分离混合物耗能低且孔道可调等优点近年来被广泛应用,本论文工作主要针对两种模拟工业废水性质的混合体系,结合UiO-66和ZIF-8两种经典的新型金属有机骨架材料的特殊物理和化学性质,设计了了两种分离材料,并对模拟的工业废水进行处理,主要研究内容如下:1.在这项研究中,我们使用溶剂热法通过改变调节剂的量来合成具有不同粒径和均匀度的UiO-66晶体。随着调节剂的增加,UiO-66晶体粒径增加并变得均一。200nm UiO-66对刚果红的吸附性能最佳,最大吸附量为91.41 mg g-1。通过对刚果红吸附数据的分析,该吸附符合准二动力学模型和Langmuir吸附等温线,表明这是一种化学吸附过程。UiO-66中对苯二甲酸的苯环与刚果红中的苯环之间的π-π堆积效应以及静电相互作用将刚果红吸附在UiO-66的表面。使用真空抽滤法制备了 UiO-66/醋酸纤维素复合膜,其对刚果红溶液中刚果红的去除率达-94%。这项工作为合成用于高效染料吸附的吸附材料奠定了基础。2.表面活性剂稳定的油水乳液尤其难以消除。膜技术已广泛应用于含油水处理。但是,不可改变的润湿性限制了其分离不同类型乳液的应用。在这项工作中,新型的沸石咪唑酸盐骨架-8（ZIF-8）膜涂层的不锈钢网具有可切换的超疏液性,可用于所有类型的乳液分离。该膜表现出优异的超疏油性（161°）和超疏水性（153°）。通过预润湿过程切换超疏油性,膜可以通过超疏油性选择性除去表面活性剂稳定的水包油乳液中的油滴,并通过超疏水性除去表面活性剂稳定的油包水乳液中的水滴。通过聚乙烯醇进一步修饰膜后,可实现高通量乳液分离。这项工作为开发可用于高通量的选择性乳液分离MOFs膜提供了基础。

关键词： UiO-66晶体 ZIF-8膜色素吸附乳化油分离

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