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乙烯选择性齐聚催化剂配体研究进展

精细石油化工进展 2022年第3期23卷 19-25页

作者：韩云光马鸿钰周一思韩嘉琦陈斯佳蒋岩中国石油石油化工研究院大庆化工研究中心黑龙江大庆163710

乙烯选择性齐聚因其具有目的产物选择性高、纯度好的特点而备注关注,其中,配体的结构主导了催化剂的性能,因此,新型配体的设计与合成成为该研究领域的热点。本文介绍了近年来不同骨架类型的乙烯选择性齐聚催化剂体系所用配体,包括P、N... 详细信息

乙烯选择性齐聚因其具有目的产物选择性高、纯度好的特点而备注关注,其中,配体的结构主导了催化剂的性能,因此,新型配体的设计与合成成为该研究领域的热点。本文介绍了近年来不同骨架类型的乙烯选择性齐聚催化剂体系所用配体,包括P、N型配体,P、Si型配体以及其他配体,其中PNP、SNS、PNSiP等配体都表现出了乙烯齐聚活性和线性α-烯烃(LAOs)选择性。新型高催化活性、高选择性的乙烯选择性齐聚催化体系仍是今后的重点研究方向。

关键词：乙烯选择性齐聚催化剂新型配体 1-己烯 1-辛烯

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乙烯选择性齐聚助催化剂研究进展

精细石油化工 2017年第5期34卷 78-82页

作者：于部伟王力搏徐婷婷霍洪亮王紫东孙维中国石油天然气股份有限公司大庆化工研究中心黑龙江大庆163714

综述了乙烯选择性齐聚助催化剂的研究进展。对不同种类助催化剂进行了分析比较。文献表明:在乙烯选择性齐聚领域,甲基铝氧烷(MAO)仍然是最主要的助催化剂,用于代替MAO的新型助催化剂的开发依然是该领域急需解决的难题之一。提出了助催... 详细信息

综述了乙烯选择性齐聚助催化剂的研究进展。对不同种类助催化剂进行了分析比较。文献表明:在乙烯选择性齐聚领域,甲基铝氧烷(MAO)仍然是最主要的助催化剂,用于代替MAO的新型助催化剂的开发依然是该领域急需解决的难题之一。提出了助催化剂研究的进一步发展方向。

关键词：乙烯选择性齐聚助催化剂机理研究甲基铝氧烷烷基铝有机硼

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乙烯选择性齐聚机理研究进展

石油化工 2017年第6期46卷 791-800页

作者：张乐黄永旺陈延辉孟雪姣姜涛天津科技大学化工与材料学院天津300457

乙烯选择性齐聚是生产高级线性α-烯烃的主要方法,具有原子经济性,符合绿色化工的发展趋势,乙烯选择性齐聚的核心在于催化剂,而催化机理研究是开发高催化活性、高选择性乙烯齐聚催化剂的关键。详细阐述了乙烯选择性齐聚反应机理方面研... 详细信息

乙烯选择性齐聚是生产高级线性α-烯烃的主要方法,具有原子经济性,符合绿色化工的发展趋势,乙烯选择性齐聚的核心在于催化剂,而催化机理研究是开发高催化活性、高选择性乙烯齐聚催化剂的关键。详细阐述了乙烯选择性齐聚反应机理方面研究的最新进展、有效的研究方法及其在乙烯选择性齐聚机理研究中的应用。提出密度泛函理论计算方法、X射线吸收精细结构(XAFS)和电子顺磁共振(EPR)等分析方法的熟练与灵活应用,可为乙烯选择性齐聚反应机理的研究提供很好的帮助,也是该领域发展的一个重要方向。

关键词：乙烯选择性齐聚机理电子顺磁共振密度泛函理论 X射线吸收精细结构

多位点PNP配体在铬催化乙烯选择性齐聚中的应用进展

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高分子材料科学与工程 2020年第6期36卷 162-176页

作者：姜梦圆毛国梁田诗伟乃永宁魏雪莹吴韦东北石油大学化学化工学院石油与天然气化工省重点实验室黑龙江大庆163318

线型α-烯烃是一种重要的化工原料,乙烯选择性齐聚生产特定碳数的α-烯烃已成为今后重要的发展方向。PNP型配体在铬催化乙烯选择性齐聚制备α-烯烃的反应中得到了广泛的研究。多位点的PNP配体由于结构特点,在与铬中心配位的过程中可能... 详细信息

线型α-烯烃是一种重要的化工原料,乙烯选择性齐聚生产特定碳数的α-烯烃已成为今后重要的发展方向。PNP型配体在铬催化乙烯选择性齐聚制备α-烯烃的反应中得到了广泛的研究。多位点的PNP配体由于结构特点,在与铬中心配位的过程中可能形成独特的配位模式从而影响到催化性能。文中综述了多核PNP配体以及N、P端取代基上分别带有N、S、O等杂原子的多位点PNP配体在乙烯选择性齐聚研究中的应用。

关键词：铬系催化剂乙烯选择性齐聚多位点PNP配体 1-辛烯

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膦胺铬和双膦铬催化乙烯选择性齐聚研究进展

应用化学 2021年第2期38卷 136-156页

作者：魏雪莹吴玮乃永宁姜梦圆田诗伟毛国梁东北石油大学化学化工学院石油与天然气化工省重点实验室大庆163318

乙烯选择性齐聚制备线性α-烯烃是在学术界和工业界均受到高度重视,具有目标产物选择性高、产品易分离和经济效益显著等特点。铬系配合物催化剂在催化乙烯选择性齐聚反应中综合性能较好,有良好的发展和应用前景。近年来的研究表明,配体... 详细信息

乙烯选择性齐聚制备线性α-烯烃是在学术界和工业界均受到高度重视,具有目标产物选择性高、产品易分离和经济效益显著等特点。铬系配合物催化剂在催化乙烯选择性齐聚反应中综合性能较好,有良好的发展和应用前景。近年来的研究表明,配体结构对催化剂性能有重要影响;反应体系中通入H 2可以改善齐聚产物的分布并抑制低聚物的生成;开发不以甲基铝氧烷为助催化剂的催化体系可降低催化剂成本;而乙烯选择齐聚机理及金属中心氧化态对催化剂的设计有重要的指导意义。本文主要从以上几个方面介绍了膦胺铬和双膦铬配合物在催化乙烯选择性齐聚中的研究进展,分析了目前乙烯选择性四聚工业化急需解决的问题,展望了该领域未来的发展方向。

关键词：乙烯选择性齐聚线性α-烯烃膦胺铬双膦铬齐聚机理

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乙烯选择性齐聚铬系催化体系的研究

乙烯选择性齐聚铬系催化体系的研究

作者：李博民华东理工大学

学位级别：硕士

1-己烯和1-辛烯均属于线型α烯烃,是重要的化工中间体。作为乙烯共聚单体,1-己烯和1-辛烯的需求量十分巨大。乙烯选择性三聚/四聚生成1-己烯/1-辛烯是学术界和工业界研究的重点,其中铬系催化剂以其优秀的活性和选择性受到更多的关注,现... 详细信息

1-己烯和1-辛烯均属于线型α烯烃,是重要的化工中间体。作为乙烯共聚单体,1-己烯和1-辛烯的需求量十分巨大。乙烯选择性三聚/四聚生成1-己烯/1-辛烯是学术界和工业界研究的重点,其中铬系催化剂以其优秀的活性和选择性受到更多的关注,现有体系的改性以及相关的新型催化体系的研发是最重要的研究途径。本文研究了向PNP-Cr体系中加入含有氮、氧、磷、硫原子的第二配体所形成的复合配体体系在乙烯选择性齐聚上的效果。结果表明,加入不同的第二配体,会不同程度地改变液相产物中1-己烯和1-辛烯的选择性,同时改变催化剂活性。使用tBu-PNP/乙酰丙酮铬(Ⅲ)/MAO与1摩尔当量的三苯基膦形成的复合配体体系,在65 ℃和30 bar乙烯的条件下进行乙烯齐聚时,相较于不加入三苯基膦,1-己烯和1-辛烯的总选择性由88.5%提高到91.6%。根据文献合成了一系列P^N^N配体,将其应用于乙烯选择性齐聚实验。在优化后的反应条件下,测试了不同P^N^N配体与CrCl3(THF)3形成的催化剂进行乙烯选择性齐聚的效果。结果表明,该类配体形成的催化剂有一定的乙烯选择性三聚的能力。使用Ph2P(C2H4)NH(C2H4)NEt2为配体时,1-己烯选择性最高可达83.5%,同时其活性达到3014 g/gCr·h。根据文献,尝试了合成金属骨架结构化合物IRMOF-3,并通过不同的方法将其应用于乙烯选择性齐聚。经修饰后得到的IRMOF-3-SI-Cr用于乙烯齐聚实验,产物中可以检测到部分1-丁烯和1-己烯。

关键词：乙烯选择性齐聚复合配体 P^N^N配体 IRMOF-3

MOFs作为催化剂在乙烯选择性齐聚中的应用进展

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石油化工 2019年第2期48卷 203-208页

作者：山东明韩阳户艳平盛东海刘香云张瑛中国石油大学(北京)材料科学与工程系北京102249

随着MOFs在催化领域的蓬勃发展,已有MOFs作为催化剂用于乙烯选择性齐聚中。根据乙烯齐聚活性中心与MOFs骨架的联接方式,MOFs乙烯选择性齐聚催化剂可分为接枝型、负载型和本体型三类,分别综述了它们的应用。同时介绍了MOFs乙烯选择性齐... 详细信息

随着MOFs在催化领域的蓬勃发展,已有MOFs作为催化剂用于乙烯选择性齐聚中。根据乙烯齐聚活性中心与MOFs骨架的联接方式,MOFs乙烯选择性齐聚催化剂可分为接枝型、负载型和本体型三类,分别综述了它们的应用。同时介绍了MOFs乙烯选择性齐聚遵循的两种催化机理:金属环机理和单金属机理,最后对MOFs乙烯选择性齐聚催化剂进行了总结和展望。

关键词： MOFs 乙烯选择性齐聚催化机理

基于[PNP]配体的铬催化剂体系选择性催化乙烯齐聚的研究进展

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有机化学 2015年第9期35卷 1861-1888页

作者：刘睿肖树萌钟向宏曹育才梁胜彪刘振宇叶晓峰沈安朱红平厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005 中国石油化工股份有限公司茂名分公司茂名525021 上海化工研究院上海市聚烯烃催化技术重点实验室上海200062

乙烯选择性三聚和四聚催化反应为制备1-己烯和1-辛烯提供了重要途径.在报道和披露的众多结构和组成的催化剂体系中,我们选择[PNP]配位骨架的铬催化剂体系,对其发展和应用进行了综述.论文以结构与催化性能的关联性为主线,阐述[PNP]骨架以... 详细信息

乙烯选择性三聚和四聚催化反应为制备1-己烯和1-辛烯提供了重要途径.在报道和披露的众多结构和组成的催化剂体系中,我们选择[PNP]配位骨架的铬催化剂体系,对其发展和应用进行了综述.论文以结构与催化性能的关联性为主线,阐述[PNP]骨架以及N和P上取代基的电子和立体空间效应对催化性能的影响.从目前的研究态势来看,[PNP]配位骨架的铬催化剂体系在乙烯选择性齐聚生产1-辛烯等线性α-烯烃方面具有发展潜力.

关键词：乙烯选择性齐聚 [PNP]配体铬催化剂 1-己烯 1-辛烯催化机理

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乙烯选择性齐聚催化体系的研究进展

化工科技 2015年第6期23卷 75-81页

作者：毛国梁刘振华郑斌茹黄强宁英男东北石油大学化学化工学院石油与天然气化工省重点实验室黑龙江大庆163318

综述了近年来乙烯选择性二聚、三聚、四聚等催化体系的最新进展。研究表明:乙烯选择性齐聚催化剂中配体的配位原子上取代基的空间位阻效应和配位原子的电子效应是影响目标产物的选择性和催化活性的主要因素,设计合成新型的配体对提高乙... 详细信息

综述了近年来乙烯选择性二聚、三聚、四聚等催化体系的最新进展。研究表明:乙烯选择性齐聚催化剂中配体的配位原子上取代基的空间位阻效应和配位原子的电子效应是影响目标产物的选择性和催化活性的主要因素,设计合成新型的配体对提高乙烯选择性催化体系活性和1-辛烯选择性工业化的生产至关重要。

关键词：乙烯选择性齐聚催化剂铬