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科学通报 2024年第16期69卷 2130-2144页

作者：方翰聂洪想于美慧常泽南开大学材料科学与工程学院金属与分子基材料化学天津市重点实验室天津300350

多孔配位聚合物(porous coordination polymers,PCPs)作为一类独特的晶态材料在近年来受到广泛的关注和研究.得益于其构筑模块多样、结构可设计和孔隙率可调等优势,该类材料可用于构筑独特的微纳尺度限域几何空间以容纳不同类型的客体分... 详细信息

多孔配位聚合物(porous coordination polymers,PCPs)作为一类独特的晶态材料在近年来受到广泛的关注和研究.得益于其构筑模块多样、结构可设计和孔隙率可调等优势,该类材料可用于构筑独特的微纳尺度限域几何空间以容纳不同类型的客体分子,由此产生的主-客体PCPs可展示出丰富的性质和潜在应用,并可以通过调节主体、客体和主-客体相互作用对其性能进行优化.因此,主-客体PCPs在当前的研究中备受关注,并逐渐成为研究的热点.然而,对于其微纳限域空间的功能导向构筑策略和方法的研究还在不断深入,因此对主-客体PCPs体系的理性构筑与调控及其功能导向的应用研究进行综述是不可或缺的.本文综述了主-客体PCPs的相关研究成果及对其的深入认识,包括主-客体系统的组成和组分间相互作用的类型.在此基础上,重点介绍了其微纳限域空间的构筑和调优原则.同时,本文还综述了近年来以光、电性质为功能导向的主-客体PCPs的研究进展,并就该领域发展所面临的挑战和前景进行了分析和展望.

关键词：配位聚合物微纳限域空间主-客体体系发光性质电学性质

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具有氢键假想孔道结构的[M(en)_3][GeF_6](M=Ni,Co)的合成与表征

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高等学校化学学报 2005年第12期26卷 2199-2202页

作者：潘勤鹤李激扬于吉红王宇方千荣徐如人吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012

描述了两个具有管状氢键假想孔道结构的化合物[N i(en)3][GeF6][JLG-1(N i)]和[Co(en)3].[GeF6][JLG-1(Co)].在这两个结构中,[GeF6]2-阴离子与手性金属配合物阳离子[M(en)3]2+(M=N i,Co)通过F…N之间复杂的弱氢键相互作用,在沿着63螺旋轴方向形成六方蜂窝状排布的管状氢键假想孔道.结构研究发现,配对的[GeF6]2阴离子和手性[M(en)3]2+阳离子同属于D3点群,这是JLG-1(N i)和JLG-1(Co)形成管状氢键假想孔道的关键.这一研究成果对设计合成氢键假想孔道体系具有一定的指导意义.

关键词：氟化锗溶剂热合成主-客体体系氢键

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有机-无机纳米复合材料光谱与电子性质研究进展(英文)

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无机化学学报 2003年第1期19卷 7-14页

作者：张磊程鹏南开大学化学系天津300071

有机-无机纳米复合材料的研究在当前纳米科学技术的发展中占有重要地位,开创了材料与催化科学研究的新纪元。自从10年前首次合成纳米孔无机材料MCM-41至今,该领域研究不断深入,已展现出广阔的应用前景。当客体有机分子分散于纳米孔道内... 详细信息

有机-无机纳米复合材料的研究在当前纳米科学技术的发展中占有重要地位,开创了材料与催化科学研究的新纪元。自从10年前首次合成纳米孔无机材料MCM-41至今,该领域研究不断深入,已展现出广阔的应用前景。当客体有机分子分散于纳米孔道内部时,其分子性质将产生明显变化。本文结合作者近期研究成果,力图从实验与理论两方面阐明在纳米复合体系中客体分子性质变化的原因。

关键词：有机-无机纳米复合材料光谱电子性质研究进展纳米复合材料主-客体体系电子限域

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配位诱导的长余辉晶体材料的构筑及光学性能研究

配位诱导的长余辉晶体材料的构筑及光学性能研究

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作者：王宁河南理工大学

学位级别：硕士

长余辉在军事夜视、防伪编码、生物成像、装饰显示等领域都具有重要的应用价值。传统的长余辉材料大多是纯无机体系,近年来,有机长余辉的研究也取得了长足的发展。而基于两者结合的配位聚合物材料,具有多元组合、动态可调的框架结构,既... 详细信息

长余辉在军事夜视、防伪编码、生物成像、装饰显示等领域都具有重要的应用价值。传统的长余辉材料大多是纯无机体系,近年来,有机长余辉的研究也取得了长足的发展。而基于两者结合的配位聚合物材料,具有多元组合、动态可调的框架结构,既能实现不同发光中心和发光机制的协同耦合,又能通过框架本身及与溶剂、客体、光热压等外界刺激的相互作用产生发光响应和调控,在获得可调性长余辉方面具有独特的优势。本论文依据配位工程学原理,结合晶体工程、分子工程以及交叉学科的思想,以探究配位聚合物的长余辉特征为导向,主要致力于设计合成具有高孔容,高稳定的长余辉晶体材料。通过配位诱导策略,选择苯甲酸修饰的三苯基胺为配体,成功合成一例具有高稳定性和多孔性的单手性配位聚合物,化合物1在室温下同时显示出圆偏振光和磷光,并具有优异的各向异性光学性质。此外,该化合物可以作为纳米容器来构建染料包覆的主-客体系统,实现包括白光发射在内的多色发射。当使用负载Rh B的化合物1?Rh B 10(CIE:0.33,0.33)作为单相白光体时,发光器件的相应显色指数和相关色温值分别为73和5541 K。本研究首次报道了在室温条件下基于无贵金属的圆偏振磷光,也是首次报道具有高孔隙率的磷光偏振材料。这些结果将为多孔手性光学材料的设计开辟一条新的途径。以5-(9H-咔唑-9-基)-1,3-苯二甲酸(Cz IP)为有机配体,合成了4个超分子配位聚合物2-5,Cz IP分子的堆积类型可以被调节。这些化合物不仅能产生高效的荧光,而且化合物2-4在室温条件下还表现出较长的磷光,化合物4的余辉寿命高达0.93s。值得一提的是,化合物2-4不仅具有单相白色发光特性,而且具有时间依赖的室温磷光特性,在光致变色防伪方面具有广阔的应用前景。实验结果和理论计算表明,分子的堆积对有机分子的光学性质起主导作用,配位键对有机分子的构象和排列具有很强的调节作用。重要的是,实验证实,通过整合两个分离的三重态分裂能的磷光发色团在一个单组分有机分子,为设计时间依赖性室温磷光提供了一种有效的方法。图78幅,表11个,参考文献122篇。

关键词：长余辉三苯胺咔唑主-客体体系分子堆积时间依赖余辉单相白光

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多孔金属—有机框架的可控合成及其在镧系阳离子包裹和小分子药物缓释上的研究

多孔金属—有机框架的可控合成及其在镧系阳离子包裹和小分子药物...

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作者：王云东北师范大学

学位级别：硕士

在本论文中，我们利用溶剂热的方法合成了基于1,2,3,4,5,6-六(3-羧基苯基氧亚甲基)苯(H6L)的两个多孔金属-有机框架(MOFs)[Zn3(L)(H2O)2]·3DMF·7H2O (MOF-1)和[(CH3)2NH2]6[Ni3(L)2·(H2O)6]·3DMF·15H2O (MOF-2)。在MOF-1中，L阴离子的六个羧基基团展示了相同的配位方式：每个羧基基团桥连两个ZnII离子，以这样的方式，四个L阴离子连接四对三核锌簇[Zn3(CO2)6]形成了MOF-1的一个[Zn3L]4立方笼，窗口的大小为11.0×11.0。相邻的三核ZnII簇通过L阴离子的连接形成了有趣的三维6-连接的拓扑结构，拓扑符号为(412·63)2。在MOF-2中，8个L阴离子配体桥连6个NiII离子形成了一个菱形十二面体笼[Ni6L8]，每个笼和相邻的另外八个笼之间通过共用羧基基团形成一个不同寻常的三维多孔结构。如果将这个结构理想化成一个球体，那么MOF-2的直径约为22.6，腔内窗口的大小约为18.5×18.5。为了将MOF-2的结构简化，我们把L阴离子看作是6-连接的节点，NiII可以简化为4-连接的节点，通过这样的简化，这个复杂的三维结构就可以被简化为双节点的(4,6)-连接的(4462)(4689)拓扑结构。本论文还利用元素分析、红外光谱(IR)、X-射线单晶衍射以及热重分析对这两个多孔金属-有机框架的结构进行了表征。此外，由于MOF-1具有规整的孔道以及可控的孔道结构使得其在吸附某些客体分子方面可能有潜在的应用，因此本论文还详细的研究了MOF-1包裹三价镧系金属阳离子的可调发光性质以及包裹小的药物分子的有效释放性质。

关键词：羧酸配体主-客体体系镧系发光金属-有机框架

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