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中低温煤焦油重质馏分的化合物组成及表征

煤质技术 2024年第3期39卷 13-20页

作者：赵渊煤炭科学技术研究院有限公司北京100013 国家能源煤炭高效利用与节能减排技术装备重点实验室北京100013

对中低温煤焦油的综合高效利用有助于提高煤炭作为化工原料的综合利用效能,因而利用联用技术对典型中低温煤焦油重质馏分进行分子表征,可为其后续高效的加工利用提供数据支撑。利用电喷雾电离源(ESI)和大气压光致电离源(APPI)结合傅里... 详细信息

对中低温煤焦油的综合高效利用有助于提高煤炭作为化工原料的综合利用效能,因而利用联用技术对典型中低温煤焦油重质馏分进行分子表征,可为其后续高效的加工利用提供数据支撑。利用电喷雾电离源(ESI)和大气压光致电离源(APPI)结合傅里叶变换离子回旋共振质谱仪(FT-ICR MS)在分子水平上表征影响典型中低温煤焦油重质馏分加工利用方式的含氮化合物、含氧化合物以及芳烃化合物,探讨含氮和含氧化合物、芳烃类化合物的组成和碳数分布。结果表明,采用正离子电喷雾(+ESI)结合FT-ICR MS共鉴定出N_(1)、N_(2)、N_(1)O_(1)、N_(1)O_(2)、N_(1)O_(3)、N_(2)O_(1)、N_(2)O_(2)、N_(1)O_(1)S_(1)共8种不同分子组成的碱性氮化物;采用负离子(-ESI)模式下FT-ICR MS检测出N_(1)、N_(2)、N_(1)O_(1)、N_(1)O_(2)、N_(1)O_(3)、N_(2)O_(1)、N_(1)O_(1)S_(1)共7类非碱性氮化物,检测出O_(1)、O_(1)S_(1)、O_(2)、O_(2)S_(1)、O_(3)、O 4共6类酸性氧化物;采用APPI正离子模式结合FT-ICR MS检测出4_(1)67种芳烃化合物,其中碱性氮化物相对丰度较高的为N_(1)、N_(1)O_(1)类化合物,而非碱性氮化物相对丰度较高的为N_(1)O_(1)、N_(1)O_(2)类化合物,O_(1)、O_(2)、O_(3)类酸性氧化物具有较高的相对丰度。依据各化合物的等效双键数和碳数分布可推测其分子组成,N_(1)类碱性氮化物母核结构主要为喹啉、吖啶、菲啶、二苯并喹啉和苯并吖啶等2~4环的多芳环结构;N_(1)O_(1)类碱性氮化物的主要母核结构为苯并喹啉、吖啶、菲啶、二苯并喹啉、苯并吖啶、二苯并吖啶同时并有呋喃、氧芴等结构;N_(1)O_(1)、N_(1)O_(2)类非碱性氮化物与碱性氮化物相比,其侧链相对较短,其母核结构为吡咯、吲哚、咔唑并环氧烷、呋喃以及部分苯环结构,氧以羟基、醚基、羰基或酰基形式存在;O_(1)类酸性氧化物种类较多,母核结构主要为萘酚、蒽酚、菲酚、苯并蒽酚、苯并萘酚,还有少量的芘酚;O_(2)类酸性氧化物的种类较少,母核结构主要为萘二酚、蒽二酚、菲二酚,同时也存在羧基官能团的长链烷烃。O_(3)类酸性氧化物的种类介于O_(1)类和O_(2)类之间,母核结构有可能为萘二酚并呋喃、蒽二酚、菲二酚,烷基侧链中含有羟基、醚键或羧基等结构;芳烃化合物主要为烷基侧链较长的2~3环稠环芳烃。

关键词：中低温煤焦油重质镏分共振质谱分子表征含氧化合物含氮化合物芳烃化合物

中低温煤焦油加氢反应器不同分配器中液体分布的CFD模拟

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化工进展 2023年第9期42卷 4538-4549页

作者：罗成范晓勇朱永红田丰崔楼伟杜崇鹏王飞利李冬郑化安西北大学化工学院陕西西安710069 榆林学院化学与化工学院陕西榆林719099 西北化工研究院有限公司陕西陕西710601

中低温煤焦油(LTCT)是一种高密度、高黏度的重质油品,加氢处理是对其清洁化利用的重要手段,其过程主要在滴流床反应器(TBR)内完成。气液分配器作为TBR中的重要部件,影响着反应器中催化剂床层的表现。本文建立了基于Euler-Euler方法的计... 详细信息

中低温煤焦油(LTCT)是一种高密度、高黏度的重质油品,加氢处理是对其清洁化利用的重要手段,其过程主要在滴流床反应器(TBR)内完成。气液分配器作为TBR中的重要部件,影响着反应器中催化剂床层的表现。本文建立了基于Euler-Euler方法的计算流体力学(CFD)模型,并根据已报道的文献冷模实验结果完成模型验证,对LTCT和氢气在4种分配器(泡罩型、多孔烟囱型、齿缝烟囱型和气提管型)中的流动进行了模拟,对比分析了分配器液相的分布、流动行为以及进出口压降;并且引入液体分布不均匀度(M_(f))概念,对4种分配器的气液分配效果进行了定量评价。结果表明,LTCT通过泡罩型分配器后的液相覆盖范围最广;泡罩型分配器在y=-200mm截面处Mf为0.13,分配效果最好,且气液两相流集中现象不严重。

关键词：中低温煤焦油滴流床反应器分配器两相流动计算流体力学模拟

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中低温煤焦油沥青质聚集体的分子间作用力

中国石油大学学报（自然科学版） 2022年第3期46卷 180-187页

作者：罗辉邓文安李传南国枝李庶峰中国石油大学(华东)重质油国家重点实验室山东青岛266580

以中低温煤焦油沥青质为研究对象,在分析表征沥青质的结构参数与特征官能团的基础上建立沥青质模型分子,利用密度泛函理论(DFT)方法研究沥青质聚集体中分子间的π-π作用、氢键作用、酸碱作用等相互作用力。结果表明中低温煤焦油沥青质... 详细信息

以中低温煤焦油沥青质为研究对象,在分析表征沥青质的结构参数与特征官能团的基础上建立沥青质模型分子,利用密度泛函理论(DFT)方法研究沥青质聚集体中分子间的π-π作用、氢键作用、酸碱作用等相互作用力。结果表明中低温煤焦油沥青质分子的芳香片结构具有较狭长且弯曲的特性,导致分子间的π-π相互作用小到可以忽略,难以形成稳定的沥青质片层聚集结构;沥青质分子间的吡咯与亚砜基、羟基与吡啶、羟基与羰基的氢键键能为21~37 kJ/mol,是形成沥青质聚集体的主要推动力,且可形成多个分子间氢键而得到具有一定空间构型的多分子聚集体;羧酸基与吡啶之间的酸碱作用能为62.86 kJ/mol,是促进形成聚集体的强作用力,但羧酸基的含量很低,形成酸碱作用的几率较低。

关键词：中低温煤焦油沥青质聚集体分子间作用力氢键密度泛函理论

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中低温煤焦油转化利用技术研究进展

石油学报(石油加工) 2023年

作者：邱泽刚李壮壮李志勤西安石油大学化学化工学院

随着煤焦油深加工技术的发展，中低温煤焦油的综合利用受到关注。介绍了国内外中低温煤焦油利用的研究现状，对中低温煤焦油的分离、加氢改质利用，制燃料油、特种油品和高值化学品，煤焦油掺混加氢以及煤沥青利用的研发进行了综述和分... 详细信息

随着煤焦油深加工技术的发展，中低温煤焦油的综合利用受到关注。介绍了国内外中低温煤焦油利用的研究现状，对中低温煤焦油的分离、加氢改质利用，制燃料油、特种油品和高值化学品，煤焦油掺混加氢以及煤沥青利用的研发进行了综述和分析。基于中低温煤焦油馏分的构成特性，提出了中低温煤焦油“分质分级转化利用”技术路线，充分利用其分子特征结构，研究高效催化剂使煤焦油定向转化为目标产品。这为煤焦油高效清洁利用提供了多元化、高值化和精细化的途径。

关键词：中低温煤焦油分离加氢改质燃料油特种油品化学品

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中低温煤焦油预处理技术研究进展

炭素技术 2023年第5期42卷 7-10,15页

作者：李斌王茂生王志埃李靖榆能集团陕西精益化工有限公司陕西榆林719300

中低温煤焦油综合利用对于填补我国原油需求具有重要现实意义,基于原油成分的复杂性为深加工带来的挑战,首要的任务是脱除机械杂质、水分、盐类、金属离子和氯离子等有害组分。本文首先以典型的内热式直立炉干馏低阶煤为例对中低温煤焦... 详细信息

中低温煤焦油综合利用对于填补我国原油需求具有重要现实意义,基于原油成分的复杂性为深加工带来的挑战,首要的任务是脱除机械杂质、水分、盐类、金属离子和氯离子等有害组分。本文首先以典型的内热式直立炉干馏低阶煤为例对中低温煤焦油的来源及构成特性进行简述,在明确焦油生成过程的基础上对其复杂的组成特点进行了叙述,对于中低温煤焦油预处理过程具有指导性意义;其次,对中低温煤焦油中机械杂质、水分、盐类、金属离子和氯离子的来源及性质进行了深入论述,同时分别对各种有害组分当前的典型脱除方法进行对比综述,说明了各类脱除技术的优缺点并指出未来的研究和发展方向。为进一步研究中低温煤焦油深加工工业化生产实践应用提供相关指导。

关键词：中低温煤焦油预处理机械杂质脱水脱盐

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中低温煤焦油化学组成及结构的分子水平表征

煤炭学报 2019年第3期44卷 957-963页

作者：毛学锋李军芳钟金龙史权颜丙峰刘敏煤炭科学技术研究院有限公司煤化工分院北京100013 煤炭资源开采与洁净利用国家重点实验室北京100013 中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102200

以内蒙褐煤提质装置生产的中低温煤焦油为原料,研究建立了中低温煤焦油自身结构-组成-性质的分子水平表征方法,从宏观水平描述了中低温煤焦油的物理化学性质,在分子层次上详细研究了中低温煤焦油及其不同馏程、不同性质亚组分的化学组... 详细信息

以内蒙褐煤提质装置生产的中低温煤焦油为原料,研究建立了中低温煤焦油自身结构-组成-性质的分子水平表征方法,从宏观水平描述了中低温煤焦油的物理化学性质,在分子层次上详细研究了中低温煤焦油及其不同馏程、不同性质亚组分的化学组成。首先将中低温煤焦油全馏分进行实沸点蒸馏分离为16个窄馏分并进行性质分析,其次对>180℃重质馏分通过酸碱萃取分离出酸性组分、碱性组分和中性组分,并且中性组分在萃取色谱装置上分离获取6个特征亚组分;利用GC/MS分析了其全馏分、窄馏分及各亚组分的分子结构特征。结果表明,该煤焦油全馏分的水含量为28%,20℃时密度1 003.7 kg/m^3,氧含量为7.4%,中低温煤焦油。中低温煤焦油的 180℃重质馏分中,其酸性组分占27.6%,碱性组分占2.46%,中性组分占69.94%。中性组分中饱和分为33.60%,芳香分为38.70%,胶质占为25.10%,沥青质为2.60%。且中间馏分和重质馏分中含有大量酚类化合物,其分子结构类型以芳烃为主,同时存在长链正构烷烃。中低温煤焦油中含有大量含氧化合物,主要是酚类化合物,以烷基苯酚类为主,在160～280℃相对丰度较高,少部分以酮类化合物存在。

关键词：褐煤提质中低温煤焦油分子水平亚组分酚类化合物

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中低温煤焦油加氢技术

煤炭学报 2011年第5期36卷 840-844页

作者：张晓静煤炭科学研究总院北京煤化工研究分院北京100013

分析研究了近20 a来我国中低温煤焦油加氢技术的发展情况,根据各种技术的特点,把它们划分为4类,并指出了每一类技术的优缺点。经对比发现,悬浮床/浆态床反应器煤焦油加氢裂化技术具有煤焦油利用率高、轻油产品收率高等非常突出的优点,... 详细信息

分析研究了近20 a来我国中低温煤焦油加氢技术的发展情况,根据各种技术的特点,把它们划分为4类,并指出了每一类技术的优缺点。经对比发现,悬浮床/浆态床反应器煤焦油加氢裂化技术具有煤焦油利用率高、轻油产品收率高等非常突出的优点,是中低温煤焦油加工技术的发展方向。

关键词：中低温煤焦油加氢技术

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中低温煤焦油制备优质针状焦的研究

炭素 2022年第1期 22-26,32页

作者：何莹刘海丰张大奎薛占强王晓楠左宜高源鞍钢化学科技有限公司鞍山114000 鞍钢集团北京研究院有限公司北京100000

针状焦是制造高功率和超高功率电极的优质材料,广泛应用于电炉炼钢、制造核反应堆减速材料以及制造火箭发射所用的超高功率电极等高科技领域。本文以中低温煤焦油为原料,通过原料预处理得到中低温煤沥青,在混合萃取剂的作用下,将重质组... 详细信息

针状焦是制造高功率和超高功率电极的优质材料,广泛应用于电炉炼钢、制造核反应堆减速材料以及制造火箭发射所用的超高功率电极等高科技领域。本文以中低温煤焦油为原料,通过原料预处理得到中低温煤沥青,在混合萃取剂的作用下,将重质组分采用物理分离的方法除去重质组分,得到针状焦原料沥青,再经焦化和煅烧工艺获得针状焦。

关键词：针状焦中低温煤焦油焦化煅烧

中低温煤焦油制备特种喷气燃料的加氢工艺研究

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煤化工 2023年第3期51卷 12-17页

作者：尚建选崔楼伟何婷徐贤施俊合李冬陕西煤业化工集团有限责任公司陕西西安710100 国家能源煤炭分质清洁转化重点实验室陕西西安710100 西北化工研究院有限公司陕西西安710601 西北大学陕西西安710069 陕西省资源化工应用工程技术研究中心陕西西安710069

以陕北中低温煤焦油<350℃的馏分油为原料,加氢精制剂和加氢异构剂为催化剂,在小型固定床反应器上进行中低温煤焦油加氢制备航空特种喷气燃料研究。考察了反应温度、反应压力和液体空速对喷气燃料收率及性质的影响,获得最优工艺参数:温... 详细信息

以陕北中低温煤焦油中低温煤焦油加氢制备航空特种喷气燃料研究。考察了反应温度、反应压力和液体空速对喷气燃料收率及性质的影响,获得最优工艺参数:温度360℃、压力12 MPa、空速0.4 h^(-1)。将所得加氢产品油中195℃~265℃馏分作为特种喷气燃料,其中环烷烃和异构烷烃质量分数分别为62.43%和21.84%,几乎不存在芳烃类物质,且其各项指标均满足GB 6537—2018《3号喷气燃料》的要求。

关键词：中低温煤焦油特种喷气燃料加氢精制加氢异构反应温度反应压力空速