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马基诺矿接触氧气氧化时羟自由基产生及其对三价砷的氧化作用

马基诺矿接触氧气氧化时羟自由基产生及其对三价砷的氧化作用

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作者：成东中国地质大学

学位级别：硕士

羟自由基(·OH)是一种非常强的活性氧化物种,几乎可以无选择性的氧化环境中的各类具有氧化还原活性的物质,对环境中元素循环以及污染物的迁移转化都具有重要影响。马基诺矿(FeS)形成于含铁和还原性硫酸盐还原菌地下沉积物中。在还原条件... 详细信息

羟自由基(·OH)是一种非常强的活性氧化物种,几乎可以无选择性的氧化环境中的各类具有氧化还原活性的物质,对环境中元素循环以及污染物的迁移转化都具有重要影响。马基诺矿(FeS)形成于含铁和还原性硫酸盐还原菌地下沉积物中。在还原条件下FeS通过表面络合或者同晶形置换作用固定多种重金属,As和放射性核素,作为一种强还原性物质能有效降解卤代烃等污染物。然而,由于自然因素和人类活动影响,地下还原环境常常会受02扰动引起FeS的氧化。近年来有报道FeS被02氧化同时可将As(Ⅲ)氧化为As(v),但是氧化机理却不清楚。为此,本研究的目的在于探究FeS被02氧化过程中产生的活性氧化物种,揭示该过程引起污染物氧化的机制。本研究以苯甲酸钠被-OH氧化定量生成对羟基苯甲酸为探针反应,定量检测了不同条件下FeS被02氧化过程中产生的·OH浓度。实验结果表明,产生的·OH累积浓度随着氧化时间点延长而增加,1 g/L,的FeS氧化4 h后·OH累积浓度达到117.2州。电子自旋共振谱中出现的1：2：2：1的·OH特征峰进一步证明了·OH的产生。而且,随着FeS浓度从0.1 g/L增加至3 g/L时,·OH的累积浓度从13.7州上升到266.0州,FeS浓度与·OH累积浓度之间存在良好的线性关系(R2=0.98)。线性斜率为84.7,这表明氧化1 g FeS能产生84.7 μmol的-OH。为了探明体系中不同形态Fe(Ⅱ)氧化对-OH产生的相对贡献,向体系中加入能有效地螯合离子态Fe(Ⅱ)使其不能氧化的双嘧啶(BPY)来屏蔽Fenton反应过程。BPY的加入对·OH的产量影响较小,这表明主要是结构态Fe(Ⅱ)的表面调停氧化贡献·OH的生成。为了进一步探明O2还原形成H202时从FeS表面获得的电子数,分别向体系中加入NBT和SOD来捕获通过单电子传递形成的O2·-。NBT和SOD的加入对·OH的产生几乎没什么影响,证明Fe(Ⅱ)传递电子还原02形成H202是双电子传递过程。FeS氧化产物的XRD和XAS图谱进一步证明FeS氧化过程中结构态Fe(Ⅱ)氧化占主导地位。实验结果表明1 g/L FeS氧化4h后使95.9%的As(Ⅲ)氧化成了As(V)。为了探明·OH对体系中As(Ⅲ)氧化的贡献,向体系加入对-OH有特定性淬灭能力的苯甲酸钠后As(Ⅲ)的氧化量有显著降低,这证明As(Ⅲ)主要由FeS氧化生成的-OH氧化。为了进一步排除活性Fe(Ⅳ)对As(Ⅲ)氧化的干扰,向体系中加入能同时淬灭-OH和Fe(Ⅳ)的甲醇后As(Ⅲ)的氧化量与苯甲酸钠体系非常类似,这进一步证明FeS被02氧化过程中产生了·OH并氧化As(Ⅲ)。本文论证了FeS在中性pH条件下氧化能高效产生-OH,并且证明了主要是结构态Fe(Ⅱ)的氧化贡献-OH的产生以及该过程中H202的形成为双电子传递过程。最后,本研究直接证明了FeS氧化过程中形成的·OH能快速高效地氧化表面吸附的As(Ⅲ)。基于本研究结果,我们认为在土壤好氧-缺氧的边界,FeS好氧氧化产生的·OH可能对元素和污染物的迁移转化有重要影响。

关键词：马基诺矿(FeS) 表面氧化羟自由基两电子传递砷

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