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基于GaN基DBR的CH3NH3PbBr3晶体的制备与性能研究

基于GaN基DBR的CH3NH3PbBr3晶体的制备与性能研究

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作者：宋甲文大连理工大学

学位级别：硕士

有机-无机杂化钙钛矿材料ABX(A为一价阳离子,B为二价金属离子,X为卤素离子)具有高的光吸收系数、高的载流子迁移率、长的载流子扩散距离、带隙可调、制备工艺简单和制造成本低等特点,是理想的光电半导体材料之一。作为一种光电材料,如... 详细信息

有机-无机杂化钙钛矿材料ABX(A为一价阳离子,B为二价金属离子,X为卤素离子)具有高的光吸收系数、高的载流子迁移率、长的载流子扩散距离、带隙可调、制备工艺简单和制造成本低等特点,是理想的光电半导体材料之一。作为一种光电材料,如何提高有机-无机杂化钙钛矿材料的发光效率一直是人们关注的焦点问题。本论文利用电化学刻蚀的方法制备了周期性结构的纳米多孔GaN分布式布拉格反射镜(NP-GaN DBR),并利用臭氧处理分布式布拉格反射镜以增强表面活性,有效解决了有机-无机杂化钙钛矿材料不易在GaN基分布式布拉格反射镜上制备的问题,之后在空气环境中使用两步浸泡法在所制备的分布式布拉格反射镜上成功生长出有机-无机杂化钙钛矿甲胺溴化铅(CHNHPbBr)晶体材料,并研究了所制备的CHNHPbBr晶体材料的电子结构及其光致发光性质。主要内容如下:(1)在空气环境中采用两步浸泡法制备有机-无机杂化钙钛矿CHNHPbBr晶体,研究了不同涂覆方式、衬底有无预热和不同浸泡浓度对CHNHPbBr晶体形貌的影响,获得了生长CHNHPbBr晶体的优化参数。使用醋酸铅三水合物(Pb(Ac)·3HO)为唯一铅源,醋酸根离子的易挥发性促进了晶粒生长,提高了CHNHPbBr晶体的结晶度,获得结晶质量良好,尺寸较大的CHNHPbBr晶体。(2)基于空气环境中两步浸泡法制备CHNHPbBr晶体的优化实验,分别在NP-GaN DBR和未刻蚀GaN(as-grown GaN)衬底上制备CHNHPbBr晶体。通过对其光致发光性质的分析,两者的发光波长都在550 nm左右,NP-GaN DBR上生长的CHNHPbBr晶体较未刻蚀GaN衬底上生长的晶体光致发光强度有明显的提升,增强了约3.11倍。CHNHPbBr晶体在NP-GaN DBR上PL谱强度的增加归因于相长干涉导致的反射光的外耦合。这表明了纳米多孔GaN基分布式布拉格反射镜可以有效的提升有机-无机杂化钙钛矿材料的发光性能,为基于有机-无机杂化钙钛矿材料的高性能光电器件的设计提供了一种简单而有效的新思路。

关键词：有机-无机杂化钙钛矿分布式布拉格反射镜两步浸泡法甲胺溴化铅光致发光

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基于氧化锌电子传输层的钙钛矿太阳能电池制备及其性能研究

基于氧化锌电子传输层的钙钛矿太阳能电池制备及其性能研究

引用

作者：李骏湖北大学

学位级别：硕士

直接带隙的有机无机杂化钙钛矿材料因具有非常优良的全波段光吸收率、优良的载流子传输性能、高的缺陷容忍度,在新型太阳能电池、LED等领域成为新能源领域的研究热点。基于有机无机杂化钙钛矿材料的单异质结钙钛矿太阳能电池(PSCs),光... 详细信息

直接带隙的有机无机杂化钙钛矿材料因具有非常优良的全波段光吸收率、优良的载流子传输性能、高的缺陷容忍度,在新型太阳能电池、LED等领域成为新能源领域的研究热点。基于有机无机杂化钙钛矿材料的单异质结钙钛矿太阳能电池(PSCs),光电转换效率(PCE)从2009年首次报道的3.8%,目前迅速跃升到的24.2%。钙钛矿太阳能电池的制备过程相对传统太阳能电池也更简单,能耗低,造价低廉,使得PSCs成为当前光伏发电领域的最大热门。氧化锌(Zn O)作为传统导电氧化物,因其表面有较多的氧空位和羟基,故具有较高的电子迁移率,同时对FTO还具有一定的光增透作用。Zn O透明电子传输层的工艺相当成熟,比二氧化钛(Ti O)和氧化锡(Sn O)有更好的成膜性能。论文以Zn O/MAPb I/spiro的单异质结PSCs为研究对象,开发易制备的的PSCs,具体研究内容如下:(1)采用两步溶液浸泡法,通过氯化铵添加剂控制钙钛矿结晶过程,制备了一种低温、低成本、高效率、高稳定性的平面结构钙钛矿太阳能电池。电池以Zn O为电子传输层(空穴阻挡层),甲基胺碘化铅(MAPb I)作为光吸收层产生载流子,spiro-OMe TAD作为空穴传输层(电子阻挡层),热蒸发金作为电极。论文研究了不同浓度氯化铵添加剂对钙钛矿成膜和对电池性能的影响。通过XRD、UV-vis、FE-SEM、PL、XPS等测试对Zn O/MAPb I薄膜进行表征,我们发现添加剂浓度的变化影响薄膜的晶粒尺寸和成膜的致密性。当氯化铵添加剂相对MAI的质量浓度为5 wt%时,钙钛矿薄膜的晶粒能长大两倍,达到400 nm以上,并且能够获得平滑且覆盖率高的钙钛矿薄膜,PCE从16.02%提升到最高18.14%。这表明引入5 wt%的氯化铵添加剂得到的钙钛矿薄膜由于具有良好的致密性和更少的晶界,使得电子和空穴的分离传输性能更加优良,在提升性能的同时还能提高电池的空气稳定性。(2)二氧化硅纳米颗粒(Si ONPs)紧密排列可以获得具有特殊光学特性的光子晶体层,以这种光子晶体层作为PSCs的支撑层,可以取代传统介孔层带来的高能耗和高污染。Si ONPs可以为钙钛矿的形核提供场所,纳米颗粒之间的间隙可以作为载流子传输的通道,因为二氧化硅绝缘的特点,载流子的横向传输会被阻断,从而降低了载流子复合。论文先后进行了单层与多层二氧化硅支撑层和Si ONPs粒径两个因素对PSCs的性能影响。单层二氧化硅支撑层优于多层,并且通过调节配制过程物料比,发现240 nm的二氧化硅支撑层对PSCs性能有最大提升。从UV-vis、PL等表征手段看出,插入二氧化硅支撑层后,器件的吸光性能有较大提升,并且载流子分离传输性能显著提升。这就解释了二氧化硅支撑层插入对电池短路电流提升起到了决定性作用,而电压的提升则是因为绝缘支撑层插入使得暗电流减小。(3)将二氧化硅表面包覆上耐高温的碳量子点(CQDs)后,碳量子点能提升钙钛矿材料在器件内部的覆盖率,增强光吸收能力,同时碳量子点还能提高载流子传输能力。采用两步法制备了CHNHPb I薄膜器件,开路电压(Voc)、短路电流密度(Jsc)和填充因子(FF)分别为1.109 V、20.50 m A/cm和74.32%。氧化锌表面经Si O@CQDs改性后,最大PCE由16.12%提高到17.17%。

关键词：氧化锌氯化铵添加剂两步浸泡法钙钛矿二氧化硅

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