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丙烷氧化脱氢反应的模拟与分析

丙烷氧化脱氢反应的模拟与分析

作者：朱晋潇上海交通大学

学位级别：硕士

石油资源日益枯竭,非石油基丙烯生产路线占比有望提升。丙烷氧化脱氢相比于直接脱氢可降低45%的单位能耗,装置已在海外投产,但因技术垄断国内尚无工业应用。因此,丙烷氧化脱氢反应的研究具有重要的经济和社会效益。现有基于热力学的研... 详细信息

石油资源日益枯竭,非石油基丙烯生产路线占比有望提升。丙烷氧化脱氢相比于直接脱氢可降低45%的单位能耗,装置已在海外投产,但因技术垄断国内尚无工业应用。因此,丙烷氧化脱氢反应的研究具有重要的经济和社会效益。现有基于热力学的研究认为,反应体系中添加水蒸气或氧气不利于提高反应转化率,但与工程实践现象相悖。因而,有必要进一步模拟分析,以提升丙烷氧化脱氢产率。本文分别建立R1固定床反应器和R2氧化脱氢反应器模型,依次在反应热力学、动力学、催化剂和反应器等维度下,因素分析反应器构造、操作条件、床层和催化剂参数等变量对丙烷转化率、丙烯选择性和混合程度等影响,并提出优化设计方案。反应热力学分析部分,运用Aspen软件建立吉布斯反应器模型,证实了反应体系中添加水蒸气或氧气降低丙烯产率的实验结果;反应流程的模拟分析部分,结合已有实验数据和动力学方程,建立稳态串联反应器模型,得到与工业装置相吻合的参照组（丙烯产率44.9%）,并多因素分析反应器长度和直径的设备条件,以及温度、压力、空时、水蒸气和氧气流量等操作条件对丙烯产率的影响,适量的氧气和水蒸气有利于提升产率。空时、水蒸气和氧气流量等参数的优化分别使得丙烯产率提升至52.0%、48.5%和45.0%。反应器多场模拟部分,运用Comsol软件耦合速度场、浓度场和温度场,创新的设计了反应器结构,建立R1反应器床层和催化剂颗粒双尺度下的反应-传递模型,以及R2反应器氧气混合模型。R1反应器中,提升催化剂孔隙率、缩减等效粒径以及降低颗粒温度有利于提升内扩散有效因子。入口丙烷进料量或床层空隙率提升,转化率下降。外扩散效应对反应影响程度有限;R2反应器中,通过定性和定量分析,氧气进气装置的半径、数量,以及进气速度和浓度等条件均影响气-气快速混合效率,进而影响反应的实际转化程度。在一定范围内,喷嘴直径越小、数量越多,混合效果和转化程度越高。

关键词：模拟丙烷氧化脱氢反应器因素分析

聚磷酸配体修饰调控氧化镍纳米颗粒在丙烷氧化脱氢反应中的选择性（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2019年第7期40卷 1057-1062页

作者：杜凯敏郝梦佳李志年洪伟刘娟娟肖丽萍邹世辉 Hisayoshi Kobayashi 范杰浙江大学化学系浙江省应用化学重点实验室杭州电子科技大学材料与环境工程学院京都工艺纤维大学化学与材料科学系

利用有机配体对金属纳米颗粒表面进行修饰来构建配体–金属界面是一种简单且高效的调控纳米催化剂催化选择性和稳定性的策略.这种调控主要来源于配体与金属间的电子效应及位阻效应.然而到目前为止,这一策略多局限于液相反应,对于高温(>3... 详细信息

利用有机配体对金属纳米颗粒表面进行修饰来构建配体–金属界面是一种简单且高效的调控纳米催化剂催化选择性和稳定性的策略.这种调控主要来源于配体与金属间的电子效应及位阻效应.然而到目前为止,这一策略多局限于液相反应,对于高温(>300 oC)气相反应涉及不多,这主要是因为高温反应条件下有机配体分子不稳定.因此,开发稳定的配体及修饰方法是克服该局限性并将配体修饰策略应用到一些重要的高温反应中的关键.本文以聚磷酸根作为一种高效且热稳定性良好的无机配体对氧化镍纳米颗粒表面进行修饰.红外光谱、X射线光电子能谱、X射线衍射和透射电镜等分析证实,聚磷酸物种原位修饰在氧化镍表面之后,氧化镍纳米颗粒的物性结构未发生明显变化,但聚磷酸物种与NiO之间存在一定的电子相互作用.将具有不同磷修饰量的氧化镍催化剂应用于极具挑战的丙烷氧化脱氢制丙烯反应中.结果表明,聚磷酸修饰后,氧化镍纳米催化剂的丙烯选择性有了极大提高.相比单纯纳米氧化镍(10%丙烷转化率, 19%丙烯选择性),经聚磷酸配体修饰后,在相同丙烷转化率下产物丙烯的选择性提高了2–3倍(10%丙烷转化率, 66%丙烯选择性).稳定性实验(450 oC, 70 h)和热重分析等结果表明,聚磷酸物种具有良好的热稳定性,可作为稳定的配体用于长时间高温催化测试.进一步采用动力学实验和丙烯脱附等方法及理论计算对反应机理进行了探究,认为配体的引入可以减弱丙烯在催化剂表面的吸附亲和性,进而提高丙烯选择性.本文研究结果证实了配体修饰这一策略在高温气相反应中应用的可行性,该策略有望在其他一些重要高温反应中得到进一步应用.

关键词：氧化镍纳米颗粒表面聚磷酸丙烷氧化脱氢选择性调控吸附

蜂窝状氮化硼成型工艺及其催化丙烷氧化脱氢性能初探

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现代化工 2022年第S02期42卷 76-82页

作者：岳雨蒙盛健王思佳王东琪陆安慧大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室辽宁省低碳资源高值化利用重点实验室辽宁大连116024

采用挤出成型法制备蜂窝状氮化硼催化剂,考察了水粉比、溶胶种类、溶胶含量及羟丙基甲基纤维素含量等因素对成型效果的影响。筛选出合适的水粉比为0.85∶1,粘结剂为硅溶胶(所含SiO_(2)质量占氮化硼粉体的10%)和5%羟丙基甲基纤维素。对... 详细信息

采用挤出成型法制备蜂窝状氮化硼催化剂,考察了水粉比、溶胶种类、溶胶含量及羟丙基甲基纤维素含量等因素对成型效果的影响。筛选出合适的水粉比为0.85∶1,粘结剂为硅溶胶(所含SiO_(2)质量占氮化硼粉体的10%)和5%羟丙基甲基纤维素。对制备的蜂窝状氮化硼进行表征表明,片状氮化硼在剪切应力的作用下沿挤出方向定向排列,片体表面分布有球形的SiO_(2)颗粒,二者之间形成B—O—Si键。分析了蜂窝状氮化硼成型过程中发生变形和开裂的原因并提出优化方向。初步应用于丙烷氧化脱氢反应结果表明,蜂窝状氮化硼催化剂在高空速条件下表现出比粉末氮化硼更优异的性能。

关键词：氮化硼蜂窝状催化剂成型丙烷氧化脱氢

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丙烷氧化脱氢反应工艺模拟与分析

石油与天然气化工 2018年第3期47卷 31-36,43页

作者：朱晋潇王凯奇薛敏钊上海交通大学化学工程系

丙烷氧化脱氢(ODHP)是丙烯生产新工艺,有较高的节能潜力。采用Aspen软件热力学分析不同流量O_2、H_2O(水蒸气)及反应温度对丙烯产率的影响;基于文献实验提供的动力学反应模型,建立了平推流反应器单元模型,并进行稳态模拟,结果基本符合... 详细信息

丙烷氧化脱氢(ODHP)是丙烯生产新工艺,有较高的节能潜力。采用Aspen软件热力学分析不同流量O_2、H_2O(水蒸气)及反应温度对丙烯产率的影响;基于文献实验提供的动力学反应模型,建立了平推流反应器单元模型,并进行稳态模拟,结果基本符合工业反应装置实际情况,分析了丙烯产率的影响因素,得出优化后的H_2O、催化剂和O_2使丙烯产率分别提高25%、19%和7%左右;运用Comsol软件对R1反应器进行耦合计算,对R2氧化反应器氧气分布器结构进行初步研究。

关键词：丙烷氧化脱氢反应器工艺模拟因素分析

氮掺杂石墨烯整体式催化剂设计制备及其在丙烷氧化脱氢反应中的应用

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化学反应工程与工艺 2022年第1期38卷 41-47,67页

作者：刘为杰曹天龙代雪亚齐伟中国科学院金属研究所辽宁沈阳110016

以吡啶、吡咯和尿素为含氮元素前驱体,通过水热自组装结合热处理法制备了氮掺杂的石墨烯整体式催化剂,考察了其催化丙烷氧化脱氢反应的活性。催化剂结构表征和反应活性测试结果表明:以吡啶为前驱体很难有效地引入较高含量的氮原子;以吡... 详细信息

以吡啶、吡咯和尿素为含氮元素前驱体,通过水热自组装结合热处理法制备了氮掺杂的石墨烯整体式催化剂,考察了其催化丙烷氧化脱氢反应的活性。催化剂结构表征和反应活性测试结果表明:以吡啶为前驱体很难有效地引入较高含量的氮原子;以吡咯为前驱体时能够一定程度地增加氮原子的掺杂量,但对石墨烯表面氧物种含量的调控并不明显,对石墨烯催化活性的改善比较有限;尿素分子具有一定的还原性,在水热过程中能与石墨烯表面的氧官能团发生化学反应。尿素前驱体不仅能作为氮源被引入到石墨烯的结构中,而且能有效提升石墨烯整体式催化剂中活性氧物种的数量,进而显著改善了石墨烯整体式催化剂的性能,使丙烷转化率和丙烯产率明显提高。这一优化策略对杂原子调控石墨烯整体式材料的催化性能和构效关系研究以及新型高效碳基整体式催化剂的设计制备具有指导意义。

关键词：石墨烯整体式催化剂氮掺杂丙烷氧化脱氢水热自组装

制备条件对V-Fe-Al催化剂在丙烷氧化脱氢中的影响

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北京服装学院学报（自然科学版） 2022年第3期42卷 19-26页

作者：纪新雨张聚华北京服装学院材料设计与工程学院北京100029

探究了共沉淀法制备V-Fe-Al中p H值与煅烧温度对其性能的影响。采用拉曼光谱(Raman)、X射线衍射(XRD)、循环伏安(CV)、原位红外光谱(FT-IR)对催化剂进行表征,气相色谱仪对催化剂进行活性评价。结果表明:V_(2)O_(5)在催化剂表面分散度较... 详细信息

探究了共沉淀法制备V-Fe-Al中p H值与煅烧温度对其性能的影响。采用拉曼光谱(Raman)、X射线衍射(XRD)、循环伏安(CV)、原位红外光谱(FT-IR)对催化剂进行表征,气相色谱仪对催化剂进行活性评价。结果表明:V_(2)O_(5)在催化剂表面分散度较高,钒与铁会发生化学反应,生成FeVO_(4)物种;p H=5.5和700℃的煅烧温度下制备的催化剂在450℃反应温度测试时,其丙烷转化率和丙烯选择性催化剂性能最佳,该促进作用可能与FeVO_(4)物种有关。

关键词：共沉淀法催化剂丙烷氧化脱氢循环伏安法

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钒基催化剂上丙烷氧化脱氢催化性能研究进展

材料导报 2016年第13期30卷 76-80,86页

作者：陈思艮祝琳华何艳萍司甜昆明理工大学化学工程学院昆明650500

低碳烷烃作为一种资源丰富且廉价的原料,利用其可制取具有高附加值的烯烃和含氧衍生物,对缓解丙烯和石油资源短缺具有重要的价值。但丙烷在高温下易深度氧化和深度裂解,且催化剂易积碳失活,使得丙烯选择性降低,故迫切需要开发低温高效... 详细信息

低碳烷烃作为一种资源丰富且廉价的原料,利用其可制取具有高附加值的烯烃和含氧衍生物,对缓解丙烯和石油资源短缺具有重要的价值。但丙烷在高温下易深度氧化和深度裂解,且催化剂易积碳失活,使得丙烯选择性降低,故迫切需要开发低温高效的催化剂。简要介绍了丙烷氧化脱氢制丙烯的研究意义和钒基催化剂上丙烷氧化脱氢反应的机理,综述了负载型钒基催化剂的载体类型及性质、活性物种引入方式、表面钒物种的还原性能、钒负载量、氧化剂的选择对丙烷氧化脱氢催化活性及对丙烯选择性的影响。

关键词：丙烷氧化脱氢丙烯钒基催化剂

介孔磷酸盐分子筛上钒物种的引入方式及其对丙烷氧化脱氢催化性能的影响

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化工进展 2019年第5期38卷 2363-2371页

作者：祝琳华吴植宇司甜昆明理工大学化学工程学院云南昆明650500

以溶剂挥发诱导自组装法(evaporation–induced self–assembly,EISA)合成的有序磷酸盐介孔分子筛Na_(0.1)Zr_(0.9)PO为载体,分别采用掺杂和浸渍两种方式引入过渡金属钒作为活性物种,制备了一系列不同钒含量的催化剂样品。通过小角X射... 详细信息

以溶剂挥发诱导自组装法(evaporation–induced self–assembly,EISA)合成的有序磷酸盐介孔分子筛Na_(0.1)Zr_(0.9)PO为载体,分别采用掺杂和浸渍两种方式引入过渡金属钒作为活性物种,制备了一系列不同钒含量的催化剂样品。通过小角X射线衍射、N_2吸附-脱附和透射电镜表征了所制备样品的孔道结构,采用Raman光谱着重研究了不同方式引入的钒物种在Na_(0.1)Zr_(0.9)PO上的存在状态,并将催化剂上钒物种的存在状态与其在丙烷氧化脱氢反应中的催化性能相关联,探讨在介孔磷酸盐分子筛上构筑丙烷氧化脱氢活性位的合适方法。研究结果表明:掺杂方式引入的钒物种不仅可以同时以孤立态和聚集态存在,并且当钒含量高于8%时仍能保持高度分散状态,不容易出现导致催化性能下降的结晶态V_2O_5,与浸渍负载相比,本文采用掺杂方式制备的钒基催化剂样品普遍显示出更好的丙烷氧化脱氢活性和更高的丙烯选择性。此外,以碱金属Na掺杂的介孔磷酸盐分子筛Na_(0.1)Zr_(0.9)PO作为钒基催化剂的载体,虽然丙烷氧化脱氢反应的活性受到一定程度的抑制,但却可以使丙烯的选择性有所提升。

关键词：催化剂催化剂载体磷酸盐介孔分子筛丙烷氧化脱氢选择性

钒基催化剂上丙烷氧化脱氢制丙烯研究进展:从有氧到无氧

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化工进展 2017年第5期36卷 1698-1710页

作者：陈颜龙祝琳华司甜昆明理工大学化学工程学院云南昆明650500

与已经工业化的丙烷直接脱氢制丙烯技术相比,丙烷氧化脱氢制丙烯因其放热反应的特点,可以在较低的温度下完成反应从而降低了能耗,且氧气的存在抑制了催化剂的积炭等优点而备受关注。然而,在过去三十年的研究历程里,丙烯的低选择性和低... 详细信息

与已经工业化的丙烷直接脱氢制丙烯技术相比,丙烷氧化脱氢制丙烯因其放热反应的特点,可以在较低的温度下完成反应从而降低了能耗,且氧气的存在抑制了催化剂的积炭等优点而备受关注。然而,在过去三十年的研究历程里,丙烯的低选择性和低收率始终是该技术工业化面临的主要问题。本文从钒基催化剂上丙烷氧化脱氢的反应机理入手,对比了有氧和无氧条件下的丙烷氧化脱氢反应,分析了氧气的存在对丙烯选择性造成的不利影响,介绍了近几年所采用的提高丙烯选择性和收率的新的工艺方法,简述了颇具工业化前景的流化床反应器和膜反应器在丙烷氧化脱氢反应中的应用。氧气的存在是造成丙烯选择性低的重要原因,实现无氧条件下的丙烷氧化脱氢反应过程和催化剂的循环再生过程同时进行有望成为新的研究趋势。

关键词：丙烷氧化脱氢氧化还原机理无氧条件循环流化床膜