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NaTaO3和NiGa2O4-BiVO4光催化体系的制备及可见光下降解有机污染物同时制氢的研究

NaTaO3和NiGa2O4-BiVO4光催化体系的制备及可见光下降解有机污染...

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作者：荣洋辽宁大学

学位级别：硕士

半导体光催化技术在降解污染物和分解水制氢领域中有着广泛的应用前景。将污染物溶液看作牺牲剂,并利用合适的催化剂,可以实现污染物降解同时制氢。这样不仅可以节约资源还可以实现环境修复和缓解能源危机的双重目的。为了使光催化降解... 详细信息

半导体光催化技术在降解污染物和分解水制氢领域中有着广泛的应用前景。将污染物溶液看作牺牲剂,并利用合适的催化剂,可以实现污染物降解同时制氢。这样不仅可以节约资源还可以实现环境修复和缓解能源危机的双重目的。为了使光催化降解同时制氢高效的进行,选择使用具有强氧化还原能力的的宽带隙半导体催化剂。但是,这类光催化剂在应用中有一定的缺陷:第一,由于催化剂的带隙很宽,只能吸收高能量的紫外光。然而,在太阳光中,紫外光只占5.0%,这使得对太阳光的利用率较低。第二,催化剂的光生电子和空穴很容易复合,影响光催化的反应效率。因此为了解决上述的问题,我们选择使用上转化发光材料和助催化剂。一些上转换发光材料具有将低能量的可见光转化为高能量的紫外光的性质,可以满足宽带隙催化剂对紫外光的需求,提高了对太阳光的利用率。助催化剂可以快速转移电子或者空穴,防止它们复合。基于以上的观点,设计了新型光催化体系,即宽带隙催化剂与上转光剂复合同时负载双助催化剂来更好的实现光催化降解同时制氢。第一章中,通过水热法,液体煮沸和沉积法制备了新型的响应可见光的光催化体系Er:YAlO/MoS-NaTaO-PdS。使用X射线衍射(XRD),扫描电镜(SEM),能量色散X射线光谱仪(EDX),X射线光电子能谱(XPS),透射电镜分析(TEM)对所制备的样品进行了表征。通过降解苋菜红同时制氢考察光催化活性。研究了光照时间,Er:YAlO和NaTaO的摩尔比,助催化剂和重复使用次数对催化剂的光催化活性的影响。并讨论了复合催化剂Er:YAlO/MoS-NaTaO-PdS光催化降解苋菜红同时制氢的机理。第二章中,设计了一个新型的可见光诱导的Z-体系Er:YAlO/(MoS/NiGaO)-(BiVO/PdS),并利用水热法和混合煅烧法将其成功的制备。通过XRD,SEM,EDX,FTIR,紫外可见光谱仪(UV-vis absorption spectra)和TEM对制备的样品进行表征。通过可见光光催化降解橙黄G同时制氢来考察催化剂的光催化活性。研究了光照时间,NiGaO和BiVO之间的摩尔比和催化剂使用次数对复合催化剂的光催化活性的影响。探讨了复合催化剂Er:YAlO/(MoS/NiGaO)-(BiVO/PdS)光催化降解橙黄G同时制氢的机理,且用发至发光谱(PL)对NiGaO和BiVO之间形成的Z-体系进行了证明。通过对以上两种复合光催化剂的研究,可以发现,上转换发光材料与宽带半导体复合可以拓宽光催化剂的光响应范围,助催化剂可以抑制光生电子-空穴复合,并增强光催化体系的光催化活性;催化剂之间形成的Z-体系可以使催化体系有很强的氧化还原能力。本研究为利用太阳能光催化降解污染物同时制氢提供了新途径。

关键词：光催化技术上转化发光材料双助催化剂污染物降解同时制氢

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Er3+:Y3Al5O12-ZnS-双助催化剂复合催化体系的合成及在可见光催化分解水制氢中的应用

Er3+:Y3Al5O12-ZnS-双助催化剂复合催化体系的合成及在可见光催化...

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作者：卢春晓辽宁大学

学位级别：硕士

半导体光催化技术在分解水制氢领域有着广泛的应用前景。在诸多半导体材料中,硫化锌(ZnS)由于具有廉价,稳定,无毒和抗腐蚀性强等优点引起了研究者们的极大兴趣。纯的ZnS的禁带宽度(Eg=3.6 eV)较宽,只能吸收紫外光(ultraviolet light简称... 详细信息

半导体光催化技术在分解水制氢领域有着广泛的应用前景。在诸多半导体材料中,硫化锌(ZnS)由于具有廉价,稳定,无毒和抗腐蚀性强等优点引起了研究者们的极大兴趣。纯的ZnS的禁带宽度(Eg=3.6 eV)较宽,只能吸收紫外光(ultraviolet light简称UV),而UV仅仅占入射到地球表面的太阳光中的5.0%左右,从而导致太阳光的利用率非常低。因此,拓展ZnS对于太阳光的利用率是分解水制氢领域的研究焦点之一。最近几年,我们实验组首次提出利用上转化发光材料复合半导体材料进行光催化分解水制氢的研究并且取得了令人满意的效果。这归功于上转化发光材料通过双光子或多光子效应将低能量的可见光转化为高能量的紫外光的特点,从而提供更多紫外光去激发ZnS,使其光催化分解水制氢能力明显被提高。到目前为止,光催化分解水制氢的另一个制约因素是催化效率普遍都不高,其最重要的一个因素就是光生电子和空穴未被利用就快速复合。为了快速的将电子(e-)和空穴(h+)转移到催化材料表面,双助催化剂被应用到本研究中。本文对半导体材料ZnS的光催化分解水制氢做了一系列的研究,通过复合上转化发光材料以及双助催化剂制备了具有可见光光催化活性的Er3+:Y3Al5O12/Pt-ZnS-PdS, Er3+:Y3Al5O12/PdS-ZnS-MoX2(X=O,S和Se)和Er3+:Y3Al5O12/RuO2-ZnS-(MoSe2-RGO)催化材料。并通过紫外-可见吸收光谱和PL发射光谱对上转化发光材料Er3+：Y3Al5O12做了分析,以及通过XRD,SEM,TEM,EDX和XPS分别对制备的复合催化材料进行了表征分析。另外,我们还对影响光催化分解水制氢活性的一些因素做了考察,如Er3+:Y3Al5O12和ZnS的质量比例,助催化剂的用量及复合催化材料的稳定性等。通过对上述一系列催化材料的研究。我们发现,将上转化发光材料与传统光催化材料复合并且同时负载双催化剂来制备复合材料叮以为可见光催化分解水制氢研究提供一种借鉴,也为实现大规模太阳光催化分解水制氢提供一种参考。

关键词：上转化发光材料硫化锌双助催化剂复合材料可见光光催化分解水制氢

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