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三苯胺类配体发光配位聚合物的合成、结构及传感性质的研究

三苯胺类配体发光配位聚合物的合成、结构及传感性质的研究

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作者：肖国斌西北师范大学

学位级别：硕士

本论文的研究工作主要包含三部分内容:一、利用两个三角半刚性的三苯胺含氮类配体三(4-吡啶基)三苯胺(TPPA)和三(4-咪唑基)三苯胺(TIPA),通过溶剂热法得到了三个配位聚合物。二、利用两个含氮、含羧酸类的双官能团三苯胺配体4,4’-二羧... 详细信息

本论文的研究工作主要包含三部分内容:一、利用两个三角半刚性的三苯胺含氮类配体三(4-吡啶基)三苯胺(TPPA)和三(4-咪唑基)三苯胺(TIPA),通过溶剂热法得到了三个配位聚合物。二、利用两个含氮、含羧酸类的双官能团三苯胺配体4,4’-二羧基-4-咪唑基三苯胺(HTPI),4,4’-二羧基-4-三氮唑基三苯胺(HTPT)和过渡金属离子,通过溶剂热法合成了三个配位聚合物。三、利用HTPI,HTPT和稀土金属离子,合成了三个配位聚合物。1.三角形含吡啶、咪唑类三苯胺配体配位聚合物的合成、结构和性质利用三角形含吡啶配体TPPA,4,4′-二羧基联苯砜(Hsdba)和Co(NO)·6HO,通过水热反应得到了一个配位聚合物:[Co(TPPA)(sdba)](1)。利用三角形含咪唑配体TIPA,庚二酸(Hpim)和Zn(NO)·6HO,通过水热反应得到了两个配位聚合物:{[[Zn(TIPA)(pim)]·2HO·NO]}(2),{[[Zn(TIPA)(pim)]·3HO]}(3)。配合物1是二重穿插的cds拓扑的三维结构;配合物2是一个具有(10,3)-a,srs拓扑特征的手性网络;配合物3是一个2D+2D→2D的缠绕结构。对配合物1进行了电化学性质和光催化性质的研究,配合物1可以在电流密度为0.5 A g的条件下,达到75.7 F g的比电容,由1煅烧得到的CoO材料,在电流密度为0.5 A g的条件下,可以达到118.6F g的比电容,并且这两种电极材料都有良好的循环稳定性。此外,1还拥有光催化活性,可以在紫外光照射下,催化降解罗丹明B。对配位聚合物2和3进行了荧光性质的研究,相比之下,配合物2有更好的荧光性能,所以选择配合物2做了一系列荧光传感性质的研究。结果表明,配合物2可以作为一种双功能的传感材料,识别硝基芳族化合物和氧氟沙星抗生素,可能的识别机理用量化计算和紫外-可见吸收光谱进行了分析。此外,配合物2还有二阶非线性光学响应,其强度大概是KDP的0.8倍。2.含氮、含羧酸类双官能团三苯胺配体过渡金属配位聚合物的合成、结构和性质。利用含氮、含羧酸类的双官能团配体HTPI和HTPT分别和ZnSO,CdSO·8/3HO通过溶剂热反应得到了三个配位聚合物:{[Zn(TPI)]3HO}(4),{[Cd(TPI) 2HO]4HO}(5),{[Zn(TPT)]3HO}(6)。配合物4是一个二重穿插的(3,6)连接的三维结构;配合物5是一个非穿插的(3,6)连接的三维结构;配合物6和配合物4是同构的。对配合物4-6进行了荧光性质的研究,并选择配合物4和配合物5做了一系列荧光传感实验,结果表明配合物4和5都可以作为一种良好的传感材料,可以通过荧光猝灭识别硝基化合物,还可以通过荧光增强识别氧氟沙星抗生素,识别机理用量化计算和紫外-可见吸收光谱进行了分析。配合物6主要是为了和配合物4做对比,表明配体的荧光在很大程度上影响着配合物的荧光。3.含氮、含羧酸类双官能团三苯胺配体稀土金属配位聚合物的合成、结构和性质。利用含氮、含羧酸类的双官能团配体HTPI分别和Tb(NO)·6HO,Eu(NO)·6HO通过溶剂热反应得到了两个配位聚合物:{[Tb(TPI)(ndc)·2HO]·DMF}(7),{[Eu(TPI)(ndc)·2HO]·DMF}(8)。利用HTPT和Eu(NO)·6HO通过溶剂热反应得到了一个配位聚合物:{[Eu(TPT)(ndc)·2HO]·DMF}(9)。配合物7-9是同构的,都是三维结构。对配合物7-9做了荧光性质的研究,但是强度各有差异。选择配合物8做了一系列荧光识别实验,配合物8可以选择性识别Fe和DMSO。此外,配合物8的荧光还有pH响应。

关键词：配位聚合物三苯胺类配体双官能团配体荧光性质传感材料

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基于半刚性C、N中心类多齿配体构筑的发光MOF及传感性质研究

基于半刚性C、N中心类多齿配体构筑的发光MOF及传感性质研究

引用

作者：柴永琳西北师范大学

学位级别：硕士

发光MOF材料是由无机金属离子、金属簇与有机配体通过配位键连接所组成具有特定结构的金属有机框架材料。发光MOF材料由于可调控的结构,快速的时间响应性,良好的热稳定性。从而在离子识别、硝基芳香族化合物(NACs)识别、无机或有机小分... 详细信息

发光MOF材料是由无机金属离子、金属簇与有机配体通过配位键连接所组成具有特定结构的金属有机框架材料。发光MOF材料由于可调控的结构,快速的时间响应性,良好的热稳定性。从而在离子识别、硝基芳香族化合物(NACs)识别、无机或有机小分子识别、pH响应等各方面都有特定使用性。本论文第一部分,选用三苯胺类双官能团的含氮含羧酸配体4,4’-((4-(1H-1,2,4-triazol-1-yl)phenyl)azanediyl)dibenzoic acid(HTPT),加入金属盐Pb(NO)通过溶剂热法合成了一种具有2D结构的配位聚合物[Pb(TPT)](1)。我们对MOF 1做了荧光传感实验研究,MOF 1能够快速地检测水中的4-NBA,CrO和S,表现出快速的荧光响应性。论文第二部分选用三苯胺含氮配体tris(4-(pyridin-4-yl)phenyl)amine(TPPY)与柔性四吡啶配体((2,2-bis(phenoxymethyl)propane-1,3-diyl)bis(oxy))dibenzene(TPOM),结合2,3-dihydrothieno[3,4-b][1,4]dioxine-5,7-dicarboxylic acid(Hthpe),和Cd(NO)·4HO通过溶剂热法合成了两种配位聚合物MOFs 2-3,[Cd(TPPY)(thpe)](2),{[Cd(TPOM)(thpe)]·(HO)}(3)。MOFs 2-3都具有三维结构,且都含有孔道。两者在小分子的传感方面表现出了优异的性能。我们对MOFs 2-3做了荧光传感实验。MOF 2在pH值为3-14的范围内荧光保持稳定。MOF 3在pH值为5-13的范围内荧光保持稳定。MOFs 2-3对溶液中的CrO具有快速的响应性。表现出强的荧光灵敏性和选择性。MOF 3对ClO与NB都具有很好的荧光传感性。MOFs 2-3在荧光传感方面表现出优异的性能,具有潜在地应用价值,可应用于小分子传感实验和离子的荧光传感实验中。

关键词：配位聚合物三苯胺类配体柔性四吡啶配体荧光性质传感材料

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