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三维有序大孔CdS/TiO_2薄膜的制备及其可见光催化性能

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催化学报 2013年第5期34卷 949-955页

作者：陈晓芳张佳霍宇凝李和兴上海师范大学化学系上海200234

采用胶体晶体模板辅助溶胶-凝胶法以及S2–离子交换法合成了三维有序大孔CdS/TiO2膜.结果表明,该薄膜材料在可见光催化降解污染水中罗丹明B和对氯苯酚的反应中表现出高活性.这可归因于修饰剂CdS的光敏化作用实现可见光催化,CdS-TiO2之... 详细信息

采用胶体晶体模板辅助溶胶-凝胶法以及S2–离子交换法合成了三维有序大孔CdS/TiO2膜.结果表明,该薄膜材料在可见光催化降解污染水中罗丹明B和对氯苯酚的反应中表现出高活性.这可归因于修饰剂CdS的光敏化作用实现可见光催化,CdS-TiO2之间形成了异质结,促进了电子和空穴的分离;另一方面,有序大孔结构有利于光的利用以及反应物的扩散和吸附.

关键词：硫化镉/二氧化钛薄膜三维有序大孔结构可见光光催化

钙钛矿催化剂的结构优化与掺杂改性及其对含甲烷废气的催化氧化性能研究

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钙钛矿催化剂的结构优化与掺杂改性及其对含甲烷废气的催化氧化性...

作者：郭晓青青岛科技大学

学位级别：硕士

化石燃料燃烧、天然气汽车尾气和众多工业废气排放的甲烷已经导致了严重的环境问题。对于含甲烷废气,催化氧化法是一种有效可行的甲烷降解处理技术,而研究具有低成本、高催化活性和高稳定性的催化剂是实现含甲烷废气高效催化氧化的关键... 详细信息

化石燃料燃烧、天然气汽车尾气和众多工业废气排放的甲烷已经导致了严重的环境问题。对于含甲烷废气,催化氧化法是一种有效可行的甲烷降解处理技术,而研究具有低成本、高催化活性和高稳定性的催化剂是实现含甲烷废气高效催化氧化的关键。本论文采用结构调控方法,研究了在不同条件(合成方法、煅烧温度、气体空速)和B位掺杂(掺杂元素、掺杂水平)下合成的钙钛矿型催化剂对甲烷催化氧化性能的影响,结合多种表征手段分析催化剂结构、形貌和表面元素价态等物化性质,并在催化剂的结构特性与催化活性之间建立联系。本论文主要研究内容和结论如下:(1)采用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)模板法制备了三维有序大孔(3DOM)LaFeO催化剂,研究煅烧温度和合成方法对催化剂微观形貌、孔结构参数及甲烷催化性能的影响。结果表明,LaFeO-700催化剂具有较好的孔结构参数和氧化还原性能、较高的Fe/Fe值,从而表现出较优的甲烷催化性能,其T和T比体相LaFeO催化剂低55℃和37℃。24 h的稳定性实验表明LaFeO-700催化剂具有良好的热稳定性。(2)采用PMMA模板法制备了掺杂过渡金属Co的3DOM LaFeCoO钙钛矿型催化剂,研究了Co掺杂及掺杂水平对甲烷催化氧化活性的影响。结果表明,3DOM LaFeCoO催化剂的Fe/Fe值、O/O值和表面吸附水含量均随着Co掺杂量的增加而升高。Fe/Fe值、O/O值的增加有利于促进催化反应的进行,而表面吸附水含量的增加却抑制了催化剂活性的提高。因此,如果可以通过表面技术(酸蚀等)控制表面吸附水的含量,将能有效促进Co掺杂钙钛矿型催化剂对甲烷催化活性的提高。(3)采用PMMA模板法制备了掺杂过渡金属Ni的3DOM LaFeNiO钙钛矿型催化剂,研究了Ni掺杂及掺杂水平对甲烷催化氧化活性的影响。结果表明,Ni-Fe双金属协同作用有利于提高催化剂性能,同时合理的掺杂水平对催化剂的催化效果产生积极影响。其中,3DOM LaFeNiO催化剂表现出较好的甲烷催化性能、热稳定性和抗积碳性,T、T和T分别为397℃、511℃和598℃,实现了甲烷的高效催化氧化,并因价廉质优而具有替代贵金属催化剂的应用潜力。

关键词：钙钛矿三维有序大孔结构掺杂催化氧化甲烷

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多孔结构氧化钨基复合气敏传感器的构筑

多孔结构氧化钨基复合气敏传感器的构筑

作者：黄水娜北京化工大学

学位级别：硕士

氧化钨(WO3)作为一种非常有希望的气敏传感材料,如何实现其高性能和特异性检测某种气体一直是科学研究的难点与热点。材料的组成和结构都是决定其气敏性能的关键因素。贵金属元素(Pd、Au)是良好的化学敏化和电子敏化催化剂;三维有序大... 详细信息

氧化钨(WO3)作为一种非常有希望的气敏传感材料,如何实现其高性能和特异性检测某种气体一直是科学研究的难点与热点。材料的组成和结构都是决定其气敏性能的关键因素。贵金属元素(Pd、Au)是良好的化学敏化和电子敏化催化剂;三维有序大孔结构(3DOM)较大的比表面积可以为表面反应提供更多的活性位点;相互连通的大孔结构可以为气体分子的扩散和传输提供更加有利的通道。本文首先制备了 3DOMWO3纳米材料,再进一步通过原位还原法制备了 3DOM WO3负载Pd纳米材料和3DOM WO3负载Au纳米材料,建立了材料的微观结构与其气敏性能之间的关系。具体内容如下:(1)3DOM WO3负载Pd纳米材料的制备及其氢气气敏性能研究。Pd负载可以显著提高3DOM W03材料对氢气的灵敏度,在130 ℃下3DOM 0.5 wt%Pd/W03(n(NaBH4):nPd=1:1)对 50 ppm H2 的响应值为 382,是纯的3DOM W03样品的225倍。高性能3DOM 0.5 wt%Pd/W03传感器对氢气具有优异的选择性,并且响应快(29 s),恢复时间短(15 s)。气敏机理研究表明,通过原位还原在3DOM WO3表面负载Pd,Pd纳米颗粒在空气中容易被氧化成PdO,当与氢气接触时,PdO被部分还原为Pd,将电子返还给半导体氧化物降低材料的电阻,同时材料表面缺陷增多,氢气气敏性能提高。本文所制备的Pd负载的3DOM W03材料在低浓度检测氢气方面有很大优势。(2)高性能Au负载3DOM WO3丙酮气敏传感器的构筑。在3DOM WO3表面负载Au,3DOM 1 wt%Au/WO3对丙酮具有优异的气敏性能和很好的选择性,在最佳工作温度210 ℃时对100 ppm丙酮的响应值高达201,是实现高性能检测丙酮的理想材料。对传感器进行测试评估表明,其重复性好、稳定性高。

关键词：氧化钨贵金属负载三维有序大孔结构气敏传感器

3DOM La_(0.4)Ce_(0.6_)FeO_(3)可见光催化剂的制备及非均相光芬顿催化协同降解亚甲基蓝

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石油化工 2022年第9期51卷 1026-1037页

作者：张琴琴李再兴陈晓飞李超祁浩杰岳欣河北科技大学环境科学与工程学院河北石家庄050018 河北省污染防治生物技术实验室河北石家庄050018 天俱时工程科技集团有限公司河北石家庄050011

以聚苯乙烯微球为模板,采用模板法联合溶胶-凝胶法制备了三维有序大孔(3DOM)材料La_(0.4)Ce_(0.6_)FeO_(3)(记作3DOM La_(0.4)Ce_(0.6_)FeO_(3)),并对其进行了表征。以亚甲基蓝为模型污染物,研究了3DOM La_(0.4)Ce_(0.6_)FeO_(3)的催化性能、稳定性和催化反应机理。实验结果表明,3DOM La_(0.4)Ce_(0.6_)FeO_(3)呈现3DOM结构,丰富的孔道和较大的比表面积增强了光的捕获与传质,Ce掺杂使Fe^(2+)含量增加;与均相光催化剂相比,3DOM La_(0.4)Ce_(0.6_)FeO_(3)具有更广的pH适用范围、更低的铁泥产量及更高的双氧水利用率;重复使用5次后,3DOM La_(0.4)Ce_(0.6_)FeO_(3)对亚甲基蓝的降解效率维持在较高水平,表明催化剂稳定性较强;猝灭实验和ESR测试结果表明,亚甲基蓝的降解是在·OH和·O_(2)-共同作用下完成的;结合XPS等分析结果提出了3DOM La_(0.4)Ce_(0.6_)FeO_(3)非均相光芬顿与光催化协同降解亚甲基蓝的机理。

关键词：钙钛矿催化剂三维有序大孔结构光芬顿光催化非均相催化剂

三维有序大孔Fe/N/TiO_2复合型光催化剂制备及光催化性能研究

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硅酸盐通报 2014年第9期33卷 2176-2179,2185页

作者：李石杜聪聪赵东风刘贺峰王永强中国石油大学(华东)环境与安全工程系青岛266555

以一定比例钛酸四丁酯、乙醇、醋酸、硝酸铁、尿素和水配制的溶胶溶液为前驱体,对聚苯乙烯(PS)胶晶模板进行填充固化,并通过煅烧去除模板,得到三维有序大孔(3DOM)Fe/N/TiO2新型复合光催化剂材料。分别在紫外和可见光条件下,利用获得的3D... 详细信息

以一定比例钛酸四丁酯、乙醇、醋酸、硝酸铁、尿素和水配制的溶胶溶液为前驱体,对聚苯乙烯(PS)胶晶模板进行填充固化,并通过煅烧去除模板,得到三维有序大孔(3DOM)Fe/N/TiO2新型复合光催化剂材料。分别在紫外和可见光条件下,利用获得的3DOM Fe/N/TiO2复合光催化剂降解甲基橙有机废水。研究结果表明,3DOM Fe/N/TiO2材料在紫外和可见光条件下均具有良好的光催化降解能力,并且具有良好的再生循环使用能力。

关键词：复合光催化剂三维有序大孔结构有机废水可见光

三维有序大孔负载Pt-SO_4^(2-)/TiO_2固体超强酸的制备和性能

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材料导报 2014年第2期28卷 91-95页

作者：常桥稳晏彩先姜婧叶青松余娟刘伟平陈家林昆明贵金属研究所稀贵金属综合利用新技术国家重点实验室昆明650106

以一种直径约170nm的PMMA微球胶体晶体为模板,复制出孔径约为95nm的三维有序大孔SiO2,以这种大孔结构为载体,采用浸渍-焙烧法制备了三维有序大孔负载的Pt-SO42-/TiO2固体超强酸催化剂。探讨了TiO2负载量对三维有序大孔结构的影响。采用... 详细信息

以一种直径约170nm的PMMA微球胶体晶体为模板,复制出孔径约为95nm的三维有序大孔SiO2,以这种大孔结构为载体,采用浸渍-焙烧法制备了三维有序大孔负载的Pt-SO42-/TiO2固体超强酸催化剂。探讨了TiO2负载量对三维有序大孔结构的影响。采用SEM、XRD、N2吸附-脱附实验对其大孔结构进行了表征。结果表明,适宜的TiO2负载量为30%(质量分数),太低,酸性不强,太高,易产生大孔的堵塞。负载后的大孔孔径约为75nm,呈现一种厚壁的球形大孔结构。与通常的三维有序大孔材料(孔径大于300nm)相比,这种孔径小化的大孔材料具有稳定性高和表面积大的特征。以乙酸和正丁醇的液相酯化反应为探针反应,发现这种大孔固体超强酸催化剂可以明显提高其催化活性。

关键词：固体超强酸三维有序大孔结构负载 Pt-SO42- TiO2 酯化反应

三维有序大孔C/α-Fe_2O_3复合锂离子电池负极材料的制备及性能研究

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电镀与涂饰 2018年第5期37卷 209-216页

作者：毕超奇沈康吕子夜侯广亚唐谊平浙江工业大学材料科学与工程学院浙江杭州310014

采用胶晶模板结合浸渍烧结法制备了可用于锂离子电池负极的三维有序大孔(3DOM)C/α-Fe_2O_3复合材料。采用X射线衍射仪和扫描电镜对其进行了物相表征和形貌分析,采用电池测试系统和电化学工作站进行了电化学性能测试。结果表明:该材料... 详细信息

采用胶晶模板结合浸渍烧结法制备了可用于锂离子电池负极的三维有序大孔(3DOM)C/α-Fe_2O_3复合材料。采用X射线衍射仪和扫描电镜对其进行了物相表征和形貌分析,采用电池测试系统和电化学工作站进行了电化学性能测试。结果表明:该材料具有三维互通的网络结构,α-Fe_2O_3纳米颗粒均匀负载在3DOM C骨架上。以其制备的负极表现出优异的电化学性能,当电流密度为0.5C时,经历300个充放电循环后的可逆比容量仍达到489.35 m A·h/g。这主要得益于集流体独特的3DOM结构,不仅提供充足的空间来容纳在循环中产生的体积变化和释放应力,而且大大缩短了电子和锂离子的传输路径。

关键词：赤铁矿碳骨架复合物胶晶模板法三维有序大孔结构锂离子电池负极电化学

三维有序大孔HPW/Al_(2)O_(3)催化剂制备及其催化氧化脱硫性能

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化工新型材料 2022年第7期50卷 210-213页

作者：陈莉许挺挺王燕飞黄丹李昂台州市产品质量安全检测研究院台州318000 武汉理工大学化学化学工程与生命科学学院武汉430070

以新制备的聚苯乙烯(PS)为胶晶模板,合成大孔直径约250nm的三维有序大孔磷钨酸/Al_(2)O_(3)(3DOM HPW/Al_(2)O_(3))催化剂。采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N_(2)吸附-脱附、X射线衍射仪(XRD)和红外光谱仪(FT-IR)研究其结构,并评价... 详细信息

以新制备的聚苯乙烯(PS)为胶晶模板,合成大孔直径约250nm的三维有序大孔磷钨酸/Al_(2)O_(3)(3DOM HPW/Al_(2)O_(3))催化剂。采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N_(2)吸附-脱附、X射线衍射仪(XRD)和红外光谱仪(FT-IR)研究其结构,并评价其催化氧化性能。结果表明:该催化剂大孔(250nm)相互连通,Keggin结构的HPW分子均匀分布在Al_(2)O_(3)大孔框架结构中。其催化氧化性能在60℃条件下3h可将模拟燃油中98.5%的二苯并噻吩氧化成相应的砜,回收循环性能优秀,回收循环使用12次性能仅下降3%。

关键词：燃油氧化脱硫三维有序大孔结构磷钨酸/三氧化二铝催化剂

高分散Pt/ZnO纳米材料的制备及其对三乙胺敏感性能研究

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高分散Pt/ZnO纳米材料的制备及其对三乙胺敏感性能研究

作者：宋鹏北京化工大学

学位级别：硕士

氧化锌（ZnO）是一种重要的n型半导体材料,具有较大的禁带宽度值（3.37 eV）、良好的导电和导热性能,在气体传感器领域具有广泛的应用前景。目前,氧化锌气体传感器仍存在工作温度高、灵敏度低等缺点。本论文分别制备了 Pt负载的三维有... 详细信息

氧化锌（ZnO）是一种重要的n型半导体材料,具有较大的禁带宽度值（3.37 eV）、良好的导电和导热性能,在气体传感器领域具有广泛的应用前景。目前,氧化锌气体传感器仍存在工作温度高、灵敏度低等缺点。本论文分别制备了 Pt负载的三维有序大孔（3DOM）ZnO和纳米颗粒ZnO气敏材料,通过形貌控制和组分改性提高ZnO传感器对三乙胺（TEA）的气敏性能,并对材料的组成、结构进行分析,解释气敏机理。具体研究内容如下:1、采用胶晶模板法制备了 3DOM ZnO纳米材料,通过等体积浸渍法制备了不同负载量的3DOM Pt/ZnO纳米材料。利用XRD、SEM、Raman、UV-Vis、XPS和CO-DRIFTS等技术对材料的组成和结构进行了分析,研究了 3DOM Pt/ZnO对TEA气体的气敏性能。结果显示:适量的负载提高了 Pt在ZnO载体表面的分散度和Pt/ZnO气敏材料的化学吸附氧含量,降低了气敏反应能垒,致使材料的响应值得以提高。相比于0.2wt%Pt/ZnO和1wt%Pt/ZnO,0.5wt%Pt/ZnO对TEA气体拥有更高的气敏响应、较低的检测极限和良好的选择性。在最佳工作温度150 ℃条件下,对20 ppm TEA的响应值为～441,是纯3DOM ZnO的11倍,灵敏度为20.8 ppm-1,检测限为0.21 ppb。通过与文献对比,3DOM Pt/ZnO具有较高的气敏响应和较低的工作温度以及较好的选择性,有望在TEA的实际检测中得以应用。2、通过静电吸附法制备了 Pt/ZnO纳米颗粒。由于载体形貌的差别,1wt%Pt/ZnO样品在最佳工作温度175 ℃条件下对20 ppm TEA气体的响应值～410。而0.5wt%Pt/ZnO纳米颗粒对20 ppm TEA气体的响应值仅为～130。

关键词：氧化锌铂三维有序大孔结构三乙胺