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三维掺硼金刚石电化学氧化降解废水中头孢喹肟的机理研究

三维掺硼金刚石电化学氧化降解废水中头孢喹肟的机理研究

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作者：李佩伦长春工业大学

学位级别：硕士

β-内酰胺类抗生素具有选择性毒性和良好的治疗效果,现今这类抗生素在临床医疗领域和畜牧业养殖业中已广泛应用,头孢喹肟作为典型的β-内酰胺类抗生素,在自然环境条件下的降解能力较差,同时以常规处理手段也无法对其进行充分去除。当环... 详细信息

β-内酰胺类抗生素具有选择性毒性和良好的治疗效果,现今这类抗生素在临床医疗领域和畜牧业养殖业中已广泛应用,头孢喹肟作为典型的β-内酰胺类抗生素,在自然环境条件下的降解能力较差,同时以常规处理手段也无法对其进行充分去除。当环境水体中抗生素浓度逐渐攀升,会对自然生态环境以及人类健康产生巨大影响。因此,研究并开发绿色、节能且高效地水处理技术用以去除抗生素等污染物具有重要的实际价值。电化学氧化法是近年来备受关注的废水处理方法,在众多电极材料中,掺硼金刚石（Boron-doped diamond,BDD）以稳定的电化学性质及耐腐蚀性引起了研究者的广泛关注。本论文中,制备了三维BDD作为阳极,铂片（Platinum sheet,Pt）作为阴极,用电化学氧化法对头孢喹肟进行降解,具体研究结果如下:（1）利用微波等离子体化学气相沉积（Microwave Plasma Chemical Vapor Deposition,MPCVD）技术,铜网作为衬底,成功制备了三维网状结构的金刚石电极。在制备过程中,控制温度为640℃,输出功率为3800 W,以氢气（H）、甲烷（CH）、硼（B）作为生长气体。所制备的BDD电极实现了一次沉积,双面生长的效果,既节省时间又提高了沉积覆盖率。（2）利用高效液相色谱法（HPLC）,以乙腈-纯水作为流动性,在流速0.5 ml/min,检测波长270 nm的检测条件下对头孢喹肟的液相检测条件进行考察,对峰面积与头孢喹肟浓度间的线性关系进行验证,选取五个不同浓度的头孢喹肟溶液（10 mg/L、25 mg/L、50 mg/L、75 mg/L、100 mg/L）进行线性拟合,得到R=0.9994,说明该检测方法具有良好的准确度,用该检测方法进行实验是可行的。（3）通过控制变量法探究了影响头孢喹肟电化学氧化降解的关键因素,得出室温25℃、电流强度30 m A/cm、头孢喹肟浓度25 mg/L、电解质浓度0.1 mol/L、pH=7为最佳降解条件。在此条件下反应180 min头孢喹肟的去除率为95.7%,降解过程中的能量消耗为32076 J。（4）以上述计算结果为基础,对头孢喹肟进行了密度泛函理论（Density Functional Theory,DFT）计算,确定了其活性位点,利用高效液相色谱质谱联用仪（LC-MS/MS）分析得到了降解反应的中间体。结合对反应溶液的总有机碳量（Total Organic Carbon,TOC）检测分析了头孢喹肟的降解机制,提出了可能的降解途径。同时用ECOSAR软件对中间体的毒性进行了分析与评估,发现随着电化学氧化降解反应的进行,溶液毒性呈现出逐步降低的趋势,即降解过程可以有效地降低有机物质的毒性。

关键词：三维掺硼金刚石抗生素头孢喹肟电化学降解毒性

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