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基于多孔金结构的三相界面酶电极的制备及高效电化学酶传感性能

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高等学校化学学报 2021年第10期42卷 3167-3174页

作者：张嘉懿丁臻尧王丹丹陈礼平封心建苏州大学材料与化学化工学部苏州大学化学科学国际合作创新中心苏州215123

界面微环境是影响酶催化反应及酶传感性能的关键因素.本研究基于三维微纳米结构多孔金基底,通过调控电极表面的亲水和疏水浸润性,制备了具有固-液-气三相界面微环境的氧化酶电极,并研究了界面微环境对酶催化反应动力学的影响规律.基于... 详细信息

界面微环境是影响酶催化反应及酶传感性能的关键因素.本研究基于三维微纳米结构多孔金基底,通过调控电极表面的亲水和疏水浸润性,制备了具有固-液-气三相界面微环境的氧化酶电极,并研究了界面微环境对酶催化反应动力学的影响规律.基于所制备的三相界面多孔金结构酶电极,反应物氧气能够从气相直接快速地传输到酶催化反应界面,极大地提升了界面氧气浓度及其稳定性,从而大幅度提高了氧化酶活性及酶电极响应的稳定性.以葡萄糖为模型待测物,基于该三相界面酶电极的电化学酶生物传感器拥有宽的线性范围、高的灵敏度、低的检出限以及良好的稳定性.这类独特的三相反应界面设计为高效酶生物传感器的建构以及生物分子的精准检测提供了新思路.

关键词：微结构润湿性三相界面酶催化反应酶生物传感器

空间电荷层效应对固体氧化物燃料电池三相界面附近氧空位传输的影响

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物理学报 2021年第12期70卷 387-397页

作者：徐晗张璐西安交通大学建筑环境与能源应用工程系西安710049

纳米复合电极是提高中低温固体氧化物燃料电池(solid oxide fuel cell,SOFC)性能的新型前沿技术,其内部三相界面(three phase boundary,TPB)处空间电荷层(space charge layer,SCL)效应凸显,显著影响氧空位传输能力,是其性能优异的重要... 详细信息

纳米复合电极是提高中低温固体氧化物燃料电池(solid oxide fuel cell,SOFC)性能的新型前沿技术,其内部三相界面(three phase boundary,TPB)处空间电荷层(space charge layer,SCL)效应凸显,显著影响氧空位传输能力,是其性能优异的重要原因之一.现有研究广泛采用Poisson-Boltzmann方程模拟SCL效应,受限于载流子电化学平衡假设(导体净电流为零),难以准确地揭示SOFC运行条件下(净电流不为零)SCL效应的影响规律.针对SOFC模式电极,本文耦合Poisson方程与载流子质量守恒方程,建立了运行条件下考虑SCL效应的氧空位传输数理模型及数值模拟方法.模拟研究表明,SCL效应导致TPB附近产生明显的氧空位浓度梯度,从而产生显著的扩散电流,其数值甚至高于电势梯度驱动的迁移电流.采用SCL电阻表征SCL效应对氧空位传输过程的影响,发现随着无量纲Debye长度与无量纲电势的增大,SCL电阻呈现减小的变化趋势;增大无量纲平均电流密度,SCL电阻逐渐增大.本文研究工作可为通过科学设计纳米复合电极以提高中低温SOFC性能提供理论依据.

关键词：固体氧化物燃料电池空间电荷层氧空位传输三相界面

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多孔电极三相界面形态的研究

化学通报 2004年第10期67卷 768-770页

作者：徐献芝朱梅苏润梁振辉许友生中国科学技术大学力学和机械工程系合肥230027 中国科学院智能所合肥230031 浙江师范大学物理系浙江金华321004

研究了多孔气体电极在电池反应中形成的三相界面的形态及其变化规律。传统的电极多采用部分浸没的使用方式 ,不利于观察。笔者通过改变传统的电极安装方式 ,将电极在纵向的距离加大 ,可以任意调节电极纵向高度 ,有利于观察三相界面的形... 详细信息

研究了多孔气体电极在电池反应中形成的三相界面的形态及其变化规律。传统的电极多采用部分浸没的使用方式 ,不利于观察。笔者通过改变传统的电极安装方式 ,将电极在纵向的距离加大 ,可以任意调节电极纵向高度 ,有利于观察三相界面的形成形态。通过锌空气电池实验 ,总结了三相界面形态的形成以及随着反应时间的变化规律 ,并对三相界面形态的变化使电极内电解液的电导发生变化进而影响电池内电阻进行了理论分析。

关键词：多孔气体电极三相界面形态锌空气电池

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三相界面强化臭氧催化去除水中污染物的研究

三相界面强化臭氧催化去除水中污染物的研究

作者：孟令炀江南大学

学位级别：硕士

臭氧的气液传质是非均相臭氧催化的限速过程。低效气液传质导致臭氧利用效率低,从而增加臭氧催化工艺的能耗,限制了技术推广应用。本文以无机和有机多孔膜负载催化剂构建了臭氧催化的气-液-固三相界面,旨在促进臭氧向催化剂表面的传质... 详细信息

臭氧的气液传质是非均相臭氧催化的限速过程。低效气液传质导致臭氧利用效率低,从而增加臭氧催化工艺的能耗,限制了技术推广应用。本文以无机和有机多孔膜负载催化剂构建了臭氧催化的气-液-固三相界面,旨在促进臭氧向催化剂表面的传质和向活性氧自由基的高效转化,进而提升臭氧的利用效率,实现污染物的高效催化去除。以典型抗生素磺胺甲恶唑(Sulfamethoxazole,SMZ)和消毒指示性微生物大肠杆菌(***)为模型污染物评价了三相臭氧催化膜的催化活性、臭氧转化效率和臭氧反应效能等关键参数。本文主要的研究工作如下:(1)提出了多孔陶瓷膜(CM)负载CeO构建三相界面催化膜的方法。CeO纳米颗粒负载于CM的表面和孔道中形成活性催化位。以填料(Filler)式臭氧催化剂CeO-Filler为对照(设置曝气量为40 m L/min,控制臭氧投加速率为1 mg·(L/min))。CeO-CM对***的灭活速率常数和臭氧反应效能分别为4.15 min和6.47min·mg,是CeO-Filler的1.46和1.33倍。控制臭氧投加速率为0.5 mg·(L/min),CeO-CM对SMZ的反应速率常数、臭氧反应效能以及羟基自由基(·OH)产量分别为CeO-Filler的2.81、1.88和5.20倍。CeO-CM经5次循环降解后,对SMZ的降解效率仍可保持在初始降解效率的99.5%。由于CeO-CM与CM的尺寸差异,CeO-CM三相界面催化降解SMZ的臭氧利用效率优于消毒体系。(2)构建了基于聚偏氟乙烯(Polyvinylidene fluoride,PVDF)的三相界面臭氧催化反应体系。采用预混合成型的方式将预制备的不同形貌纳米材料(CeO-C和CeO-R)与PVDF基质混合,并在无纺布(Non-woven fabric,NWF)上进行相转化成膜,制备了高机械强度的有机三相催化膜(15%CeO-C@PVDF-NWF和15%CeO-R@PVDF-NWF)。控制臭氧投加速率为0.5 mg·(L/min),15%CeO-R@PVDF-NWF对SMZ的催化动力学常数为0.071 min,相比CeO-CM提升了14.5%。15%CeO-R@PVDF-NWF的反应速率、臭氧反应效能以及·OH暴露量分别为15%CeO-C@PVDF-NWF的1.24、1.21和1.07倍,差异来自于CeO颗粒催化活性。15%CeO-R@PVDF-NWF经5次循环降解后,对SMZ降解效率保持在初始降解效率的98.0%。CeO-R提供了更优的催化活性,PVDF-NWF带来了更均匀的孔径分布。(3)设计了Bilayer PVDF-NWF三相界面臭氧催化反应体系。以CeO-R@PVDF-NWF为基础,在NWF载体与催化层之间添加了PVDF曝气支撑层,制备了5%CeO-R@Bilayer PVDF-NWF。将曝气量降低至10 m L/min时,Bilayer PVDF的表面气泡密度为5.73 pieces/cm,分别为NWF和PVDF-NWF的13.6和3.1倍,大幅提升了臭氧与催化层的接触面积以及臭氧在催化界面处的停留时间。设置曝气量为10 m L/min,控制臭氧投加速率为0.76 mg·(L/min),5%CeO-R@Bilayer PVDF-NWF的反应速率、臭氧逸散量、臭氧反应效能以及·OH暴露量分别为5%CeO-R@PVDF-NWF的1.91、0.53、1.81和1.24倍。5%CeO-R@Bilayer PVDF-NWF在6 min时对***可达到5.58±0.20-log的灭活,分别为5%CeO-R@PVDF-NWF以及CeO-CM的1.21与1.22倍。Bilayer PVDF-NWF平衡了曝气压力,促进了更多三相催化活性位生成,显著增加了臭氧与催化活性位的接触效率。

关键词：三相界面非均相臭氧催化臭氧反应效能磺胺甲恶唑消毒

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水电解制氢三相界面构筑研究进展

热力发电 2022年第11期51卷 25-36页

作者：宋小云叶青胡晓徐桂芝宋洁蔡林海先进输电技术国家重点实验室(国网智能电网研究院有限公司) 北京102209

随着全球范围内碳中和目标的提出,水电解制氢已成为能源化学及催化科学领域的重点研究方向之一。气-固-液三相界面模型是物理化学中的基本概念,已被越来越多地应用于水电解制氢研究中,并逐渐成为研究重点。综述了水电解制氢三相界面的... 详细信息

随着全球范围内碳中和目标的提出,水电解制氢已成为能源化学及催化科学领域的重点研究方向之一。气-固-液三相界面模型是物理化学中的基本概念,已被越来越多地应用于水电解制氢研究中,并逐渐成为研究重点。综述了水电解制氢三相界面的研究进展,在三相界面电解水的原理及其电化学反应动力学探究与讨论的基础上,对新型三相界面构筑从组分调控到界面的微观结构设计进行了系统分析,并结合当前水电解制氢领域存在的问题与挑战,展望了水电解三相界面研究的发展方向。

关键词：水电解氢能三相界面催化层电极极化

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三相界面可见光催化合成过氧化氢研究

三相界面可见光催化合成过氧化氢研究

作者：徐王栋苏州大学

学位级别：硕士

过氧化氢(H2O2)作为一种绿色环保的氧化剂,已广泛应用于有机工业合成、水污染处理等工业领域。目前,合成H2O2的主要方法是蒽醌氧化法及氢气氧气直接合成法,但它们常常需要很高的能耗或具有很大的潜在危险性。基于半导体的光催化合成H2O... 详细信息

过氧化氢(H2O2)作为一种绿色环保的氧化剂,已广泛应用于有机工业合成、水污染处理等工业领域。目前,合成H2O2的主要方法是蒽醌氧化法及氢气氧气直接合成法,但它们常常需要很高的能耗或具有很大的潜在危险性。基于半导体的光催化合成H2O2能够利用清洁的太阳能,并只需要水和氧气(O2)作为反应物,因而受到了人们广泛的关注和研究。在光照下,光生电子在半导体表面还原O2并结合H+生成H2O2。将具有局域表面等离子体共振(LSPR)效应的贵金属纳米颗粒同半导体组合是制备可见光活性催化剂的重要途径之一。贵金属纳米材料可以吸收可见光并促进O2被光生电子还原为H2O2。然而,在传统光催化体系中,催化反应发生在固-液两相界面,由于O2在液相中的溶解度和传输速度有限,导致界面O2浓度通常很低,这一方面抑制了催化反应动力学,限制了 H2O2产量,另一方面也导致光生电子与空穴复合严重,降低了光能的利用效率。针对以上问题,本论文从反应界面的微环境设计入手,在制备具有可见光响应的贵金属/半导体复合光催化剂的基础上,结合表面浸润性调控手段,构筑了具有气-液-固三相界面的可见光催化体系。O2可直接从环境大气中输送至反应界面,极大地提高了 O2向界面传输的速率和反应界面O2浓度,进而提高了 H2O2产量。该论文研究结果表明:除了光催化材料的优化外,反应界面微环境的设计和调控对于光催化反应性能也起到了关键作用。本文的研究内容包括以下两个部分:1、三相界面可见光催化体系的构筑。本章通过吸附-还原法制备了具有可见光活性的Au-TiO2纳米半导体光催化剂,并结合表面浸润性手段,构筑了三相界面光催化体系。2、三相界面光催化合成H2O2研究。基于所构筑的三相界面光催化体系,研究了在不同光强下Au-TiO2三相界面光催化体系合成H2O2的反应动力学,探讨了三相界面微环境对合成H2O2速率的影响,证明了合理调控界面微环境对于提高光催化合成H2O2的产量具有重要意义。

关键词：光催化过氧化氢合成可见光三相界面 Au-TiO2纳米颗粒

考虑三相界面形态的多孔气体扩散电极数学模型

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中国科学技术大学学报 2004年第Z1期34卷 441-443页

作者：徐献芝朱梅苏润许友生卢德唐孔祥言中国科学技术大学力学和机械工程系安徽合肥230027 中国科学院智能机械研究所安徽合肥230031 浙江师范大学物理系浙江金华321004

根据电化学中电导和多孔介质内电解质溶液的欧姆定律的原理,应用渗流力学知识建立单元体内电流与过电位的数学关系,并定义了有效三相分界线长度,在单孔电极过程的数学模型基础上建立了基于多孔介质理论的一维过电位数学模型,可以用来计... 详细信息

根据电化学中电导和多孔介质内电解质溶液的欧姆定律的原理,应用渗流力学知识建立单元体内电流与过电位的数学关系,并定义了有效三相分界线长度,在单孔电极过程的数学模型基础上建立了基于多孔介质理论的一维过电位数学模型,可以用来计算电池的电流电压输出.

关键词：多孔介质过电位三相界面数学模型

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三相界面葡萄糖生物传感器的构建及调控

三相界面葡萄糖生物传感器的构建及调控

作者：管凤影苏州大学

学位级别：硕士

疾病检测与人们的身心健康息息相关。近年来,糖尿病的发病率一直呈上升趋势,因此急切需要对该疾病进行及时有效诊断和监测。糖尿病患者通常表现为体内血糖含量偏离正常水平(4.4-6.6 mM),因此,实现对人体内血糖含量的有效监测是糖尿病治... 详细信息

疾病检测与人们的身心健康息息相关。近年来,糖尿病的发病率一直呈上升趋势,因此急切需要对该疾病进行及时有效诊断和监测。糖尿病患者通常表现为体内血糖含量偏离正常水平(4.4-6.6 mM),因此,实现对人体内血糖含量的有效监测是糖尿病治疗的重中之重。葡萄糖生物传感器具有响应快、选择性高等优点,是用来检测血糖的有效器件。在科学家们不断探究下,葡萄糖传感器的种类得到了迅速发展。其中基于葡萄糖氧化酶的葡萄糖传感器由于成本低廉、使用便捷等优点,在实验和临床检测当中得到了广泛应用。尽管如此,该类传感器仍存在不足,由于传统的检测电极具有先天缺陷,即检测过程中容易遭遇“氧不足”的问题,限制其检测准确性和线性范围,阻碍了氧化酶生物传感器的发展与应用。针对该问题,本论文基于气-固-液三相界面结构构建新型葡萄糖生物传感器以解决“氧不足”问题。本论文主要包括以下内容:一、制备了一种三相界面电化学葡萄糖生物传感器。在第一代电化学葡萄糖传感器的基础上,以超疏水介孔氧化锌纳米线为基底,制备得到三相界面电化学葡萄糖传感器。三相界面的引入,改变了传统固-液两相酶电极系统中氧气的传输方式,在反应界面引入充足且稳定的氧气,解决了葡萄糖检测过程中“氧不足”问题,显著增加线性检测范围(50 μM～40mM),有效提高酶反应动力学,提高了传感器性能。二、将超疏水概念和阴极还原检测方法应用于光电化学酶生物传感器。首先采用阳极氧化的方法制备二氧化钛纳米管(TiNTs),然后进行疏水化和酶固定得到三相界面酶电极作生物阴极。该三相界面光电化学传感器相比于传统两相界面传感器线性检测上限增加了 30倍,最低检测限达到了 5 μM,此外具有分析速度快、抗干扰等优点。三、无偏压光电化学酶生物传感器的探索研究。为进一步提高三相界面光电化学酶生物传感器在实际应用中的可行性,我们在上一工作的基础上进行优化,实现了无偏压检测,为植入式和可穿戴设备的设计提供可行性。此外,该传感器检测机理具有普适性,可应用于其他酶催化生物的检测,并且还原检测方法的使用使其具有高选择性,这都为广泛的实际应用提供可能。

关键词：超疏水三相界面葡萄糖生物传感器抗干扰无偏压

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单晶生长中的三相界面的近似解析解

浙江大学学报（自然科学版） 1997年第6期31卷 711-716页

作者：汤国桢浙江大学应用数系

本文考虑了单晶生长中的三相界面问题，即研究了气——液新月形界面满足的Ｌａｐｌａｃｅ－Ｙｏｕｎｇ方程２ｙ＝β〔ｙ″（１＋ｙ′２）３／２－ｙ′ｘ（１＋ｙ′２）１／２〕在边界条件为ｙ（∞）＝０，ｙ′（∞）＝ｂ＜０时的解，其... 详细信息

本文考虑了单晶生长中的三相界面问题，即研究了气——液新月形界面满足的Ｌａｐｌａｃｅ－Ｙｏｕｎｇ方程２ｙ＝β〔ｙ″（１＋ｙ′２）３／２－ｙ′ｘ（１＋ｙ′２）１／２〕在边界条件为ｙ（∞）＝０，ｙ′（∞）＝ｂ＜０时的解，其中β＝２σ０／ｇΔρ是正常数（Ｌａｐｌａｃｅ常数）．我们得到了新月形高ｈ应满足的关系式：ｈ＝βｓｉｎ２α０２ｃｏｓα０以及新月形轮廓线的一个近似解析解ｘ＝１－（Ｉ－１βｙ２＋ｓｉｎα０２ｒｈｙ２）２ｓｉｎα０ｒｈｙ其中α０是三相边界（ｒ，ｈ）处的切角，Ｉ＝１１＋ｂ２．

关键词：单晶三相界面界面高近似解析解晶体生长