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不同载体担载的铑催化剂在双环戊二烯氢甲酰化反应中的对比研究

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天然气化工—C1化学与化工 2014年第5期39卷 27-30页

作者：尹铎马昱博高志贤李娜娜吾满江·艾力中国科学院新疆理化技术研究所精细化工工程中心新疆乌鲁木齐830026 中国科学院大学北京100049 中国科学院山西煤炭化学研究所山西太原030001

以粉体SiO2、颗粒SiO2、粉体Al2O3、颗粒Al2O3、MCM-41担载的0.1%Rh(以质量分数表示,下同)催化剂对双环戊二烯(DCPD)氢甲酰化合成三环癸烷不饱和单醛(MFTD)进行了对比研究,其中颗粒SiO2和粉体Al2O3具有最短的诱导期,仅有3min;以粉体SiO... 详细信息

以粉体SiO2、颗粒SiO2、粉体Al2O3、颗粒Al2O3、MCM-41担载的0.1%Rh(以质量分数表示,下同)催化剂对双环戊二烯(DCPD)氢甲酰化合成三环癸烷不饱和单醛(MFTD)进行了对比研究,其中颗粒SiO2和粉体Al2O3具有最短的诱导期,仅有3min;以粉体SiO2和粉体Al2O3担载的0.1%Rh为催化剂,可取得高达98.5%三环癸烷不饱和单醛的选择性;因此,较合适的高效合成三环癸烷不饱和单醛的载体为粉体二氧化硅和粉体氧化铝。以粉体SiO2、颗粒SiO2、粉体Al2O3、颗粒Al2O3、MCM-41担载的2%Rh催化剂对双环戊二烯氢甲酰化合成三环癸烷二甲醛(DFTD)进行了对比研究,双环戊二烯的转化率都达到了100%,其中以粉体SiO2和粉体Al2O3担载的2%Rh为催化剂,三环癸烷二甲醛的选择性达到了70%以上;在2h的反应时间内,所有的催化剂催化合成三环癸烷二甲醛的反应进行的都比较快,但是仅有粉体SiO2担载的2%Rh催化剂在后续的反应时间里,展示了相对强劲的催化活性,在12h的反应时间里,三环癸烷二甲醛的选择性可以达到91%,因此,较合适的高效合成三环癸烷二甲醛的载体为粉体SiO2。

关键词：双环戊二烯氢甲酰化三环癸烷不饱和单醛三环癸烷二甲醛催化剂载体

基于溶剂极性的双环戊二烯氢甲酰化反应探索研究

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应用化工 2014年第4期43卷 610-612页

作者：李娜娜马昱博高志贤吾满江.艾力中国科学院新疆理化技术研究所精细化工工程中心新疆乌鲁木齐830026 中国科学院大学北京100049 中国科学院山西煤炭化学研究所山西太原030001

以三苯基膦改性的铁磁性氧化物担载的钴铑双金属为催化剂,考察了不同极性溶剂对双环戊二烯(DCPD)氢甲酰化反应合成三环癸烷不饱和单醛和三环癸烷二甲醛的影响。结果表明,溶剂的极性对反应速率和目标产物的选择性有较大的影响,三环癸烷... 详细信息

以三苯基膦改性的铁磁性氧化物担载的钴铑双金属为催化剂,考察了不同极性溶剂对双环戊二烯(DCPD)氢甲酰化反应合成三环癸烷不饱和单醛和三环癸烷二甲醛的影响。结果表明,溶剂的极性对反应速率和目标产物的选择性有较大的影响,三环癸烷不饱和单醛的生成速率随着溶剂极性的增加呈现增加的趋势;三环癸烷二甲醛的反应速率和选择性随着溶剂极性的增加先增加后降低。以极性值为5.4的丙酮作为溶剂时,合成三环癸烷二甲醛最佳,选择性达到了72%。

关键词：双环戊二烯氢甲酰化溶剂极性三环癸烷不饱和单醛三环癸烷二甲醛

钴的引入对双环戊二烯氢甲酰化担载Rh催化剂的性能影响

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化工科技 2014年第6期22卷 1-5页

作者：尹铎马昱博高志贤吾满江.艾力中国科学院新疆理化技术研究所精细化工工程中心新疆乌鲁木齐830026 中国科学院大学北京100049 中国科学院山西煤炭化学研究所山西太原030001

以双环戊二烯(DCPD)氢甲酰化反应为探针反应,系统考察了无机氧化物担载的Rh催化剂上引入Co后对性能的影响。实验结果表明:Co的引入不仅可以大幅度的提高DCPD氢甲酰化产物三环癸烷二甲醛(DFTD)的选择性,而且可以加快DFTD的生成速率;相对... 详细信息

以双环戊二烯(DCPD)氢甲酰化反应为探针反应,系统考察了无机氧化物担载的Rh催化剂上引入Co后对性能的影响。实验结果表明:Co的引入不仅可以大幅度的提高DCPD氢甲酰化产物三环癸烷二甲醛(DFTD)的选择性,而且可以加快DFTD的生成速率;相对于Rh催化剂,引入Co之后,DFTD的选择性可以提高20%以上,DFTD的选择性最高可达88.7%。为研究Rh催化剂上引入Co对催化剂活性和目标产物选择性大幅提高的原因,分别对催化剂进行了程序升温还原(TPR)和程序升温脱附(TPD)的表征。TPR的结果显示Co和Rh发生了相互作用,Rh的还原峰明显发生了一定的位移;TPD的结果显示Rh在载体表面的分散性有降低的趋势,表面的Rh活性物种有一定的减少。结合实验数据和表征数据,Rh催化剂上引入Co使催化活性和产物选择性提高的原因可归结为:Co和Rh发生了相互作用;Co的引入虽然造成了表面Rh含量降低,但是形成了高于Rh的活性的新物种,从而导致了催化剂活性和目标产物选择性大幅提高。

关键词：双环戊二烯氢甲酰化三环癸烷二甲醛 Rh催化剂钴性能

Fe_3O_4负载催化剂上双环戊二烯氢甲酰化

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工业催化 2013年第9期21卷 62-66页

作者：马昱博高志贤吾满江.艾力中国科学院新疆理化技术研究所精细化工工程中心新疆乌鲁木齐830026 中国科学院山西煤炭化学研究所山西太原030001

采用共沉淀法制备系列铁磁性氧化物负载的钴、铑及钴铑双金属催化剂。研究以三苯基膦改性的Co/Fe3O4、Rh/Fe3O4和Co-Rh/Fe3O4催化剂对双环戊二烯氢甲酰化合成三环癸烷二甲醛的催化性能,并对催化剂进行XRD、FT-IR和TPR等表征。结果表明,C... 详细信息

采用共沉淀法制备系列铁磁性氧化物负载的钴、铑及钴铑双金属催化剂。研究以三苯基膦改性的Co/Fe3O4、Rh/Fe3O4和Co-Rh/Fe3O4催化剂对双环戊二烯氢甲酰化合成三环癸烷二甲醛的催化性能,并对催化剂进行XRD、FT-IR和TPR等表征。结果表明,Co-Rh/Fe3O4催化剂对双环戊二烯氢甲酰化合成三环癸烷二甲醛具有最高的选择性。双环戊二烯氢甲酰化合成三环癸烷二甲醛的过程与反应压力、催化剂与双环戊二烯的质量比、反应温度和溶剂的种类有关。增加催化剂与双环戊二烯质量比和升高温度及压力有利于双环戊二烯的转化和三环癸烷二甲醛选择性,采用极性相对较小的溶剂有利于三环癸烷二甲醛的形成。催化剂重复使用5次,催化活性几乎不变。在催化剂与双环戊二烯质量比为2∶15、Rh的负载量为1∶100、反应温度140℃、反应压力7 MPa和反应时间5 h条件下,双环戊二烯转化率达99%以上,三环癸烷二甲醛选择性达60%以上,进一步延长反应时间至12 h,三环癸烷二甲醛选择性超过90%。

关键词：精细化学工程铁磁性氧化物负载型催化剂,双环戊二烯三环癸烷二甲醛氢甲酰化

不同载体负载的铑催化剂在双环戊二烯氢甲酰化反应中的对比研究

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不同载体负载的铑催化剂在双环戊二烯氢甲酰化反应中的对比研究

第十一届全国工业催化技术及应用年会

作者：尹铎马昱博高志贤李娜娜吾满江·艾力中国科学院新疆理化技术研究所精细化工工程中心中国科学院大学中国科学院山西煤炭化学研究所

以粉体SiO、颗粒SiO、粉体AlO、颗粒AlO和MCM-41负载的0.1%Rh催化剂对双环戊二烯氢甲酰化合成三环癸烷不饱和单醛进行对比研究,其中颗粒SiO和粉体AlO具有最短的诱导期,仅有3 min;以粉体SiO和粉体AlO负载0.1%Rh为催化剂,三环癸烷不饱和... 详细信息

以粉体SiO、颗粒SiO、粉体AlO、颗粒AlO和MCM-41负载的0.1%Rh催化剂对双环戊二烯氢甲酰化合成三环癸烷不饱和单醛进行对比研究,其中颗粒SiO和粉体AlO具有最短的诱导期,仅有3 min;以粉体SiO和粉体AlO负载0.1%Rh为催化剂,三环癸烷不饱和单醛的选择性高达98.5%,较合适的高效合成三环癸烷不饱和单醛的载体为粉体SiO和粉体AlO。以粉体SiO、颗粒SiO、粉体AlO、颗粒AlO和MCM-41负载2%Rh催化剂对双环戊二烯氢甲酰化合成三环癸烷二甲醛进行对比研究,双环戊二烯转化率均达100%,其中以粉体SiO和粉体AlO负载的2%Rh为催化剂,三环癸烷二甲醛选择性高于70%;反应时间2 h,所有催化剂催化合成三环癸烷二甲醛的反应均进行较快,但仅有粉体SiO负载的2%Rh催化剂在后续反应时间表现出较强的催化活性,反应时间12 h,三环癸烷二甲醛选择性高达91%,合适的高效合成三环癸烷二甲醛的载体为粉体SiO。

关键词：双环戊二烯氢甲酰化三环癸烷不饱和单醛三环癸烷二甲醛载体

来源： cnki会议评论

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Fe3O4负载催化剂上双环戊二烯氢甲酰化

Fe3O4负载催化剂上双环戊二烯氢甲酰化