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ZnInS/g-CN/MoS三元异质结的制备及其光催化产氢性能

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聊城大学学报(自然科学版) 2023年

作者：陆亚男邹晓莉王磊耿延玲青岛科技大学化学与分子工程学院

采用水热法制备了ZnIn2S4/g-C3N4/MoS2(ZGM)三元异质结构复合光催化剂。通过X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和紫外-可见漫反射光谱等测试手段表征了产物的物相、形貌和可见光吸收特性；结果表明，纳米片状的ZnIn2S4和g-C3N... 详细信息

采用水热法制备了ZnIn2S4/g-C3N4/MoS2(ZGM)三元异质结构复合光催化剂。通过X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和紫外-可见漫反射光谱等测试手段表征了产物的物相、形貌和可见光吸收特性；结果表明，纳米片状的ZnIn2S4和g-C3N4包覆在MoS2微球上构建了异质结构，增强了其光响应能力。与ZnIn2S4相比，ZGM的光催化分解水产氢性能明显提升；ZGM-5的产氢速率最高为3.26 mmol·g-1·h-1。光生载流子在异质结界面的快速分离降低了它们的复合率，因此改善了光催化产氢性能。

关键词：硫化铟锌石墨相氮化碳硫化钼三元异质结光解水产氢

ZnIn_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)/MoS_(2)三元异质结的制备及其光催化产氢性能

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聊城大学学报（自然科学版） 2023年第6期36卷 57-64页

作者：陆亚男邹晓莉王磊耿延玲青岛科技大学化学与分子工程学院山东青岛266042

采用水热法制备了ZnIn_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)/MoS_(2)(ZGM)三元异质结构复合光催化剂。用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和紫外-可见漫反射光谱等表征了产物的物相、形貌和可见光吸收特性。结果表明,纳米片状的ZnIn_(2)S... 详细信息

采用水热法制备了ZnIn_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)/MoS_(2)(ZGM)三元异质结构复合光催化剂。用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和紫外-可见漫反射光谱等表征了产物的物相、形貌和可见光吸收特性。结果表明,纳米片状的ZnIn_(2)S_(4)和g-C_(3)N_(4)包覆在MoS_(2)微球上构建了异质结构,增强了光响应能力。与ZnIn_(2)S_(4)相比,ZGM的光催化分解水产氢性能明显提升;ZGM-5的产氢速率最高为3.26 mmol·g-1·h-1。光生载流子在异质结界面的快速分离降低了它们的复合率,因此提高了光催化产氢性能。

关键词：硫化铟锌石墨相氮化碳硫化钼三元异质结光解水产氢

Pt/CN/Ni三元异质结氧还原催化剂新制备方法研究

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Pt/CN/Ni三元异质结氧还原催化剂新制备方法研究

作者：庞梦月南京大学

学位级别：硕士

氢燃料电池是最有潜力替代内燃机的车用动力之一。其阴极氧还原反应缓慢的动力学与催化剂的高成本制约了它的商业化发展。为提高氧还原催化剂的活性和耐久性,降低贵金属用量,文献中报道了多种新颖的结构设计,但能够在酸性条件下长期稳... 详细信息

氢燃料电池是最有潜力替代内燃机的车用动力之一。其阴极氧还原反应缓慢的动力学与催化剂的高成本制约了它的商业化发展。为提高氧还原催化剂的活性和耐久性,降低贵金属用量,文献中报道了多种新颖的结构设计,但能够在酸性条件下长期稳定的高性能催化剂却寥寥无几。本课题组在前期工作中成功构建了由铂、掺氮碳和过渡金属组成的三元异质结构催化剂,以较低的铂含量获得了优于现售铂碳催化剂的氧还原性能,并提出了可靠的物理机制。本论文对之设计与优化了新的制备方法。具体工作内容包括:1.运用Boudouard气化反应,在流动二氧化碳气氛中对XC-72R导电炭黑进行处理与活化,并考察了反应温度与时间等条件的影响。实验结果表明,这一方案可行,能够除去导电炭黑原料表面的无序碳和生产过程中残余的油脂,并增加其表面含氧官能团。与液相氧化预处理法相比,二氧化碳热处理法得到的炭黑对金属的锚定作用效果更好,金属分散更均匀,此种方法制备的三元异质结构催化剂对氧还原反应具有更高的本征活性。2.使用甘脲和对苯二甲醛作为前驱体,可以构建在硫酸中稳定存在的掺氮碳和金属异质结结构。而在前体中加入1,10-菲罗啉、壳聚糖或葡萄糖后,有利于限制金属粒子的大小,但不利于形成规整的碳结构,无法形成致密的碳层保护内部金属。此种方法制备的三元异质结构催化剂对氧还原的催化活性随炭化温度的升高而增强。3.使用掺氮碳材料和非贵金属的异质结结构作为载体负载铂钴合金,构造Pt Co/CN/Ni三元异质结催化剂,相较于碳载铂钴合金催化剂而言,Pt Co/CN/Ni具有更高的半波电位,达到了0.874 V,优于20 wt.%的商业铂碳催化剂(半波电位为0.858 V),是性能较好的氧还原反应催化剂。为改善Pt Co合金纳米粒子在酸性电解液中的稳定性,还考察了掺氮碳材料作为铂钴合金包覆组织的作用,结果表明,简单的包覆使得催化剂性能因电化学活性表面积丧失太多而下降,此种研究还需要更多的实验工作。

关键词：氧还原反应三元异质结掺氮碳低铂含量铂钴合金

铋基半导体三元异质结光催化剂的制备及其光催化性能研究

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铋基半导体三元异质结光催化剂的制备及其光催化性能研究

作者：仲松涛扬州大学

学位级别：硕士

铋基半导体光催化剂因具有结构可控、可见光响应、环境友好和原料丰富等特性,已成为一类非常重要的新型光催化材料。本论文基于铋基材料的优点,利用胶体与界面化学反应原理,设计新型三元铋基异质结材料,以获得高吸附性和高活性的太阳光... 详细信息

铋基半导体光催化剂因具有结构可控、可见光响应、环境友好和原料丰富等特性,已成为一类非常重要的新型光催化材料。本论文基于铋基材料的优点,利用胶体与界面化学反应原理,设计新型三元铋基异质结材料,以获得高吸附性和高活性的太阳光驱动的光催化剂。所制备的铋基材料的组成、结构和光学性质等分别采用XRD、XPS、SEM、TEM和UV-Vis DRS等手段进行了表征,并评价了所制备铋基材料在模拟太阳光下降解污染物的光催化性能。最后,深入探究了所制备材料的光催化机理。论文主分为以下三个部分:1.以甲酰胺为碳源、碱源和还原剂,通过水热法将Bi纳米粒子原位负载在Bi2O2CO3上合成了 Bi/Bi2O2CO3纳米片,然后,通过离子交换法在Bi/Bi2O2CO3表面原位生成BiOI构建了 Bi/Bi2O2CO3/BiOI三元异质结材料。在模拟太阳光照射下,该异质结材料可极大地提高对罗丹明B（RhB）的降解光催化性能,其中BiOI负载量为20mol%的Bi/Bi2O2CO3/BiOI显示了最高的光催化活性。UV-Vis DRS光谱和光电流实验表明BiOI的负载明显地增强了可见光响应,金属Bi纳米粒子的SPR效应和p-n型异质结的构建能够有效地促进光生载流子分离,同时高比表面积可吸附更多有机污染物分子参与到光催化过程中,从而导致光催化性能的提高。基于自由基捕获实验结果和半导体的能带结构,提出了基于p-n型异质结的电荷载流子转移机制的光催化降解机理。2.通过两步原位生成方法,合理设计且成功制备出g-C3N4/BiOI/Bi2O2CO3异质结材料。首先,通过常压回流法在g-C3N4上沉积BiOI纳米片,然后,通过离子交换法在BiOI纳米片表面原位生成Bi2O2CO3。在模拟太阳光照射下,研究了所制备材料降解RhB的光催化活性,结果显示,与g-C3N4、BiOI和g-C3N4/BiOI相比,g-C3N4/BiOI/Bi2O2CO3异质结材料表现出更优异的光催化降解RhB性能,这可归因于Z型系统的构建,其中BiOI用作电荷传输桥,极大地缩短了电荷载流子转移的距离,从而导致电荷载流子的高度有效分离,此外,较大的表面积和丰富的介孔结构赋予材料较强的吸附能力并提供更多的活性位点。基于自由基捕获实验结果和半导体的能带结构,提出了Z型异质结光催化降解机理。3.利用草酸和CTAB组成的分子有序组合体为复合软模板,尿素为碱源,使用常压回流法制备得到管状In（OH）3微纳结构前驱体,然后将其作为硬模板,通过150 ℃热处理在In（OH）3表面上原位部分失水生成InOOH构筑了 In（OH）3/InOOH异质结,接着采用离子沉淀法在管状In（OH）3/InOOH微纳结构上沉积Bi2O2CO3纳米片进而构筑了In（OH）3/InOOH/Bi2O2CO3三元异质结微纳结构材料。在模拟太阳光照射下,研究了Bi2O2CO3负载量对该三元异质结材料光催化降解RhB性能的影响,研究发现,负载了5 mol%Bi2O2CO3的In（OH）3/InOOH/Bi2O2CO3三元异质结材料表现出最好的光催化性能,降解效率高达99.5%,大幅提升的光催化表现源自该空心管状三元异质结微钠材料的高比表面和能够分离光生载流子有效性。另外,考察了该材料的可循环再利用性能,并基于自由基捕获试验结果和半导体能带结构提出了 Z型异质结光催化反应机理。

关键词： Bi/Bi2O2CO3/BiOI g-C3N4/BiOI/Bi2O2CO3 In（OH）3/InOOH/Bi2O2CO3 三元异质结光催化

TiO2与TiO2/BiOI复合纤维的表界面调控以及光催化性能研究

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TiO2与TiO2/BiOI复合纤维的表界面调控以及光催化性能研究

作者：梁中阳扬州大学

学位级别：硕士

世界范围内的缺水和水污染问题,导致用于水污染治理的光催化剂正逐步成为备受关注的新兴技术之一。这种高级氧化技术具备的诸多优势得到了普遍的认可。随着研究的深入,常规TiO2光催化剂的研究与开发虽成果显著,但逐步面临瓶颈。其化学... 详细信息

世界范围内的缺水和水污染问题,导致用于水污染治理的光催化剂正逐步成为备受关注的新兴技术之一。这种高级氧化技术具备的诸多优势得到了普遍的认可。随着研究的深入,常规TiO2光催化剂的研究与开发虽成果显著,但逐步面临瓶颈。其化学性质稳定,且具备安全可靠、活性较高、成本低廉的特点,在光催化材料体系中具备诸多优势。但无法否认的是,在光催化领域,常规TiO2光催化剂也存在不可忽视的缺陷,即较大的禁带宽度,较弱的光催化响应,光生电子易复合的特性,同时常规TiO2粉末不易回收,易造成二次污染,这些都极大限制了常规TiO2光催化剂在水污染净化中的应用。因此,通过一些工艺对常规TiO2制备工艺进行调整,改变其宏观和微观结构,从而获得特性稳定,实用性更高且易于回收的新型TiO2光催化剂。针对常规TiO2光催化剂的共性缺陷,从TiO2纤维制备工艺,复合工艺以及改性工艺等多方面进行了较为系统的研究,研究内容主要如下:第一部分,改良电纺丝设备及工艺,使其产出的Ti（OH）3纤维具备连续、可控、稳定和均匀的特点。煅烧工艺的不同会使Ti（OH）3纤维转变为TiO2纤维后在结构,成分以及性能上存在差异。采用400-800℃间不同的煅烧温度,通过多种表征手段研究其结构与性能,最终发现最优的电纺TiO2纤维煅烧工艺为700℃。采用不同等离子体进行改性,这是在相关领域极为少见的一种工艺方式。通过XRD、拉曼光谱、FTIR光谱、EPR、UV-Vis等方式对改性TiO2纤维进行研究,发现H2等离子体处理可以在TiO2纤维表面产生氧空位,这种表面结构的调控会大幅提升其光催化性能（提升约47%）。第二部分,针对TiO2纤维对可见光响应较弱的问题,实验采用水热法在TiO2纤维表面复合BiOI纳米片簇,从而获得了具有异质结结构的BiOI/TiO2复合纤维（BTF）。BiOI较窄的禁带能使其在可见光下很容易生成光生电子,异质结结构的存在很好地限制了光生电子的复合,从而保持了 BiOI/TiO2复合纤维高度的光催化效率。改变高压反应釜内电纺TiO2纤维与BiOI颗粒前驱体的摩尔比例,从而改变BTF中复合的BiOI纳米片簇数量。多种表征方式和性能测试显示,电纺TiO2纤维与BiOI颗粒前驱体摩尔比例的提高会使TiO2纤维表面所复合的BiOI纳米片簇数量逐步提升,并在TiO2纤维与BiOI颗粒前驱体摩尔比为1:2时获得最强的光催化降解效率。这种工艺下,130℃的复合温度和6h的复合时间会获得最佳的光催化降解效率,同等实验条件下降解了50%的甲基橙溶液。通过水热合成工艺的改变成功调控了 TiO2纤维与BiOI颗粒的复合界面,并获得了最优的结合界面生长参数。第三部分,引入等离子体技术,对样品表面改性。通过使用不同等离子体对电纺TiO2纤维进行表面预处理后再与BiOI纳米片簇前驱体进行水热合成反应。实验表明,H2/Ar、CH4/Ar、O2、N2等离子体的预处理均会在一定程度上改变复合BiOI的形貌,其中,持续加长N2或H2/Ar混合等离子体对BTF的处理时间,BTF表面所复合的BiOI纳米片簇逐步增多,并且复合BiOI形貌由片簇转变为纱状薄膜,更大的比表面积使光催化降解性能得到强化,表征结果表明,这种形貌的变化主要是由等离子体在TiO2纤维表面产生氧空位导致的。使用多种等离子体对常规工艺下生成的BTF进行改性处理。SEM和TEM表明BTF表面所复合的BiOI纳米片簇在等离子体的轰击下逐步变形;XRD、XPS、TEM和EDS结果表明改性过程中,I-的不稳定性使BiOI在等离子体作用下变为了缺氧态的Bi2O3。在H2/Ar混合等离子体处理90s后,氧缺陷的存在以及BiOI/Bi2O3/TiO2共同组成的三元异质结成功提升了 BTF的光催化性能。

关键词：电纺丝 TiO2纤维等离子体异质结三元异质结

混晶TiO2/BiOBr复合光催化体系降解全氟辛酸的性能及机制研究

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混晶TiO2/BiOBr复合光催化体系降解全氟辛酸的性能及机制研究

作者：张艺耀齐鲁工业大学

学位级别：硕士

全氟辛酸(PFOA)是一种新型持久性有机污染物,因其具有潜在毒性和环境积累性而被广泛关注。多元异质结光催化剂可有效提高光生电荷分离率并具有较强的氧化还原能力,有望提高PFOA去除率。因此,本研究通过简单水热法合成锐钛矿-金红石混晶T... 详细信息

全氟辛酸(PFOA)是一种新型持久性有机污染物,因其具有潜在毒性和环境积累性而被广泛关注。多元异质结光催化剂可有效提高光生电荷分离率并具有较强的氧化还原能力,有望提高PFOA去除率。因此,本研究通过简单水热法合成锐钛矿-金红石混晶TiO(AR),并使用原位沉淀法制备TiO(AR)/BiOBr三元异质结催化剂,以PFOA在可见光照射下的降解率来评价TiO(AR)/BiOBr催化剂的光催化性能。论文主要研究内容如下:(1)采用水热法和原位沉淀法制备了TiO(AR)/BiOBr复合材料,通过XRD、Raman、FT-IR、SEM、TEM、BET和XPS等表征手段,探究材料的晶型、形貌、组成等基本结构。XRD和Raman证实了TiO(AR)的混晶结构,并通过计算得出锐钛矿和金红石的质量百分数分别为68.8%和31.2%。SEM和TEM的结果表明TiO(AR)和BiOBr均匀复合,形成了紧密连接界面,材料并非物理混合。FT-IR证实材料的官能团未发生变化,特征峰均出现表明复合成功。XPS结果进一步证实TiO(AR)和BiOBr成功复合,并形成稳定的Ti-O-Bi键。(2)研究TiO(AR)/BiOBr复合材料降解PFOA的光催化性能和界面电子迁移机制,使用UV-vis DRS、EPR、I-T、EIS、PL和TRPL等系统的表征方法探究材料的光电性能和电子迁移机理。UV-vis DRS测试证实了TiO(AR)具有比锐钛矿TiO(A)和金红石TiO(R)更宽的光吸收范围和更窄的带隙能宽度(E)。光催化实验结果表明,TiO(AR)/BiOBr催化剂对PFOA的降解率最高可达81%,反应速率常数分别是纯BiOBr,纯TiO(AR)和P25的1.86、2.44和3.79倍,光催化活性的增强可归因于混晶结构和三元异质结的协同作用。自由基捕获实验表明PFOA的高效降解是超氧自由基(·O)和光生空穴(h)共同作用的结果。重复使用实验证实了光催化剂具有较高的稳定性和循环使用性,有望应用于实际环境修复中。(3)本研究在TiO(AR)/BiOBr光催化体系中,对PFOA的降解机理、降解路径以及毒性预测进行了探究。使用高效液相色谱-质谱联用仪(LC-MS)检测PFOA及其降解产物,并分析PFOA降解机理。根据DFT计算和LC-MS结果分析了PFOA的可能降解路径,证实了PFOA每次脱除一个CF2单元,形成短链全氟羧酸(PFCAs)。小球藻和大肠杆菌毒性预测实验证实了PFOA经降解后,中间产物短链全氟羧酸的生态毒性均降低。本研究提出了光催化剂可能的催化性能提高的机理,在环境修复领域具有较高应用价值。

关键词：混晶TiO2 PFOA 三元异质结 DFT计算毒性预测

基于碳酸氧铋异质结的构建及其对甲苯气体的降解研究

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基于碳酸氧铋异质结的构建及其对甲苯气体的降解研究

作者：宋晓坤青岛科技大学

学位级别：硕士

挥发性有机气体(VOCs)作为一类有毒有害的气体,不仅易对环境造成严重污染,并且易对人类的身体健康造成不可逆的损伤。甲苯作为最具代表性的有机污染气体,不仅会对人体的呼吸系统造成损伤,长期接触还将影响人体的神经系统并造成不可逆损... 详细信息

挥发性有机气体(VOCs)作为一类有毒有害的气体,不仅易对环境造成严重污染,并且易对人类的身体健康造成不可逆的损伤。甲苯作为最具代表性的有机污染气体,不仅会对人体的呼吸系统造成损伤,长期接触还将影响人体的神经系统并造成不可逆损伤。在对甲苯气体进行处理的众多方法中,光催化技术由于其能耗低、操作简单、去除效果好、不会造成二次污染等原因越来越受到研究人员的关注。BiOCO材料由于其独特的层状结构,易于进行形貌调控。并且所形成的特殊层状结构可以有效的抑制电子空穴对的复合失活现象,已经对BiOCO材料进行了多方面的研究。在应用光催化技术进行甲苯气体的实际处理过程中应该致力于以下几方面的研究:设法提高BiOCO的比表面积;采用合适的方法减小BiOCO材料的能带间隙;进一步提高BiOCO材料所表现出的氧化还原能力。本文主要针对BiOCO在处理甲苯气体中所存在的问题,进行了如下研究:片状BiOCO与3D花状BiOCO的制备并测试对甲苯气体的降解能力。通过水热法分别制备得到2D片状BiOCO材料与3D花状BiOCO材料,并通过XRD、SEM、UV-Vis等确定所制备材料的表面结构以及光吸收能力,并且通过在350W氙灯下分别测试所制备材料的甲苯降解性能,分析不同形貌结构的BiOCO材料对甲苯气体催化降解的性能差异。花状BiOCO-CdS-CuS稳定异质结的构建及其对甲苯气体的降解研究。首先,制造了装饰有片状结构的BiOCO花。BiOCO花上片状结构的紧密装饰提供了更大的比表面积,可与甲苯接触。最后,一步水热法制备得到BiOCO和CdS-CuS,形成三元复合异质结。活性的提高应归因于三元异质结可产生更多的活性物质·OH来降解甲苯。CuS中S原子中的3p电子轨道可用作电子受体,有效提高表面S空位的稳定性。另外,CuS的存在可以解决在光照条件下由CdS的光蚀刻引起的失活的问题。CuS-CdS-BOCS元内S的价态变化仅为1.1%,而反应前后CdS-BOC内S的价态变化高达7.5%。表现出最高的去除效果,甲苯气体在3000 ppm的去除率可达67%。另外,复合材料的带隙从3.2eV降低到2.25eV。提供了一种新的替代催化材料,用于降解甲苯。通过这项工作,提供了可靠的策略来增强CdS中S的性质稳定性。花状Z型CdS-CQDs-BiOCO异质结的构建及其对甲苯气体的降解研究。通过水热法合成了由纳米片状结构紧密结合的花状BiOCO,以降解甲苯气体能力作为其性能评价手段。花状的BiOCO更有利于吸收可见光并与甲苯接触。然后通过浸渍和搅拌的方法制备了由BiOCO,CdS和CQDs形成的Z型CdS-CQDs-BiOCO异质结,以增强对气态甲苯的降解效果。活性的增加归因于Z方案异质结中保留了具有较高氧化还原能力的·O2和·OH。与纯BiOCO相比,甲苯在3000 ppm时的降解可能从20%降至47%。同时,TEM和XPS证明存在三元异质结。通过复合材料的光电转换和紫外可见,Z型复合材料具有优异的光电转换效率和光吸收效果。复合材料的带隙从3.2eV降低到2.75eV,瞬态光电流和阻抗优于其他单体材料,这表明Z型异质结构的存在提高了光生电子空穴迁移的能力,延长了电子和空穴的寿命。最后,通过XPS测量了BiOCO和CdS的价带电势,并验证了Z方案CdS-CQDs-BiOCO的电荷转移机理。希望通过本次研究可以有效的提高BiOCO的催化能力,为今后设计合成高活性催化材料提供一定的参考意义。

关键词：光催化 VOCs 三元异质结 Z型异质结稳定性

g-C3N4/g-C3N4/MoS2三元纳米光催化剂的制备及可见光下光催化降解抗生素性能的研究

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g-C3N4/g-C3N4/MoS2三元纳米光催化剂的制备及可见光下光催化降解...

作者：汪宇合肥工业大学

学位级别：硕士

近年来,环境中抗生素污染已经引起全球范围的关注。利用半导体光催化技术可见光下降解抗生素是解决这一问题的新思路。作为一种可见光响应的光催化剂,石墨相氮化碳(g-CN)具有可调节的禁带宽度(2.4-2.8 eV)、良好的化学稳定性以及无毒性... 详细信息

近年来,环境中抗生素污染已经引起全球范围的关注。利用半导体光催化技术可见光下降解抗生素是解决这一问题的新思路。作为一种可见光响应的光催化剂,石墨相氮化碳(g-CN)具有可调节的禁带宽度(2.4-2.8 eV)、良好的化学稳定性以及无毒性。然而,可见光利用效率低以及光生电子-空穴对复合率高等缺点限制了其光催化性能的进一步提高。本文采用不同前驱体制备了II型g-CN/g-CN同型异质结,通过改变前驱体的种类与配比来实现同型异质结结构的调控;再采用超声水浴法制备出二元异质结(g-CN/MoS)以及三元异质结(g-CN/g-CN/MoS)。通过XRD、TEM、XPS、UV-vis和PL等手段对样品进行了表征;以罗丹明B(RhB)作为模拟污染物、盐酸四环素(TC)作为实际污染物进行光催化降解实验并深入探讨了光催化机理。主要结论如下:XRD、TEM以及XPS等表征手段证实了g-CN/g-CN同型异质结与g-CN/g-CN/MoS三元异质结的形成;UV-vis光谱表明与MoS复合后g-CN增强了对可见光的吸收;PL光谱表明同型异质结的形成可加强g-CN电子-空穴对的分离效率,复合MoS后可以使其进一步增强。光催化降解实验表明:以尿素与硫脲作为前驱体所制备的U-gCN/T-gCN同型异质结中,当尿素与硫脲的配比为2:1时,光催化性能最佳;可见光分别照射1 h和4 h后,其对RhB和TC的光降解率分别为99.8%和95.1%;并且在经过5次光催化实验后对RhB和TC的光降解率仍可分别达到98.4%和81.2%。以双氰胺与尿素作为前驱体所制备的U-gCN/D-gCN同型异质结中,当双氰胺与尿素的配比为1:3时,光催化性能最佳;可见光照射4 h后,对TC的光降解率为89.1%;5次光催化实验后对TC的光降解率为76.1%。U-gCN/T-gCN/MoS三元异质结中,当MoS的重量比为7.5%时,可见光照射2小时后,对TC的降解率便达到93.9%;5次光催化实验后,降解率仍可高达85.9%。结果表明了三元异质结具有良好的可重复使用性。光催化机理研究表明:对于同型异质结,光催化性能的提高是由于不同前驱体所制备的g-CN之间的电子能带结构存在着一定的差异,能够更有效地快速分离电荷,从而延长了光生载流子的使用寿命;而对于三元异质结,光催化性能的提高可归因于MoS与g-CN之间形成了良好的界面作用,并且增强了g-CN对可见光的吸收同时加速了光生电子空穴对分离和转移。机理实验表明:同型异质结中的主要活性因子为h,然而三元异质结中的却为·O,说明了三元体系的建立改变了光催化反应中的主要活性因子。本文所建立的光催化机理模型为g-CN基光催化剂的设计提供了一个新的思路。

关键词： g-C3N4 同型异质结三元异质结抗生素光催化

氯氧铋(Bi12O17Cl2)复合光催化材料的制备及其对水体有机污染物去除性能研究

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氯氧铋(Bi12O17Cl2)复合光催化材料的制备及其对水体有机污染物去...

作者：薛冰浙江海洋大学

学位级别：硕士

为了满足经济全球化背景下的资源利用、工业发展、区域协调的需求,人们对水资源的开发率剧增。近年来,水环境有机物污染问题(如抗生素、环境激素等)非常突出,赤潮、物种大量死亡甚至灭绝等问题层出不穷,严重影响人类健康及社会安全。光... 详细信息

为了满足经济全球化背景下的资源利用、工业发展、区域协调的需求,人们对水资源的开发率剧增。近年来,水环境有机物污染问题(如抗生素、环境激素等)非常突出,赤潮、物种大量死亡甚至灭绝等问题层出不穷,严重影响人类健康及社会安全。光催化技术在处理水环境有机物污染方面有很大优势,该技术的关键在于开发出性能优异的光催化材料。早期研究的光催化剂都存在着能带宽、电子和空穴寿命短等问题。基于此,本研究通过溶剂热法成功制备出BiOCl材料,进一步结合原位沉积法构建出两种三元BiOCl异质结光催化材料(Ag/AgSiO/BiOCl和Ag/AgO/BiOCl)。得到研究成果如下:(1)基于水热-原位沉积法-光照还原法成功构建出三元的Ag/AgSiO/BiOCl异质结用于光催化降解抗生素污染废水采用水热合成法及高温煅烧合成3D花球状BiOCl,再采用原位沉积法-光照还原法成功构建出Ag/AgSiO/BiOCl异质结。通过X射线衍射分析(XRD)、X射线电子能谱分析(XPS)、紫外可见漫反射光谱分析(UV-vis DRS)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、比表面积测定(BET)等表征手段对材料的组成及形貌结构进行分析,结果表明成功合成三元异质结,并且Ag/AgSiO的引入没有破坏3D花球状BiOCl的结构,通过光电流(CV)和电化学阻抗谱(EIS)研究了光生电子空穴分离情况,在可见光降解盐酸四环素(TC)溶液和左氧氟沙星(LEV)溶液的实验中,AASi O/Bi OCl-5%对两种抗生素的降解效率均高达85%左右,在降解TC溶液时,AASi O/Bi OCl-5%的表观速率常数值分别是纯AgSiO和纯BiOCl的16.125倍和2.93倍;降解LEV溶液时,AASi O/Bi OCl-5%的表观速率常数值分别是纯AgSiO和纯BiOCl的5.65倍和4.97倍。循环利用实验及回收材料的一系列表征结果证明,所合成的复合材料不仅具有超强的可见光催化活性,还具有良好的结构稳定性和循环利用性。通过活性物质捕获实验发现了Ag/AgSiO/BiOCl异质结在降解有机污染物过程中的主要活性物质为超氧自由基和空穴,基于研究结果提出了Ag/AgSiO/BiOCl异质结在降解抗生素时的光催化机理。(2)基于水热-原位沉积法-光照还原法成功构建出三元的Ag/AgO/BiOCl异质结用于光催化降解抗生素污染废水为了提高光生电子空穴分离效率及拓宽可见光响应范围,我们又将Ag/AgO附着在BiOCl上,通过系统的表征方法对Ag/AgO/BiOCl异质结的晶体结构、化学组成、形貌、光学与电学性能、稳定性能等进行分析,分析得到Ag/AgO均匀的附着在BiOCl的表面,Ag/AgO的加入不仅没有改变BiOCl的形貌结构还提升了光生电子空穴的分离效率,通过可见光降解抗生素水溶液的实验结果可以直观看出复合材料的性能大大提升,AAO/Bi OCl-30%在可见光下的降解效率均接近90%,AAO/Bi OCl-30%在降解TC溶液时的表观速率常数是纯AgO的13倍左右,是纯BiOCl的3.2倍左右,降解LEV溶液时的表观速率常数是纯BiOCl的2倍左右,活性物质捕获实验可以证明空穴和超氧自由基在降解过程中起主要作用,最后提出Ag/AgO/BiOCl异质结在降解抗生素时的光催化机理,另外,复合材料易于回收,稳定性能良好,具有可重复利用性。

关键词： Bi12O17Cl2 Ag/Ag6Si2O7/Bi12O17Cl2 Ag/Ag2O/Bi12O17Cl2 光催化三元异质结