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环境科学 2018年第4期39卷 1833-1839页

作者：丁帮璟李正魁朱鸿杰陈湜覃云斌杨建华胡优优南京大学环境学院污染控制与资源化研究国家重点实验室南京210023

厌氧氨氧化耦合三价铁还原(称为铁氨氧化)是最近发现的一种新的氮循环路径.然而,很少有研究报道河岸带的氮素铁氨氧化路径.本研究采用同位素示踪技术和高通量测序技术,证明了铁氨氧化在河岸带表层土壤(0~20 cm)的存在.结果表明,铁氨氧... 详细信息

厌氧氨氧化耦合三价铁还原(称为铁氨氧化)是最近发现的一种新的氮循环路径.然而,很少有研究报道河岸带的氮素铁氨氧化路径.本研究采用同位素示踪技术和高通量测序技术,证明了铁氨氧化在河岸带表层土壤(0~20 cm)的存在.结果表明,铁氨氧化过程能够在河岸带4个不同土壤层(A:0~5 cm,B:5~10 cm,C:10~15 cm,D:15~20 cm)发生,铁氨氧化的速率范围介于0.25~0.29 mg·(kg·d)^(-1)之间,其中B土壤层铁氨氧化速率显著高于其它土层(P铁还原菌与铁氨氧化密切相关,地杆菌属(Geobacter)和厌氧黏细菌(Anaeromyxobacter)作为铁还原菌在4个土壤层均被检出.在B土壤层中,铁还原菌(Anaeromyxobacter和Geobacter)的丰度显著高于其它土壤层(P三价铁还原共同发生表明铁氨氧化是河岸带氮素去除的一条重要路径.

关键词：铁氨氧化铁还原菌氮去除三价铁还原同位素标记

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缺陷诱导电子-金属载体相互作用加速固液界面Fenton反应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 247-258页

作者：毛海舫刘洋许振民卞振锋上海应用技术大学化学与环境工程学院上海201418 上海师范大学资源化学教育部重点实验室稀土功能材料上海市重点实验室上海200234

水体污染物的深度氧化去除是环境领域的研究热点.芬顿反应作为典型的高级氧化技术(AOPs)被广泛用于水中有机污染物的去除.对于非均相芬顿反应,催化剂表面Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环是决定其活性的主要因素.Fe^(3+)还原的关键在于接受额外电... 详细信息

水体污染物的深度氧化去除是环境领域的研究热点.芬顿反应作为典型的高级氧化技术(AOPs)被广泛用于水中有机污染物的去除.对于非均相芬顿反应,催化剂表面Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环是决定其活性的主要因素.Fe^(3+)还原的关键在于接受额外电子,因此电子是提升芬顿反应效率的关键.传统非均相催化剂由于表面“惰性”,限制了固液界面电子的传递,导致Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环效率处于较低的水平.因此设计一种具有高效界面电子传递性能的催化剂对提高芬顿反应效率至关重要.本文通过简易的酸处理法,成功合成了富含缺陷的NH_(2)-UiO-66(d-NU)材料,并将其用于水中有机污染物的去除.核磁共振氢谱(1H NMR)、热重分析(TG)、傅里叶红外光谱(FTIR)和X射线吸收精细结构(EXAFS)等多种表征证明了酸处理诱导NH_(2)-UiO-66上缺陷结构的形成.光电流、电化学阻抗和时间分辨瞬态荧光光谱结果表明,缺陷结构的形成可有效促进光生电子-空穴的分离.与不含缺陷的NH_(2)-UiO-66(NU)相比,d-NU在光芬顿氧化过程中表现出更优的4-CP去除效率,其降解动力学速率常数是NU的11倍,极大地加速了4-CP的去除进程.实验及理论计算结果表明缺陷的形成破坏了Zr配位结构的几何对称性,导致Zr位点电荷密度的不对称分布.该不对称结构有利于Fe^(3+)富集到Zr-O簇上,并通过电子-金属-载体相互作用(EMSI)形成Zr‒O‒Fe桥键,促进催化剂固液界面电子的传输,提高催化剂界面Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环效率.实际应用实验结果表明,在d-NU/Fe^(3+)/H_(2)O_(2)光芬顿体系中,环境水体中常见无机离子对4-CP的降解影响很小.同时,d-NU/Fe^(3+)/H_(2)O_(2)光芬顿体系能够对多种有机污染物保持较高的去除效率,且催化活性在经过10次循环后没有明显的衰减,说明d-NU具有较好的抗离子干扰性、降解多种污染物的普适性和结构稳定性.通过液相色谱-质谱监测确定了4-CP的降解途径,并通过毒理学模拟4-CP及其降解生成中间体的生物毒性,结果表明,4-CP降解过程中形成的中间体的综合毒性低于4-CP.综上,本研究揭示了MOF基芬顿催化剂中金属氧簇的配位关系对芬顿反应的作用机制,提出了富含缺陷的MOFs与Fe^(3+)之间电子转移的作用机制,为进一步开发高效芬顿催化剂提供了新思路.

关键词：缺陷 NH_(2)-UiO-66 三价铁还原电子-金属支撑作用芬顿反应

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分离自铜矿山尾矿区的铁还原菌nju-T1菌株:菌种鉴定及其还原Fe^(3+)的最适条件

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高校地质学报 2011年第1期17卷 59-65页

作者：邢辉赵婷婷许泽安管思琪陆现彩陆建军王睿勇南京大学生命科学学院南京210093 南京大学地球科学与工程学院南京210093

对安徽铜陵狮子山杨山冲尾矿库采集的酸矿水(AMD)及表层尾砂样品,采用FeTo选择性培养基,利用Overlay分离技术,获得了一株具有铁还原功能的细菌nju-T1。形态观察、生理生化鉴定以及16SrRNA基因序列同源性分析结果表明,该菌株属于Acidithi... 详细信息

对安徽铜陵狮子山杨山冲尾矿库采集的酸矿水(AMD)及表层尾砂样品,采用FeTo选择性培养基,利用Overlay分离技术,获得了一株具有铁还原功能的细菌nju-T1。形态观察、生理生化鉴定以及16SrRNA基因序列同源性分析结果表明,该菌株属于Acidithiobacillus属。平板培养和液体培养实验证明,nju-T1具有在有氧条件下还原Fe3+的功能。nju-T1在pH为4.5,温度为30℃条件下生长较好,最适还原Fe3+浓度为5mmol/L,还原铁的作用位点可能是位于细胞外膜上。nju-T1能还原Fe3+,为铁氧化菌提供了初始能源Fe2+,同时维持了整个酸矿水系统的铁平衡。研究nju-T1的还原机理,不仅拓宽了对铁还原菌通常只能在兼性厌氧或厌氧条件下才能生长的认识,更对研究整个酸性矿山环境的形成、发展机理以及治理有着重要意义。

关键词：酸矿水尾矿 Acidithiobacillus sp.nju-T1 系统进化树分析三价铁还原

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二级水溶解性有机物可见光诱导Fe3+还原及PS活化机理研究

二级水溶解性有机物可见光诱导Fe3+还原及PS活化机理研究

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作者：乔伟西安建筑科技大学

学位级别：硕士

Fe活化过硫酸盐(PS)具有实施简便、成本低和绿色无毒等优点,是目前最具有应用前景的过硫酸盐高级氧化技术之一。然而,在Fe活化PS过程中,Fe会被快速氧化为Fe,常规条件下Fe难以自发还原为Fe,进而导致Fe的迅速积累并严重抑制该体系的处理... 详细信息

Fe活化过硫酸盐(PS)具有实施简便、成本低和绿色无毒等优点,是目前最具有应用前景的过硫酸盐高级氧化技术之一。然而,在Fe活化PS过程中,Fe会被快速氧化为Fe,常规条件下Fe难以自发还原为Fe,进而导致Fe的迅速积累并严重抑制该体系的处理效率。对此,本研究基于光致配体到金属的电荷转移作用构建了一种由可见光、二级出水溶解性有机物(DOM)、Fe以及PS组成的新型光助类芬顿体系(DOM-Fe-PS-Vis),旨在利用有机物自身电子加速Fe还原以提高PS活化效率和自由基产率,从而实现有机物的高效自降解,围绕其催化反应效能与作用机制开展了以下研究内容:(1)以腐殖酸(HA)、富里酸(FA)以及实际的二级出水为DOM模型污染物,考察了DOM-Fe-PS-Vis体系和其他相关反应体系中Fe还原、PS活化以及DOM的氧化降解效率,分析了DOM含量、Fe Cl投加量等关键因子对于体系催化效能的影响。结果表明,DOM-Fe-PS-Vis体系能够有效还原Fe(HA和FA反应体系中的Fe稳态浓度高达0.034 mmol·L),进而显著提升了PS的活化效率(HA和FA反应体系中的PS分解率分别高达54.81%和53.53%),相比于DOM-PS-Vis提高了5倍。DOM-Fe-PS-Vis体系对于HA,FA和二级出水的TOC去除率分别高达80.02%,28.42%和41.99%,远高于DOM-Fe-Vis(75.71%,13.22%,28.56%)和DOM-PS-Vis(27.18%,5.43%,13.25%)。提高DOM和Fe Cl的投加量,可提升体系的过硫酸盐的催化效率和氧化能力。此外,DOM-Fe-PS-Vis体系除了实现DOM的氧化降解外,对于共存的难降解有机物(如双酚A和苯酚)也有着良好的降解效果。(2)以HA和FA为DOM模型污染物,鉴别了DOM-Fe-PS-Vis体系中存在的主要活性物质,并根据特征信号峰的相对强度分析了不同体系中各活性物质的相对含量,通过探针化合物的降解量化了各活性物质的产率。结果表明,DOM-Fe-PS-Vis体系中活性自由基浓度最高,且SO·的特征峰信号强度要高于·OH以及O特征峰信号强度。DOM-Fe-PS-Vis体系中SO·产率最高(HA和FA反应体系中的SO·产率分别高达2.19和2.08μmol Ls),远高于DOM-Fe-PS-Dark(0.87和0.64μmol Ls)、Fe-PS-Vis(0.12和0.12μmol Ls)和DOM-PS-Vis(0.98和0.57μmol Ls),证明了体系中主要的活性自由基是SO·。(3)以HA、FA以及实际二级出水为目标物,对比分析了反应前后体系中有机物类别分布的变化情况以及催化性能与各类别有机物相对含量的相关性,通过对DOM进行分级表征明确了特征DOM组分中起主要作用的有机物类别。结果表明,HPO(强疏水性有机物)为其主要成分,其中腐殖质类物质含量较多,含有较多的苯环碳,同时由其构成的DOM-Fe-PS-Vis体系催化氧化性能优于其他两种组分。DOM中苯环碳有机物的相对含量与催化性能呈现较高的相关性,且反应后其所占比例会下降,是促进体系去除效能的主要活性位点。

关键词：二级水溶解性有机物三价铁还原 PS活化自由基产率

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厌氧消化系统中蓝铁矿生成强化及其调控机制

厌氧消化系统中蓝铁矿生成强化及其调控机制

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作者：于文波北京建筑大学

学位级别：硕士

因现代生活方式对自然磷循环的破坏,“磷危机”已成为了悬在人类项上的“达摩克里斯之剑”。缓解磷危机的有效方式是从污水处理过程中去除并回收之,而从剩余污泥中回收磷可补偿我国约25%磷肥消耗。近年来,蓝铁矿(Fe(PO)·8HO)作为一种... 详细信息

因现代生活方式对自然磷循环的破坏,“磷危机”已成为了悬在人类项上的“达摩克里斯之剑”。缓解磷危机的有效方式是从污水处理过程中去除并回收之,而从剩余污泥中回收磷可补偿我国约25%磷肥消耗。近年来,蓝铁矿(Fe(PO)·8HO)作为一种新磷回收产物得到广泛关注。蓝铁矿在剩余污泥厌氧消化系统中可利用所含铁与磷酸盐藉异化金属还原菌(DMRB)自发形成。被回收蓝铁矿除作为磷肥原料外,亦可作为锂电池电极原料,具有较高的经济价值。目前蓝铁矿回收实践中,存在回收率不高,需额外投加铁等问题。基于此,课题针对蓝铁矿生成强化及调控机制开展研究,旨在探究影响蓝铁矿产量及纯度的干扰因素,为强化技术策略提供实验基础。基于文献调研与软件模拟,首先对限制蓝铁矿产量的主因提出设想:在消化初期磷酸盐(PO)释放早于铁Fe(Ⅲ)还原速率高峰,使得Fe竞争能力弱于干扰离子(如Al、Ca等),导致系统中生成了其它磷酸盐化合物而非蓝铁矿。这是由于DMRB需要VFAs作为电子供体,而PO释放又早于VFAs大量生成,从而导致反应上的不协调。通过直接添加Fe(Ⅱ)、模拟加快Fe(Ⅲ)还原速率之情景实验验证了上述设想,使蓝铁矿产量提升25%,蓝铁矿含量可达227 mg(Fe(PO)·8HO)/g干污泥。实验中也发现,消化前期对于蓝铁矿生成更为重要,决定着蓝铁矿大部分生成量。这可能是因各类干扰离子也与PO同时期形成、释放,使得Fe(Ⅲ)若不能在初期快速还原,则失去了合适的竞争机会。结果,即使反应后期产生了较多Fe,也难以再提升蓝铁矿产量。对污泥进行高通量测序后发现,系统起主要作的DMRB为红育菌属(Rhodoferax),所需电子供体为乙酸。这也充分证明上述Fe(Ⅲ)还原滞后的设想。这就需要通过调节DMRB活性来加速Fe(Ⅲ)还原,以提升蓝铁矿产量。通过抑制产甲烷菌(MPB)活性,验证了它们与DMRB使用同类碳源,两种菌对VFAs存在竞争关系。从个体来讲,DMRB可完全氧化有机物,竞争能力更强。但从种群来看,受限于Fe(Ⅲ)结合电子能力与总量,DMRB菌在系统中的相对丰度较低。因此,MPB更具竞争力。通过实验测定,系统中DMRB对VFAs最大摄取能力为0.795mmol·L·d,MPB对VFAs最大摄取能力为1.71 mmol·L·d。当两类微生物共存竞争VFAs时,MPB对VFAs竞争能力约为DMRB的60.4%,能使铁还原速率最多延缓38%。通过在反应初期向系统中投加额外VFAs,可让乙酸加快促进Fe(Ⅲ)还原速率,从而促进DMRB活性。而投加淀粉、葡萄糖等有机物亦可间接提升Fe(Ⅲ)还原速率,这可能与影响水解微生物活性与种群结构原因有关。基于上述对Fe(Ⅲ)还原过程探究结果,提出通过促进系统中大分子有机物水解与VFAs生成过程作为蓝铁矿生成强化策略。于是,结合实际工程经验,对实验生污泥采取了预处理手段。实验结果显示,预处理后系统中溶解性COD与后续VFAs产生明显提升,从而促进了Fe(Ⅲ)还原。其中,热水解处理效果最为显著,可使蓝铁矿产量提升128%,而超声、冻/融处理只能提升50%。通过热水解预处理手段不仅可强化蓝铁矿生成,又可兼顾沼气增产,具有一定实用价值。

关键词：蓝铁矿磷回收剩余污泥厌氧消化异化金属还原菌三价铁还原

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太湖贡湖湾河岸带铁氨氧化（Feammox）脱氮机制的探究

太湖贡湖湾河岸带铁氨氧化（Feammox）脱氮机制的探究

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作者：丁帮璟南京大学

学位级别：硕士

随着我国工业和农业快速发展,大量含氮的工业废水和农业污水排放到水环境中,使得河流、湖泊等氮营养物质积累,造成水体富营养化,破坏了水生态系统结构和功能。微生物脱氮是解决水体氮污染的重要途径之一,而铁氨氧化(Feammox)作为新型的... 详细信息

随着我国工业和农业快速发展,大量含氮的工业废水和农业污水排放到水环境中,使得河流、湖泊等氮营养物质积累,造成水体富营养化,破坏了水生态系统结构和功能。微生物脱氮是解决水体氮污染的重要途径之一,而铁氨氧化(Feammox)作为新型的微生物脱氮过程,目前研究较少。因此,对河岸带铁氨氧化脱氮过程的探究具有重要意义。本论文针对日益严重的水环境氮污染问题,以太湖贡湖湾亲水河河岸带的铁氨氧化为研究对象,通过野外采样实验,探究了河岸带裸地的不同土壤层和有无植被覆盖土壤的变化规律;通过室内培养实验,分析了铁氨氧化脱氮机制。运用同位素示踪技术,并使用膜接口质谱仪(Membrance Inlet Mass Spectrometer,MIMS)测定了河岸带铁氨氧化速率;采用高通量测序技术,分析了铁氨氧化相关微生物的丰度以及群落组成;构建NH和Fe(Ⅲ)的培养体系,探究了氮和铁的转化机制。主要结论如下:(1)通过添加标记的NH,使用膜接口质谱仪测定N的产生速率,检测到河岸带不同深度层和有无植被土壤均有N的产生,表明河岸带存在铁氨氧化过程。本研究中,不同土壤层的铁氨氧化速率介于0.25～0.29mgkgd,其中5～10cm 土壤层的铁氨氧化速率显著地高于其它层(P铁氨氧化速率在0.32～0.37 mg kgd之间,显著地高于无植被的样品铁氨氧化速率(0.20mgkgd,P铁氨氧化。(2)在不同土壤层实验中,NH处理组的三价铁还原速率(0.22～0.26gkgd)显著地高于对照组(0.20～0.23gkgd,P三价铁还原速率与N(r = 0.864,P三价铁还原速率(0.21～0.28gkgd)显著地高于对照组(0.17～0.21g kgd,P三价铁还原速率与N(r=0.789,P三价铁的还原,并且三价铁的还原与铁氨氧化显著相关。(3)河岸带中存在铁还原菌的主要门为变形菌门(Proteobacteria)和酸杆菌门(Acidobacteria),主要属为厌氧粘细菌属(Anaeromyxobacter)和地杆菌属(Geobacter)。在不同土壤层实验中,5～10 cm 土壤层的铁还原菌丰度显著高于其它土壤层(P铁还原菌的丰度显著高于无植被铁还原菌的丰度(P三价铁的土壤,铁还原菌丰度较高,同时铁氨氧化速率也较高。在不同土壤层实验中,Feammox速率与Fe(Ⅲ)含量(r = 0.862,P铁氨氧化过程。(5)在室内构建了 NH和Fe(Ⅲ)的培养体系,经过90天连续培养,在出水检测出NO、NO和Fe(Ⅱ)。在厌氧环境中,培养体系只有三价铁可以作为氧化剂,NH可以作为还原剂,故培养体系中NO、NO的产生来自氨的氧化,Fe(Ⅱ)的产生来自三价铁的还原,也即证明体系中发生了铁氨氧化。(6)经过连续培养,在运行稳定期间,有0.355 mmol L的NH和2.117 mmol L的Fe(Ⅲ)参与了反应,测得的N03-和NO的产生量分别为0.195 mmol L和0.009 mmol L。从氮转化角度分析,根据理论反应方程式,通过NO和NO的产生量,计算得到的NH消耗量为0.204 mmol L小于实际NH的消耗量,这表明参与了铁氨氧化直接产生N的过程。另一方面,从铁转化角度分析,根据理论反应方程式,通过NO和NO的产生量,计算得到需要消耗Fe(Ⅲ)的量为1.614 mmol L,比实际测得的值小,这也表明部分Fe(Ⅲ)参与铁氨氧化直接产生N的过程。

关键词：铁氨氧化氮去除铁还原菌三价铁还原同位素标记

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