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大孔Re_2O_7/Al_2O_3催化剂的制备及其丁烯歧化制丙烯的性能

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石油化工 2008年第11期37卷 1127-1132页

作者：王海涛袁桂梅侯永兴靳海燕陈胜利夏玥穜中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249 中国石油天然气股份有限公司大港石化分公司天津300280

为提高丁烯歧化制丙烯反应催化剂的性能,以聚苯乙烯(PS)微球为模板剂制备了具有大孔结构的 Al_2O_3载体。通过表征可知,随模板剂加入量的增加,载体的比表面积和孔体积均有较大增加,且加入模板剂(粒径100～300 nm)只增加大孔体积,基本不... 详细信息

为提高丁烯歧化制丙烯反应催化剂的性能,以聚苯乙烯(PS)微球为模板剂制备了具有大孔结构的 Al_2O_3载体。通过表征可知,随模板剂加入量的增加,载体的比表面积和孔体积均有较大增加,且加入模板剂(粒径100～300 nm)只增加大孔体积,基本不改变中孔和微孔的体积。用大孔 Al_2O_3载体负载活性组分铼氧化物,得到的 Re_2O_7/Al_2O_3催化剂用于丁烯歧化制丙烯反应。实验结果表明,制备的 Re_2O_7/Al_2O_3催化剂不但保持了原有的高歧化反应选择性(90%～95%),而且具有更大的容碳能力,提高了催化剂的活性和使用寿命。当m(PS):m(Al_2O_3)=0.30时,丁烯的转化率约为50%,接近平衡转化率。

关键词：氧化铝载体铼基催化剂丁烯歧化丙烯

基于仿生技术对薏苡仁麸炒过程中色泽气味变化研究

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中草药 2022年第14期53卷 4285-4297页

作者：陈鹏肖晓燕梅茜李林毛春芹刘明贵陆兔林徐葱茏南京中医药大学药学院江苏南京210023 江西景德中药股份有限公司江西乐平333302

目的对薏苡仁麸炒过程中的色泽与气味进行客观量化并对色泽与气味的变化特征进行研究。方法采用CM-5型分光测色计(电子眼)及Heracles NEO超快速气相电子鼻技术,并通过判别分析、主成分分析(principal component analysis,PCA)、判别... 详细信息

目的对薏苡仁麸炒过程中的色泽与气味进行客观量化并对色泽与气味的变化特征进行研究。方法采用CM-5型分光测色计(电子眼)及Heracles NEO超快速气相电子鼻技术,并通过判别分析、主成分分析(principal component analysis,PCA)、判别因子分析(discriminant factor analysis,DFA)、风味热图等方法对获取数据进行处理分析。结果随着炮制程度的加深,薏苡仁外观色泽整体上呈现变暗(L^(*)值不断降低)、变红(a^(*)值不断增加)、变黄(b^(*)值不断增加)的变化趋势,基于粉末色度值L^(*)、a^(*)、b^(*)所构建的判别函数实现了生薏苡仁及不同炮制程度麸炒薏苡仁饮片的区分。薏苡仁固有及在麸炒过程中共检测出34种挥发性气味物质,随着炮制程度的加深,挥发性气味物质的丰富度不断提高。热图分析结果表明1-丁烯、2-丁烯、丙烯醛、乙硫醇、2-丁醇、乙偶姻、1,4-二氧六环、丙二醇、1-甲基-1H-吡咯、甲基环己烯、丁酸乙酯、丁基二甲硫醚、糠醇、辛内酯14种成分在薏苡仁麸炒过程中变化最为明显。PCA与DFA均可实现生薏苡仁及不同炮制程度麸炒薏苡仁饮片的区分。结论通过电子眼、电子鼻仿生技术对薏苡仁麸炒过程中色泽与气味变化进行研究,为基于性状进行中药炮制研究提供了新的方法与思路。

关键词：麸炒薏苡仁电子眼超快速气相电子鼻色泽气味炮制判别分析主成分分析判别因子分析丁烯丙烯醛乙硫醇乙偶姻

Rh-BIPHEPHOS催化剂作用下的丁烯异构与氢甲酰化反应

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燃料化学学报 2021年第8期49卷 1173-1180页

作者：姜伟丽何利梅黄斌陈雅琪周广林周红军中国石油大学(北京)新能源与材料学院生物燃气高值利用北京市重点实验室北京102249 京东方科技集团有限公司四川成都610000

为了深入研究丁烯氢甲酰化反应中可能发生的异构化与氢甲酰化反应,在Rh-BIPHEPHOS的催化作用下,对比研究了不同丁烯原料在不同温度下与合成气的反应。结果表明,1-丁烯与合成气反应时,异构化产物(2-丁烯)比氢甲酰化产物多,而以2-丁烯作... 详细信息

为了深入研究丁烯氢甲酰化反应中可能发生的异构化与氢甲酰化反应,在Rh-BIPHEPHOS的催化作用下,对比研究了不同丁烯原料在不同温度下与合成气的反应。结果表明,1-丁烯与合成气反应时,异构化产物(2-丁烯)比氢甲酰化产物多,而以2-丁烯作为原料时,氢甲酰化反应占优势;受到1-丁烯和2-丁烯之间反应平衡的限制,温度对异构化反应有较大的正向影响。此外,在Rh-BIPHEPHOS的催化作用下,因为BIPHEPHOS较大的咬合角限制了异戊醛形成过程中的中间重排,所以产物中正戊醛的量要比异戊醛多。

关键词：氢甲酰化铑催化丁烯戊醛异构化

丁烯在纳米H-ZSM-5催化剂上的催化裂解反应

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催化学报 2007年第6期28卷 567-571页

作者：李福芬贾文浩陈黎行郭洪臣大连理工大学化工学院催化化学与工程系及精细化工国家重点实验室辽宁大连116012

在小型固定床反应器中考察了纳米H-ZSM-5催化剂(晶粒度为20～50nm)对丁烯催化裂解制丙烯反应的催化性能,并与两种微米H-ZSM-5催化剂样品(晶粒度分别为1～2和1～6μm)进行了比较.结果表明,在相同的反应条件下,纳米H-ZSM-5和微米H-ZSM-5... 详细信息

在小型固定床反应器中考察了纳米H-ZSM-5催化剂(晶粒度为20～50nm)对丁烯催化裂解制丙烯反应的催化性能,并与两种微米H-ZSM-5催化剂样品(晶粒度分别为1～2和1～6μm)进行了比较.结果表明,在相同的反应条件下,纳米H-ZSM-5和微米H-ZSM-5催化剂上的初始丁烯转化率及丙烯收率相当,但纳米H-ZSM-5催化剂在反应中的抗积碳失活性能优于微米H-ZSM-5催化剂.在进料质量空速7h-1,常压和560℃的条件下反应,当丁烯转化率和丙烯收率下降50%时,两种微米催化剂上的反应时间仅为28h左右,而纳米催化剂上的反应时间为120h左右.积碳分析结果表明,纳米催化剂上的积碳速率明显低于微米催化剂.

关键词： ZSM-5沸石纳米沸石微米沸石丁烯催化裂解丙烯

FER分子筛Lewis酸中心对异丁烯催化转化的影响

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燃料化学学报 2021年第9期49卷 1326-1335页

作者：杨佳宝惠宇秦玉才张晓彤王焕宋丽娟辽宁石油化工大学辽宁省石油化工催化科学与技术重点实验室辽宁抚顺113001 中国石油大学(华东)化学工程学院山东青岛266555

采用不同浓度六氟硅酸铵(AHFS)对FER型分子筛进行同晶置换改性,制备了一系列具有不同酸类型、酸密度及可接近性等特征的改性FER分子筛样品,运用XRD、N_(2)吸附-脱附等温线等方法对其织构性质进行表征,通过NH_(3)-TPD和Py-FTIR关联改性FE... 详细信息

采用不同浓度六氟硅酸铵(AHFS)对FER型分子筛进行同晶置换改性,制备了一系列具有不同酸类型、酸密度及可接近性等特征的改性FER分子筛样品,运用XRD、N_(2)吸附-脱附等温线等方法对其织构性质进行表征,通过NH_(3)-TPD和Py-FTIR关联改性FER分子筛的酸性质,并结合反应评价系统探究了改性FER分子筛酸中心与丁烯(1-丁烯、异丁烯)骨架异构化反应间的构效关系。结果表明,根据产物收率确定,以1-丁烯和异丁烯分别作为原料时其骨架异构化的最佳反应温度均为350℃,以异丁烯作为原料时副反应更为明显。在脱铝过程中,由于脱铝剂和分子筛中的非骨架铝羟基物种的相互作用,产生了强弱不同的两种新Lewis酸中心,在反应过程中上述两种Lewis酸中心促进了异丁烯齐聚-裂化反应的进行,进而降低了主反应的选择性。

关键词：分子筛催化作用 FER 丁烯 Lewis酸

丁烯氢甲酰化制备低正异比混合戊醛新型催化剂开发及反应动力学的研究

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上海师范大学学报（自然科学版） 2022年第4期51卷 467-473页

作者：杨旭石马利群赖春波上海华谊集团技术研究院上海200241 上海煤基多联产工程技术研究中心上海200241

将自主开发的低正异比(N/I)氢甲酰化催化(HY-IH)体系用于丁烯氢甲酰化合成制戊醛.通过小试工艺优化,2-甲基丁醛选择性大于50%(即N/I约为1∶1),远高于国内现有工业装置3%~10%的水平.同时,得到反应速率与丁烯浓度、反应温度和催化剂铑(Rh... 详细信息

将自主开发的低正异比(N/I)氢甲酰化催化(HY-IH)体系用于丁烯氢甲酰化合成制戊醛.通过小试工艺优化,2-甲基丁醛选择性大于50%(即N/I约为1∶1),远高于国内现有工业装置3%~10%的水平.同时,得到反应速率与丁烯浓度、反应温度和催化剂铑(Rh)浓度的相关动力学方程.通过连续模试反应对小试动力学进行了修正,为工业化装置设计提供了依据.

关键词：丁烯烯烃氢甲酰化戊醛低正异比(N/I) 动力学

丁烯在HZSM-5催化剂上齐聚反应的工艺条件

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化工进展 2016年第7期35卷 2091-2097页

作者：迪丽热巴.艾合买提江黄寻肖文德上海交通大学化学化工学院上海200240

丁烯在HZSM-5分子筛催化剂上发生齐聚、裂化等反应。本文在等温固定床反应器中以HZSM-5分子筛为催化剂,考察并研究了空时、温度和分压等反应条件对丁烯齐聚反应以及高碳烯烃进一步裂化反应的影响。实验结果表明,增大空时可提高丁烯转化... 详细信息

丁烯在HZSM-5分子筛催化剂上发生齐聚、裂化等反应。本文在等温固定床反应器中以HZSM-5分子筛为催化剂,考察并研究了空时、温度和分压等反应条件对丁烯齐聚反应以及高碳烯烃进一步裂化反应的影响。实验结果表明,增大空时可提高丁烯转化率,但会加剧高碳烯烃的进一步裂化反应并导致C_8的选择性降低;为提高高碳烯烃的选择性,空时不应过高;当空时为0.17kg·s/mol和0.50kg·s/mol时,随温度（220~410℃）的升高丁烯转化率先增大后减少,在300℃时转化率达到最大值。对此实验现象本文中结合丁烯消耗速率方程做出了解释。高温条件下高碳烯烃进一步裂化生成低碳烯烃,因此低温则有利于齐聚反应生成高碳烯烃;提高分压增大丁烯消耗反应速率,有利于齐聚反应生成高碳烯烃,反应速率与分压有线性关系。

关键词：丁烯 HZSM-5 齐聚反应裂化反应

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氧化铼负载于介孔氧化铝催化剂丁烯歧化性能

化工学报 2010年第9期61卷 2358-2364页

作者：马蕊英陈胜利袁桂梅桑磊王治卿蔡智中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249 中国石油化工股份有限公司九江分公司江西九江332004

用溶胶-凝胶法合成介孔氧化铝(meso-Al2O3)载体,浸渍Re2O7后制备了一系列Re2O7/meso-Al2O3催化剂,研究了Re2O7负载量对催化剂物化性质的影响,考察了Re2O7/meso-Al2O3催化剂在1-丁烯与2-丁烯歧化反应中的性能,并与Re2O7/γ-Al2O3催化剂... 详细信息

用溶胶-凝胶法合成介孔氧化铝(meso-Al2O3)载体,浸渍Re2O7后制备了一系列Re2O7/meso-Al2O3催化剂,研究了Re2O7负载量对催化剂物化性质的影响,考察了Re2O7/meso-Al2O3催化剂在1-丁烯与2-丁烯歧化反应中的性能,并与Re2O7/γ-Al2O3催化剂进行了对比。表征结果表明:随着Re2O7负载量的增加,Re2O7/meso-Al2O3催化剂的BET比表面积和孔体积逐渐减小,酸量逐渐增多;铼基催化剂几乎只存在L酸;与Re2O7/γ-Al2O3催化剂相比,Re2O7/meso-Al2O3催化剂的L酸量更多、酸性更强。Re2O7/meso-Al2O3催化剂在丁烯歧化制丙烯反应中表现出优异的催化性能,在反应温度60℃、质量空速1h-1、常压的反应条件下,丁烯初始转化率约为54%,优于传统的Re2O7/γ-Al2O3催化剂。当m(Re2O7)∶m(Al2O3)为0.2时,Re2O7/meso-Al2O3催化剂歧化性能最佳,丙烯选择性维持在55%左右,稳定时间约为120h。

关键词：介孔氧化铝氧化铼丁烯歧化丙烯

碱金属离子改性对纳米HZSM-5沸石丁烯裂解催化性能的影响

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燃料化学学报 2011年第6期39卷 449-454页

作者：徐瑞芳刘家旭梁翠翠贾文浩李福芬郭洪臣大连理工大学化工学院催化化学与工程系精细化工国家重点实验室辽宁大连116012

利用NH3-TPD表征和小型固定床反应评价研究了不同碱金属离子浸渍改性对纳米HZSM-5沸石的酸度及混合碳四液化气中丁烯催化裂解性能的影响。结果表明,尽管锂、钠、钾改性在达到最佳乙烯和丙烯选择性时对应的负载量不同,但其最佳乙烯和丙... 详细信息

利用NH3-TPD表征和小型固定床反应评价研究了不同碱金属离子浸渍改性对纳米HZSM-5沸石的酸度及混合碳四液化气中丁烯催化裂解性能的影响。结果表明,尽管锂、钠、钾改性在达到最佳乙烯和丙烯选择性时对应的负载量不同,但其最佳乙烯和丙烯选择性为50%～60%。碱金属离子改性催化剂在连续运转过程中其催化活性缓慢下降,但乙烯和丙烯选择性没有明显增加。丁烯异构体在催化剂上转化率由大到小的顺序为:丁烯1->反丁烯-2>顺丁烯2->异丁烯。

关键词：碱金属离子纳米HZSM-5沸石丁烯催化裂解丙烯碳四液化气