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荧光碳量子点的绿色合成及其分析应用研究

荧光碳量子点的绿色合成及其分析应用研究

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作者：曹雪淮北师范大学

学位级别：硕士

在过去的十几年里,人们致力于开发各种各样的合成方法以得到性能优异的荧光碳量子点(CDs)。总的来说,CDs可以使用自上而下和自下而上的策略进行合成。前一种技术(如激光烧蚀、电化学蚀刻和电弧放电)是指将大尺寸含碳材料切割或分解成小... 详细信息

在过去的十几年里,人们致力于开发各种各样的合成方法以得到性能优异的荧光碳量子点(CDs)。总的来说,CDs可以使用自上而下和自下而上的策略进行合成。前一种技术(如激光烧蚀、电化学蚀刻和电弧放电)是指将大尺寸含碳材料切割或分解成小的碳纳米颗粒。后一种方法包括水热或溶剂热处理、超声波或微波辅助合成、热燃烧等,其中更大和更复杂的产物是由作为前体的含碳小分子的热解或自组装形成的。如今,由于前体分子的精确控制、合成技术简单、成本低、以及使用无毒前驱体的实用性和便利性,人们对开发自下而上的方法制备荧光CDs越来越感兴趣。值得注意的是,在绿色化学概念的强烈推动下,使用易得、廉价且环保的自然资源,作为绿色碳前体,开发简单、低消耗和温和的合成方法来制备荧光CDs已成为一个活跃的研究领域。因此,在本论文中我们采用常见且绿色无污染的物质为碳源制备出三种功能不同的CDs,并对其进行性质分析与应用的研究。具体研究内容如下:(1)以易得的即食干酵母粉为前驱体,通过一步水热处理合成了荧光碳量子点(Y-CDs)。Y-CDs具备良好的光学和生物学特性。值得注意的是,多巴胺(DA)能够通过内滤效应和静态猝灭作用有效地使Y-CDs的荧光猝灭,因此Y-CDs可以被用作绿色、经济的荧光探针,直接监测DA的含量。此传感平台对DA的检测有不错的灵敏度和特异性,其检出限(LOD)为30 n M,线性范围为0.05-150μM。得益于这些突出的特点,所开发的无标记方法在人血清样品中多巴胺的快速检测得到了验证,回收率令人满意。此外,Y-CDs对MCF-7细胞显示出低毒性,并非常适用于活体细胞的荧光成像。更有趣的是,荧光Y-CDs可用作隐形墨水,用于信息存储和防伪。这些结果表明,多功能Y-CDs在临床诊断和其他生物相关领域的生物传感器开发方面具有巨大的潜力。(2)Hg(Ⅱ)与半胱氨酸(Cys)的异常水平会引起许多疾病的发生,因而对其的检测是十分重要的。我们在前一个工作的基础上通过改变酵母粉的质量与Na OH的浓度,制备出一种功能完全不同的荧光碳量子点(Y-CDs)。Y-CDs不单具有较高的荧光量子产率,还具备优良的光学性质。同时,基于荧光猝灭(off)与荧光恢复(On)现象我们成功构建出一种“On-off-On”型传感器,该传感器可以灵敏、高选择性地检测Hg(Ⅱ)和Cys。该方法对Hg(Ⅱ)和Cys的LOD分别为35 n M和78.5 n M,检测范围为0-100μM。此方法不仅方便、快速、对环境无污染,也已在实际水样中成功分析使用,回收率良好。此外,基于该Y-CDs对Hela细胞具备低的细胞毒性,也被成功用于细胞成像。(3)以中药材金银花为碳源,采用水热法获得一种对BR缓冲溶液p H值有特异性响应的荧光碳量子点(H-CDs)。该碳量子点具备不错的化学稳定性,其荧光强度在p H值为6-13范围内呈现良好的线性下降关系。此外,H-CDs还可以用于食品添加剂日落黄(SY)的快速检测,LOD低至11 n M,线性范围为0-40μM。同时,我们也将该方法用于果汁样品中SY的检测,回收率较好。基于此现象,H-CDs探针有望应用于饮料样品中食品添加剂SY的实际检测。

关键词：荧光碳量子点绿色合成多巴胺监测 “on-off-on”传感器日落黄检测细胞成像

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