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Donor-acceptor 2D covalent organic frameworks for efficient heterogeneous photocatalyticα-oxyamination

Science China Chemistry 2021年第5期64卷 827-833页

作者： Huan Liu Xiaoli Yan Weiben Chen Zhen Xie Shen Li Weihua Chen Ting Zhang Guolong Xing Long Chen Department of Chemistry Institute of Molecular PlusTianjin Key Laboratory of Molecular Optoelectronic ScienceTianjin UniversityTianjin 300072China College of Chemistry and Green Catalysis Center Zhengzhou UniversityZhengzhou 450001China

Covalent organic frameworks(COFs)have received widespread interest due to their high porosity,excellent crystallinity,tailorable structures,and broad application *** has been demonstrated that proper combination and arrangement of electron donor and acceptor units in 2D conjugated COF lattice could promote efficient charge separation and electron transfer,and thus is beneficial for *** this article,three donor-acceptor(D-A)2D COFs were prepared by Schiff base reaction of electron acceptor 4,4′,4′′,4′′′-(benzo[1,2-d:4,5-d′]bis(oxazole)-2,4,6,8-tetrayl)tetraaniline(BBO)with different electron donors:thieno[3,2-b]thiophene-2,5-dicarbaldehyde(TT),benzo[1,2-b:4,5-b’]dithiophene-2,6-dicarboxaldehyde(BDT)and terephthalaldehyde(Ph),*** D-A 2D COFs exhibited prominent photocatalytic activity towardsα-oxyamination of 1,3-dicarbonyl with 2,2,6,6-tetramethyl-1-piperdinyloxy(TEMPO)upon visible light *** these D-ABBO-COFs,DTT-ABBO-COF exhibited the highest photocatalytic rates,which can be ascribed to the more negative highest occupied molecular orbital(HOMO)and narrower *** excellent stability,high activity and superior recyclability render DTT-ABBO-COF as a potential and environmentally friendly heterogeneous catalyst forα-oxyamination.

关键词： covalent organic frameworks donor-acceptor benzodioxazole heterogeneous photocatalysis α-oxyamination

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