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Decoupling co₂ from Climate Change

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International Journal of Geosciences 2024年第3期15卷 246-269页

作者： Michael Nelson David B. Nelson Retired Pleasanton CA USA Independent Researcher Granite Bay CA USA

This study determines if there is a correlation between rising carbon dioxide levels and global warming. Historical data were reviewed from three different time periods spanning 500 million years. It showed that the curves and trends were too dissimilar to establish a connection. Observations from co2/temp ratios showed that the co2 and the temperature moved in opposite directions 42% of the time. Many ratios displayed zero or near zero values, reflecting a lack of response. As much as 87% of the ratios revealed negative or near zero values, which strongly negate a correlation. The infrared spectra showed the Greenhouse Gases had an exceptionally low absorption band between 11.67 μm to 9.1 μm, which is a zone called the infrared atmospheric window. Most of the Greenhouse Gases absorb little infrared inside that zone. And that zone is where the Earth’s surface emits almost all infrared radiation. Even with minimal absorbance, water vapor captures the most infrared radiation. It absorbs 84 times more than co2, 407 thousand times more than methane, 452 thousand times more than ozone and 2.3 million times more than nitrous oxide. The Intergovernmental Panel on Climate Change (IPCC) and the United States EPA excluded water vapor because it was not associated with man-made activities. They reported that water vapor and clouds were simply feedback mechanisms from co2. Clouds reflect radiation from the sun. The Northern Hemisphere is 2.7°F warmer than the Southern Hemisphere because of clouds. The world cloud cover has gone down 4.1% from 1982 to 2018. Calculations show that this could be responsible for 2.4°F of the 2.7°F. The research shows that most of the recent increase in temperature (89.9%) is because of fewer clouds.

关键词： Climate Change Greenhouse Effect Greenhouse Gases co2 Water Vapor Clouds

树状化核桃壳基催化剂的制备及其催化co2与胺的甲酰化反应

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高分子通报 2024年第10期 1459-1469页

作者：赖石林陆颖琪张辉高利柱熊兴泉华侨大学材料科学与工程学院中国科学院上海高等研究院

以林产工业废弃物核桃壳粉（WS）为原料，通过对其进行多步化学改性，分别制备出外围被不同代数咪唑盐（IM）树状分子(WS-Gn-FeCl3（n=1,2,3）)功能化的催化剂载体(Gn-IM（n=1,2,3）)，然后将该系列载体分别负载FeCl3，制备出核桃壳粉... 详细信息

以林产工业废弃物核桃壳粉（WS）为原料，通过对其进行多步化学改性，分别制备出外围被不同代数咪唑盐（IM）树状分子(WS-Gn-FeCl3（n=1,2,3）)功能化的催化剂载体(Gn-IM（n=1,2,3）)，然后将该系列载体分别负载FeCl3，制备出核桃壳粉基异相催化剂WS-Gn-FeCl3（n=1,2,3）。通过采用傅里叶红外（FTIR）、热重分析（TG）、元素分析（EA）等对WS-Gn-FeCl3（n=1,2,3）进行了表征分析。将所得催化剂应用于有机胺的甲酰化反应，结果表明树状分子代数对催化剂的催化活性有着重要影响，第三代催化剂WS-G3-FeCl3显示出最高催化活性。以WS-G3-FeCl3为催化剂催化有机胺与co2之间的甲酰化反应，在100℃以及co2氛围中（1.0 MPa）反应1 h，即可高效合成出甲酰胺类化合物，且WS-G3-FeCl3容易回收与重复使用，该催化剂在重复使用10次后活性没有明显的降低。

关键词：核桃壳粉树状分子 co2 甲酰胺异相催化

侵蚀黄土不同粒级抑制co2排放的有效沉积厚度

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水土保持研究 2024年第6期 119-129页

作者：王文倩宋媛张辉郭胜利栗现文胡亚鲜中国科学院教育部水土保持与生态环境研究中心中国科学院水利部水土保持研究所中国科学院大学西北农林科技大学水土保持研究所西北农林科技大学水利与建筑工程学院

[目的]探讨沉积泥沙粒级及厚度对剖面co2传输过程的影响，明确不同含水率条件下侵蚀黄土不同粒级抑制co2排放的有效沉积厚度，为完善沉积区有机碳矿化和排放过程提供理论依据。[方法]通过沉降速度分选为4个粒级（≥250μm, 250～125μm,... 详细信息

[目的]探讨沉积泥沙粒级及厚度对剖面co2传输过程的影响，明确不同含水率条件下侵蚀黄土不同粒级抑制co2排放的有效沉积厚度，为完善沉积区有机碳矿化和排放过程提供理论依据。[方法]通过沉降速度分选为4个粒级（≥250μm, 250～125μm, 125～63μm,≤63μm）,各粒级分别在静态水体中沉积形成0.4 cm, 0.7 cm, 1.4 cm和2 cm共4个薄层沉积厚度。各沉积土柱保持田间持水量，先进行恒湿自矿化（7 d）,后将13C葡萄糖标记黄土置于土柱底部作为独立co2释放源，进行13C标记co2示踪（7 d）,最后将各土柱自然干裂（7 d）,对比这3个阶段的co2释放效率和13C相对丰度变化特征。[结果]（1）各土柱的平均co2通量在恒湿自矿化阶段(无13C标记co2释放源)为0.21μg/（cm2·h）,略低于13C标记co2示踪阶段的0.35μg/（cm2·h）,且两者均显著低于自然干裂阶段0.9μg/（cm2·h）,说明湿润状态下黄土沉积层均对co2释放有不同程度的抑制作用，但随着土壤干裂，封存于土层中co2便会集中释放，削弱沉积碳汇效应。（2）粗颗粒（D≥250μm）在3个培养阶段的平均co2通量较细颗粒（Dco2通量和13C相对丰度差异比细颗粒更显著，且峰值提前1 d。（3）各沉降粒级在湿润状态时，粒径≥125μm的黄土容重较小而充气孔隙度和气体扩散系数相对较大，需至少2 cm沉积厚度才可有效抑制co2传输，而粒径为63≤D25μm和Dco2向表土扩散。[结论]黄土沉积区须有细密颗粒覆盖且保持较高的含水率才可有效抑制co2向地表传输，从而保证沉积掩埋碳汇效应，且不同黄土颗粒抑制co2排放的有效沉积厚度存在差异。

关键词：黄土沉积碳汇粒径 co2 气体传输 13C示踪

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2.7μm附近co2高温谱线参数测量研究

应用激光 2024年第7期 146-154页

作者：郭建宇饶伟宋俊玲王凯航天工程大学激光推进及其应用国家重点实验室

基于可调谐半导体激光吸收光谱技术，对3 632～3 650 cm-1波段内常见的碳氢燃料以及燃烧产物的吸光度进行仿真模拟，挑选中心频率位于3 633.08 cm-1和3 645.20 cm-1两条co2高温谱线对。采用由3个相对独立控温区组成的三段式高温管炉搭... 详细信息

基于可调谐半导体激光吸收光谱技术，对3 632～3 650 cm-1波段内常见的碳氢燃料以及燃烧产物的吸光度进行仿真模拟，挑选中心频率位于3 633.08 cm-1和3 645.20 cm-1两条co2高温谱线对。采用由3个相对独立控温区组成的三段式高温管炉搭建了高温光谱参数测量系统，构造一个稳定封闭的流场环境，标定测量了两条高温谱线的谱线强度、自展宽系数及其温度指数、空气展宽系数及其温度指数测量结果与CDSD-HITEMP光谱数据库对比。结果表明，两条谱线空气展宽系数的相对偏差明显大于其他参数，最大为16.32%,其他光谱参数的相对偏差约在13%以内。

关键词：激光吸收光谱技术 co2 高温流场谱线参数

co2/R32混合工质管内流动沸腾换热特性研究

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CO2/R32混合工质管内流动沸腾换热特性研究

作者：李瑞捷东北电力大学

学位级别：硕士

R32具有换热性能突出、价格低廉、产能充足等优点,而co2与R32混合组成的混合工质在传热沸腾的循环有两方面的优势;一方面,可以平衡纯co2作为制冷剂的系统中压力过大的缺点,使系统更加安全;另一方面R32的混合可以让换热器和换热流体之间... 详细信息

R32具有换热性能突出、价格低廉、产能充足等优点,而co2与R32混合组成的混合工质在传热沸腾的循环有两方面的优势;一方面,可以平衡纯co2作为制冷剂的系统中压力过大的缺点,使系统更加安全;另一方面R32的混合可以让换热器和换热流体之间实现更加有效的匹配,进一步提高系统效率。在研究混合工质换热特性的过程中,首先,搭建了混合工质两相流动换热实验台,得到了实验的相关数据;其次,在Ansys中建立了co2/R32混合工质流动沸腾换热的模拟模型,最后,分别分析了实验数据和模拟数据中的影响因素;在流动沸腾换热过程中,co2/R32混合工质主要研究的浓度配比分别为90/10、75/25、50/50、25/75,然而混合工质在流动的过程中主要研究影响换热系数的三种因素,分别是质量流量、热流密度、饱和温度;得到主要结论如下:在实验数据中,当质量流量的增加时,总体传热系数会呈上升的趋势,需要注意的是,传热系数随着干度增加也会减小,质量流量越高传热系数减小的速率则会越大;加大热流密度会增强传热过程;从而导致壁面温度显著增加,还会导致初始干度产生明显延后的现象,在流体较低的干度时,热流密度变化对传热系数的影响是比较强的,与此相反,在流体干度较大的区域,热流密度对传热系数的影响程度相对减小,显示出较为微弱的关联性;换热系数的变化还会随着饱和温度的减小而增大,整个趋势是换热系数下降的趋势,在较高的饱和温度下,混合工质越容易出现干涸区,从而促进壁面干涸,恶化对流传热。在数值模拟中,质量流速从100kg/（m2s）增加到400kg/（m2s）,总体传热系数会呈上升的趋势,在低质量干度条件下,质量流量的增加导致干湿点逐渐减小,进而提前干涸。这是因为增大的质量流量会带走大量液滴,同时促使核态沸腾加速变化为对流沸腾;热流密度从30k W/m2分别增加到50k W/m2和60k W/m2时,传热系数分别平均增大了5.15%和6.7%,可见热流密度的升高对该沸腾传热系数有促进的影响;当饱和温度从268K升高到288K时,会逐渐靠近co2/R32混合工质的临界温度,此时在临界点附近,混合工质的热物性发生变化,随着饱和温度的提高,co2/R32液气密度比和粘度比下降,导致壁面上的液膜不稳定,从而换热系数减小。co2/R32的混合工质在管道内的传热系数模拟值随干度变化的趋势与实验出的数据趋势几乎一样,实验值和模拟值与D-B模型关联式误差分别在10%和25%以内,而实验值与模拟值之间的误差在20%以内,这种偏差仍被视为可接受的范围,说明本文提出的co2/R32混合工质管内沸腾传热模型得到的数据是可以接受的,具有较高的准确性。

关键词： co2 R32 混合工质换热特性

电催化co2和硝酸盐还原耦合甘油氧化生成尿素和草酸（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第8期 270-281页

作者：周双龙石月代钰詹天荣赖建平王磊青岛科技大学化学与分子工程学院

随着全球环境问题日益突出,寻找可持续的能源和化工生产方式成为迫切需求.co2作为一种主要的温室气体,其再利用和减排成为全球关注的焦点.同时,硝酸盐是一种常见的水污染物,探索有效的处理方式对环境保护至关重要.利用电催化技术,一方... 详细信息

随着全球环境问题日益突出,寻找可持续的能源和化工生产方式成为迫切需求.co2作为一种主要的温室气体,其再利用和减排成为全球关注的焦点.同时,硝酸盐是一种常见的水污染物,探索有效的处理方式对环境保护至关重要.利用电催化技术,一方面可以将co2和硝酸根还原生成尿素,实现对co2和硝酸盐的资源化利用;另一方面,在另一反应中,甘油可以被氧化生成草酸.这两个过程都能直接生产重要的化工产品,具有重要的经济价值和环保意义.研究电催化co2和硝酸根还原生成尿素的技术,为可持续能源和化工生产开辟了新的途径.然而,在连续流动的电解槽中,如何高效地实现co2和硝酸根还原生成尿素,同时优化甘油氧化生成草酸的反应条件,是一个需要克服的挑战.本文报道了一种简单的水热法一步合成了三金属烯Pd70Cu12Bi18.高分辨透射电子显微镜和X射线粉末衍射测试结果证明了Pd,Cu和Bi原子均匀地分布在金属烯中.X射线光电子能谱和同步辐射分析结果表明,Pd原子周围电子密度增加,Bi原子周围电子密度降低.值得注意的是,具有特殊电子结构的Pd70Cu12Bi18在甘油氧化反应以及co2和硝酸根共还原反应中展示出较好的性能.将Pd70Cu12Bi18应用在配备了9 cm2有效面积的气体扩散电极的连续流动电解槽中,实现了同时催化阳极区的甘油氧化生成草酸以及阴极区的co2和硝酸盐共还原生成尿素.结果表明,该电解槽可以在低电池电压（0.9 V）下获得18.7 mA cm-2的电流密度,草酸和尿素在连续流动的电解槽中的法拉第效率分别为67.1%和70.9%.此外,稳定性测试结果表明该电解槽经过120小时反应后,电解槽的电流密度和产物的法拉第效率没有发生衰减.同位素标记实验结果表明,生成的尿素来源于co2和电解液中的硝酸根.原位红外测试和理论计算研究表明,*coOH和*NH2是C?N键形成的关键中间体.此外,对于阴极C?N键的形成,Pd位点可以为co2和NO3?的加氢过程提供质子,Cu位点促进了*coOH的产生,Bi位点可以稳定*coOH.此外,对于甘油氧化,在Pd金属烯中引入Cu和Bi分别促进了甘油中羟基的氧化和C?C键的断裂.综上所述,本文发展了一种双功能金属烯电催化剂,并实现了在连续流动的电解槽中同时生产尿素和草酸的目标,为推动绿色环保的电催化技术在化学工业中的应用提供新思路和参考.

关键词：尿素草酸 co2 C-N键金属烯

基于对苯二甲酸及其氨基/羟基衍生物的MOFs功能化及其催化co2环加成的性能研究

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基于对苯二甲酸及其氨基/羟基衍生物的MOFs功能化及其催化CO2环加...

作者：陈炎安徽师范大学

学位级别：硕士

将二氧化碳(co2)定向转化为高值化学品,有助于缓解因温室气体引起的环境问题和促进构建人工碳循环。由于近百分之百的原子利用率,通过与环氧化物的反应制备环状碳酸酯,这是co2化学转化的一种重要途径。但co2分子具有高热稳定性,因此选... 详细信息

将二氧化碳(co2)定向转化为高值化学品,有助于缓解因温室气体引起的环境问题和促进构建人工碳循环。由于近百分之百的原子利用率,通过与环氧化物的反应制备环状碳酸酯,这是co2化学转化的一种重要途径。但co2分子具有高热稳定性,因此选择合适的催化剂来促进这一反应就变得尤为重要。近年来,金属有机框架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs)作为一种多孔晶体材料,由于其具有大的比表面积、丰富的Lewis酸碱性位点、较好的化学稳定性以及可修饰性,在气体存储、吸附与分离、酶模拟和多相催化等领域广泛应用。本论文,通过设计合成具有不同功能化的MOFs催化剂来实现co2与环氧化物的高效转化为环碳酸酯。本论文的主要内容如下:(1)在MOF节点修饰含氢键供体(hydrogen bond donor,HBD)的离子液体(ionic liquids,ILs),制备了一种含有多个催化活性位点的非均相催化剂。经过对MIL-101(Cr)进行真空高温活化,除去Cr(Ⅲ)金属节点上的配位水分子,在Cr(Ⅲ)的不饱和位点上通过化学键连接双端基配体4,4'-联吡啶(bpy),得到MIL-101-bpy,随后与具有不同官能团的溴代烃反应,制备MIL-101-ILs(R),(R=H、OH、NH2和coOH),通过PXRD、SEM、BET、FT-IR和XPS等一系列表征,并探究了其催化co2环加成反应的性能。结果表明:在同样的催化条件下,MIL-101-bpy与溴乙酸反应制备的MIL-101-ILs(coOH),具有优异的催化活性。其在没有溶剂以及不含助催化剂,80℃、1.0MPa co2的条件下,MIL-101-ILs(coOH)催化环氧氯丙烷反应6h,环碳酸酯的产率高达96%。MIL-101-ILs(coOH)催化剂还具有不错的底物拓展性和循环稳定性。(2)通过配体掺杂的方法,原位合成MOF衍生物,在其吡啶基修饰离子液体,构筑非均相催化剂。将一定比例的2-羟基烟酸(2-hydroxynicotinic acid,HA)与2,5-二羟基对苯二甲酸混合并与镍盐反应,得到具有缺陷的Ni-MOF-74-HA,随后与不同长度碳链的溴代烃反应,制备Ni-MOF-HA0.3-RBr(R=乙基,丙基,丁基),通过PXRD、FT-IR、BET、SEM、XPS等一系列表征,探究了其催化co2环加成反应的性能。结果表明:在同样的催化条件下,其催化活性与溴代烷烃的碳链长度有关,具有四个碳链长度的Ni-MOF-HA0.3-BuBr(Bu=butyl)具有最优的催化活性。在110℃、0.1MPaco2,没有溶剂以及不含助催化剂的条件下,Ni-MOF-HA0.3-BuBr催化环氧氯丙烷反应12 h,环碳酸酯的产率高达95%。Ni-MOF-HA0.3-BuBr催化剂还具有不错的底物拓展性和循环稳定性。(3)通过掺杂金属离子,原位合成MOF衍生物,利用MOF孔道限域金属纳米粒子,构筑金属钠米粒子与MOF的复合物,得到具有多重位点的非均相催化剂。通过加入不同比例的Ce(Ⅲ)和Ti(Ⅳ)盐,与配体在水热条件下,得到Ce/MIL-125-NH2,进一步通过双溶剂法及NaBH4还原,将Ag纳米粒子限域在MOF孔道中,合成了 Ag@Ce/MIL-125-NH2,通过 PXRD、SEM、TEM、HRTEM、UV、BET和XPS等一系列表征,探究其在光照条件下催化co2与环氧化物环加成的性能。在同样的催化条件下,1 mol%掺杂的Ce以及负载Ag纳米粒子的MIL-125-NH2具有良好的催化活性。在60℃、0.1 MPa co2、300W氙灯、1.5 mol%TBAB和无溶剂条件下光照6h,催化环氧氯丙烷产率达到96%。Ag@Ce0.01/MIL-125-NH2催化剂具有优异的循环稳定性。

关键词： co2 环加成金属有机框架化合物非均相催化环碳酸酯

基于光纤Bragg光栅的光催化还原co2速率研究

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基于光纤Bragg光栅的光催化还原CO2速率研究

作者：宋少雄重庆理工大学

学位级别：硕士

化石燃料是一种不可再生的资源,其形成是一个长期过程,它们的消耗会使得大气中二氧化碳（co）的排放量急剧增加,这会导致温室效应加剧。如何减少环境中的co含量、实现co循环利用已经成为人类关注的热点话题。当前关于co脱除方法主要包... 详细信息

化石燃料是一种不可再生的资源,其形成是一个长期过程,它们的消耗会使得大气中二氧化碳（co）的排放量急剧增加,这会导致温室效应加剧。如何减少环境中的co含量、实现co循环利用已经成为人类关注的热点话题。当前关于co脱除方法主要包括吸收、储存和转化等;其中光催化co还原是光催化剂利用太阳能将co转化为具有高附加值的化学品和燃料的绿色新型技术,该技术已成为国际前沿研究热点。虽然当前关于光催化还原co的研究很多,但光催化co还原过程原位实时检测技术还十分落后,非常缺乏对光催化co还原过程co浓度原位实时检测方法。这使得我们无法清晰地认识光催化还原速率、过程机理和规律,无法有效控制和优化光催化还原co系统,最终导致光能利用效率和还原性能低下。因此,研究适用于光催化还原co体系内准确实时在线监测的光纤传感器对深入探讨光催化还原co机理、提高催化性能至关重要。本文针对光催化还原co体系内co浓度原位实时在线检测技术落后,导致无法准确获取光催化还原co速率的问题,提出光纤Bragg光栅原位获取光催化还原co速率的新方法。首先构建一种聚合物共混涂敷光纤Bragg光栅co传感器,建立传感器测量理论模型,研究光栅结构参数、co敏感膜成分及厚度对传感灵敏度、检测限、响应速度的影响,获得高性能co光纤Bragg光栅传感器。在此基础上,构建光催化还原co反应器装置,利用co光纤Bragg光栅传感器原位实时检测光催化体系co浓度变化信息,进而获得光催化还原co速率。其主要研究内容包括以下3个方面:（1）co浓度光纤Bragg光栅传感器构建:提出一种新的co传感器的制备方法,通过将高分子共混聚合物涂覆至光栅表面以实现对co检测。为免疫温度变化和高湿环境对光纤Bragg光栅co传感器检测co过程的影响,采用氧化硅疏水涂层和温度补偿光栅来对传感器进行温湿度补偿。实验结果显示,刮涂法制备的高分子聚合物膜致密均匀,当聚合物膜厚度为50μm时,涂覆15层氧化硅疏水薄膜,传感器同时获得较高的响应灵敏度和更快的响应时间。传感器在温度30-70℃、湿度20-80%RH范围内,能够稳定响应co浓度变化,具有10.80 pm/%的灵敏度和小于7.2%的相对误差。（2）光催化还原co反应体系构建:为提升光催化还原co催化性能,制备了Ge O、g-CN以及g-CN/Ge O光催化剂,采用SEM、XRD以及XPS对材料进行表征。表征结果说明,Ge O及g-CN两种材料可以很好的混合至一起,成功制备出了g-CN/Ge O光催化剂。随后设计了光催化反应器并将不同的光催化剂涂覆至其内壁上,使用电化学平台对催化剂进行光电流、光电化学特性以及电化学阻抗进行分析,分析结果说明g-CN/Ge O具有更好的光电化学特性。最后,为测试不同光催化剂的光催化还原性能,搭建了气相色谱仪检测系统对光催化还原co过程中不同光催化剂的还原产物进行离线检测并对其催化产物进行定性定量分析。实验结果说明三种光催化剂的光催化还原产物主要是H、co以及CH,其中Ge O并不具备光催化还原co的能力,相对于g-CN来说g-CN/Ge O在5 h内催化产物最多。（3）光纤Bragg光栅co浓度传感原位实时检测光催化还原co反应器内co浓度变化信息,用于解析光催化还原co速率:利用光纤Bragg光栅co浓度传感与温度光纤Bragg光栅传感器监测光催化还原co反应器中co浓度和温度变化信息。利用传感器研究光催化成分、光催化剂负载量及反应器内湿度对co还原速率的影响。实验研究发现,受光照射下反应器内温度呈现先上升后趋于稳定;反应器内co浓度随时间逐渐降低,并且使用g-CN/Ge O的光催化其催化速率最快;结果说明,当g-CN/Ge O负载量为0.1 g、湿度为80%及co浓度为100%,其催化性能最优,传感器测得反应器对co还原速率为0.37 m M/h。

关键词： co2 光纤Bragg光栅高分子聚合物光催化还原在线监测

基于非均相催化剂对co2合成环状碳酸酯的研究

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基于非均相催化剂对CO2合成环状碳酸酯的研究

作者：毕云帅青海师范大学

学位级别：硕士

二氧化碳作为导致气候恶化的温室气体引起了人们的广泛关注,若将co2视为一种廉价的绿色C1资源,将其捕获转化为环状碳酸酯不失为一种有效的减碳策略。在这一反应中研发高效、低廉且循环性能好的催化剂则成为其中的重要环节。本论文选择... 详细信息

二氧化碳作为导致气候恶化的温室气体引起了人们的广泛关注,若将co2视为一种廉价的绿色C1资源,将其捕获转化为环状碳酸酯不失为一种有效的减碳策略。在这一反应中研发高效、低廉且循环性能好的催化剂则成为其中的重要环节。本论文选择了两种绿色环保材料作为载体负载MOF以制备具有双功能位点的非均相催化剂,借此提升MOF材料的催化性能与稳定性能,主要研究内容如下:（1）综述了目前co2合成环状碳酸酯反应中所应用的催化反应体系的研究现状。对凹凸棒石及氧化铈从性能、应用等方面进行了详细介绍,并叙述了非均相催化剂的优点与设计思路。（2）以凹凸棒石（ATP）作为载体负载UIO-66制备双功能位点复合催化剂。ATP是一种廉价易得的镁铝硅酸盐天然材料,其自身包含的大量Al3+与Mg2+充当路易斯酸性位点,其次独特的弱碱性孔道结构,对co2此类酸性气体有吸附作用,且具有比表面积大与结构规整等优点让其成为催化剂载体的优良选择,将其与UIO-66结合,一方面提升了UIO-66的稳定性,复合后的催化剂可以参与六个催化循环,另一方面ATP借助自身的酸碱位点起到协同催化作用,大大提升了UIO-66材料的催化性能,在120℃,2 h,1 MPa,0.08 mmol助催化剂TBAB的条件下UIO-66/ATP的催化产率最高可达93%。（3）探索了稀土氧化物作为载体的催化性能。经筛选一系列稀土氧化物,发现Ce O2具有比表面积大、自带路易斯酸碱对、形貌易于控制等优点。Ce O2通过金属-氧的共价作用,可以将ZIF-7牢牢固定在其表面,所制备的复合催化剂在参与了八个催化循环后还保持着良好的活性,并在较短时间内可以将氧化苯乙烯完全转化（120℃,2 h,1 MPa,0.08 mmol助催化剂TBAB的条件下氧化苯乙烯的转化率达到100%）。ZIF-7/Ce O2在氧化苯乙烯与co2的反应中表现出了优异的催化性能与稳定的循环利用率。（4）通过比较不同温度、反应时间、压力、催化剂用量等条件下的催化表现,来筛选两种催化剂的最优反应条件,并进一步探索了催化剂的可循环利用性与普适性。通过查阅大量文献,我们对制备的复合催化剂的反应机理进行推测与讨论,并分析了复合催化剂协同催化的机理,详细说明了路易斯酸位点与路易斯碱位点是如何协同完成催化流程的。

关键词： co2 凹凸棒石二氧化铈环状碳酸酯非均相催化剂