检索结果-南通市图书馆

高放废液是乏燃料后处理过程中产生的废液,高放废液的处理处置一直是影响核工业可持续发展的难点之一。玻璃固化是目前世界上唯一工业化应用的高放废液处理方式,国内外广泛采用硼硅酸盐玻璃固化高放废液。高放废液长期放置,会在储罐底部形成泥浆层,即高放泥浆。我国现存高放泥浆主要含磷钼杂多酸盐、硫酸钡和硝酸钠,其中的钼和硫在硼硅酸盐玻璃中溶解度较低(Mo O≤2 wt%,SO≤1 wt%),超过其溶解度会在玻璃表面产生分相从而影响玻璃的化学稳定性。目前,我国尚无处理和处置高放泥浆的有效方法。本论文采用熔融法制备模拟高放泥浆硼硅酸盐玻璃固化体,系统研究高放泥浆中主要成分磷钼杂多酸盐(简称PM)掺量及熔制温度对玻璃固化体结构和抗浸出性能的影响,探讨PM在玻璃熔制过程中的熔蚀行为;研究模拟高放泥浆玻璃固化体成分、结构与物化性质之间的关系,采用粉末静态浸泡法(PCT)和单通道流通法评价模拟高放泥浆玻璃固化体在标准静态条件和“热-水-力-化学”(简称THMC)多场耦合条件下的抗浸出性能。主要结果如下:(1)研究了PM掺量及熔制温度对硼硅酸盐玻璃固化体结构的影响,结果表明,PM掺量为0～4 wt%时,固化体为均质的非晶态结构;PM掺量高于5 wt%时,固化体为含白色颗粒状Ca Mo O和Ba Mo O的玻璃陶瓷;PM掺量高于12 wt%时,固化体不再均匀,发生了较为严重的分层。随着PM掺量从0 wt%增加到12 wt%,固化体玻璃网络结构中[Si O]结构逐渐解聚,[Mo O]结构逐渐增加;且[BO]、Q和Q结构单元含量逐渐降低,玻璃网络结构的致密程度也逐渐降低。掺4 wt%PM固化体在700～1050℃时主要的晶相为Ca Mo O和Ba Mo O,熔制温度达到1100℃以上时晶体逐渐溶解,固化体致密度逐渐增加。固化体中的钼含量在800～1000℃无明显变化,1000～1150℃略有降低。(2)研究了PM掺量对硼硅酸盐玻璃固化体抗浸出性能的影响,结果表明,PCT浸出28 d后,PM掺量为4 wt%的玻璃固化体中Si、B和Na元素归一化浸出率比原始玻璃略低;随着PM掺量继续增加,固化体中Si、B和Na元素归一化浸出率逐渐增加;PM掺量为8 wt%时形成了均匀的玻璃陶瓷固化体,Mo元素归一化浸出率较低,除此之外,固化体的Mo元素归一化浸出率随着PM掺量增加逐渐增加。(3)研究了模拟高放泥浆掺量对硼硅酸盐玻璃固化体结构的影响,结果表明,模拟泥浆的包容量可达8 wt%,模拟泥浆掺量为0～8 wt%时,固化体为均质的非晶态结构;模拟泥浆掺量高于10 wt%时,固化体析出了Ca Mo O和Ba Mo O晶体;模拟泥浆掺量高于12 wt%时,固化体发生了较为明显的分层。红外、拉曼及核磁共振谱分析表明,随着模拟泥浆掺量从0 wt%增加到12 wt%,玻璃网络结构中[Si O]结构和[BO]结构逐渐解聚,[Mo O]结构逐渐增加;且[BO]和Q结构单元含量逐渐降低,模拟泥浆的掺入会降低固化体整体玻璃网络结构的致密程度。(4)研究了模拟高放泥浆玻璃固化体在标准静态条件下和THMC多场耦合条件下的抗浸出性能,结果表明,PCT浸出28 d后,模拟泥浆掺量为0～12 wt%的玻璃固化体中Si、B、Na和Mo元素归一化浸出率随着模拟泥浆掺量增加先降低后增加,模拟泥浆掺量为8 wt%的玻璃固化体中Si、B、Na和Mo元素归一化浸出率达到最小值,分别为5.23×10、5.35×10、1.56×10和1.94×10 g·m·d。THMC多场耦合动态浸出初期,玻璃固化体中Si、B和Mo元素浸出速率略有增加,随后基本保持稳定。28 d后不同模拟泥浆掺量的固化体中各元素的浸出速率均保持在10数量级。模拟泥浆掺量为8 wt%的玻璃固化体中Si、B和Mo元素浸出速率分别为4.07×10、2.42×10和1.28×10 g·m·d。

关键词：高放泥浆磷钼杂多酸盐硼硅酸盐玻璃固化抗浸出性能

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高放废液和泥浆中F^-,Cl^-,NO_2^-,Br^-,PO_4^(3-)的测定

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核化学与放射化学 2003年第4期25卷 235-239页

作者：丁戈龙覃波刘秦芳梁俊福兰州核燃料厂清华大学核能技术设计研究院

使用Y2×8阳离子交换树脂柱除去高放废液和泥浆样品中可能存在的阳离子,采用硼酸葡萄糖酸钠作淋洗液,改变了出峰顺序,降低了大量NO-3对测定的影响。本方法已成功应用于高放废液及泥浆中F-,Cl-,NO-2,Br-,PO3-4等阴离子的测定。4和SO2-

关键词：高放废液高放泥浆氯离子氟离子亚硝酸根离子溴离子磷酸根离子硫酸根离子阴离子含量测定离子色谱法

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磷钼杂多酸盐含量对硼硅酸盐玻璃固化体结构和抗浸出性能的影响

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硅酸盐通报 2023年第4期42卷 1448-1457页

作者：杨静泊罗欣陈远扬安红娜徐立国吴浪西南科技大学材料与化学学院绵阳621010 中核四川环保工程有限责任公司广元610006 西南科技大学环境友好能源材料国家重点实验室绵阳621010

我国现存高放泥浆主要成分为磷钼杂多酸盐(PM),磷和钼在硼硅酸盐玻璃中溶解度较低,超过一定溶解度后会在玻璃表面产生分相从而影响玻璃化的效率和安全。本文主要研究了PM含量对硼硅酸盐玻璃固化体物相组成、微观结构和抗浸出性能的影响... 详细信息

我国现存高放泥浆主要成分为磷钼杂多酸盐(PM),磷和钼在硼硅酸盐玻璃中溶解度较低,超过一定溶解度后会在玻璃表面产生分相从而影响玻璃化的效率和安全。本文主要研究了PM含量对硼硅酸盐玻璃固化体物相组成、微观结构和抗浸出性能的影响。结果表明,当PM掺量为0%~4%(质量分数,下同)时,样品为透明玻璃,而PM掺量高于5%时,样品为含钼酸钙和钼酸钡晶相的玻璃陶瓷。随着PM掺量从0%增加至6%,玻璃网络结构中的[SiO_(4)]结构逐渐解聚,[MoO_(4)]^(2-)结构逐渐增加,且[BO_(4)]、Q^(3)和Q^(4)结构单元含量逐渐降低,玻璃网络结构的致密程度也逐渐降低。随着PM掺量增加,Si、B和Na元素28 d归一化浸出率先降低后升高,Mo元素28 d归一化浸出率先升高后降低。

关键词：高放泥浆磷钼杂多酸盐硼硅酸盐玻璃玻璃化固体核磁抗浸出性能

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