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宽带腔增强吸收光谱法测量大气No2定标方法研究

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光谱学与光谱分析 2018年第3期38卷 670-675页

作者：凌六一韦颖黄友锐胡仁志谢品华安徽理工大学电气与信息工程学院安徽淮南232001 安徽三联学院电子电气工程学院安徽合肥230601 中国科学院安徽光学精密机械研究所中国科学院环境光学与技术重点实验室安徽合肥230031

非相干宽带腔增强吸收光谱法定量探测大气痕量气体浓度需要准确定标。以定量探测大气NO_2为目的,建立了基于蓝色发光二极管光源的非相干宽带腔增强吸收光谱测量系统,研究了(1)仅使用浓度已知的NO_2吸收光谱、(2)同时使用浓度已知的NO_2... 详细信息

非相干宽带腔增强吸收光谱法定量探测大气痕量气体浓度需要准确定标。以定量探测大气NO_2为目的,建立了基于蓝色发光二极管光源的非相干宽带腔增强吸收光谱测量系统,研究了(1)仅使用浓度已知的NO_2吸收光谱、(2)同时使用浓度已知的NO_2和纯氧气中氧气二聚体O_2—O_2吸收光谱、(3)利用纯氮气和纯氦气的瑞利散射消光差异等三种方法,分别获取非相干宽带腔增强吸收光谱在430~490nm波段的镜片反射率定标曲线。三种方法得到的镜片反射率最大值对应波长均约为460nm,但这些最大值存在一定差异,分别为0.999 25,0.999 33和0.999 37。利用NO_2样气吸收测量对比了三种定标方法,发现方法(1)与另外两种方法的测量结果不一致性分别约为14%和19%,而后两种方法所测结果的不一致性仅为4%。测量结果表明,NO_2标准气体浓度的不准确性以及壁损耗等因素恶化了方法(1)的定标精度,应尽量避免使用该定标方法。通过对实际大气中NO_2和O_2—O_2在440~485nm波段内的同时测量,进一步验证了非相干宽带腔增强吸收光谱法的高灵敏度以及所用标定方法的有效性。

关键词：非相干宽带腔增强吸收光谱大气No2 定标方法发光二极管

基于标准样品回归算法和腔增强光谱的NO_(2)检测方法

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物理学报 2021年第5期70卷 74-82页

作者：卞晓鸽周胜张磊何天博李劲松安徽大学物理与材料科学学院合肥230601

腔增强吸收光谱技术作为一种高灵敏的痕量气体测量技术,其吸收光谱的浓度反演是极其关键的环节.为消除因吸收截面和仪器响应函数的不确定性引入的测量误差,本文提出了一种基于标准样品吸收光谱的浓度回归算法,该方法在浓度反演过程上进... 详细信息

腔增强吸收光谱技术作为一种高灵敏的痕量气体测量技术,其吸收光谱的浓度反演是极其关键的环节.为消除因吸收截面和仪器响应函数的不确定性引入的测量误差,本文提出了一种基于标准样品吸收光谱的浓度回归算法,该方法在浓度反演过程上进行优化,采用标准气体样品吸收光谱直接拟合未知浓度气体吸收光谱.采用中心波长在440 nm处的蓝色发光二极管(LED)作为光源,建立了一套非相干光腔增强吸收光谱技术(IBBCEAS)系统,实测腔镜反射率为99.915%,利用NO_(2)气体的实测吸收光谱对该算法的有效性进行了验证.与常规吸收截面回归算法比较,结果表明本文提出的标准样品回归算法具有显著的优越性,测量精度提升约4倍.利用改进的算法结合标准样品配制的多个NO_(2)气体对实验系统性能进行了深入评估,测量结果与理论值具有很好的一致性.Allan方差分析显示在积分时间为360 s的情况下,NO_(2)检测限可达到5.3 ppb(1 ppb=10^(–9)).

关键词：非相干宽带腔增强吸收光谱 NO_(2) 可见光谱多元线性回归

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机器学习的IBBCEAS光谱反演波段优化

光谱学与光谱分析 2021年第6期41卷 1869-1873页

作者：凌六一黄友锐王成军胡仁志李昂谢品华安徽理工大学人工智能学院安徽淮南232001 安徽科技学院安徽凤阳233100 中国科学院安徽光学精密机械研究所中国科学院环境光学与技术重点实验室安徽合肥230031

非相干宽带腔增强吸收光谱技术(IBBCEAS)利用高精密谐振腔增强吸收光程,实现对痕量气体的高灵敏探测。目前,IBBCEAS技术主要采用发光二极管(LED)作为非相干光源。当谐振腔镜片反射率曲线与带宽有限的LED辐射谱不能很好匹配时,光谱反演... 详细信息

非相干宽带腔增强吸收光谱技术(IBBCEAS)利用高精密谐振腔增强吸收光程,实现对痕量气体的高灵敏探测。目前,IBBCEAS技术主要采用发光二极管(LED)作为非相干光源。当谐振腔镜片反射率曲线与带宽有限的LED辐射谱不能很好匹配时,光谱反演波段选择不当可能会对被测气体浓度拟合结果产生较大偏差。以定量探测大气NO_(2)浓度为例,分析了IBBCEAS光谱反演波段对NO_(2)拟合结果的影响,发现当反演波段宽度窄到一定程度后,NO_(2)浓度拟合相对误差会迅速增加。为此,提出了一种基于RBF神经网络结合遗传算法的机器学习IBBCEAS光谱反演波段优化方法,以使浓度拟合误差达到最小。在430~480 nm待选波段内,选择各种宽度和中心波长的子波段作为反演波段,分别进行NO_(2)浓度拟合,以此获得435个样本数据,并将样本数据按照4∶1比例分成学习样本和测试样本,分别用于RBF神经网络学习训练和测试,得到输入参数“反演波段的起始波长与截止波长”与输出参数“浓度拟合相对误差”之间的非线性映射关系。使用遗传算法搜索最优反演波段,将反演波段的起始波长和截止波长组合进行个体编码,随机产生若干个体形成种群。以RBF神经网络的输出(即浓度拟合相对误差)作为个体适应度,经过多代种群进化过程后,获得适应度最优个体,即获得最优反演波段。在种群规模为100个体,种群进化最大代数为100的情况下,当种群进化第61代时,最优个体出现,对应的最优适应度为3.584%,最优反演波段为445.78~479.44 nm。选择相同带宽的其他4个典型反演波段,与最优反演波段下的NO_(2)拟合结果进行了对比。结果显示,在最优反演波段下,无论是拟合误差、相对拟合误差还是拟合残差标准偏差,均低于其他4个反演波段,光谱拟合质量达到最优。结果表明,利用机器学习来确定IBBCEAS最优反演波段是可行的。

关键词：非相干宽带腔增强吸收光谱优化反演波段机器学习遗传算法

水汽吸收对基于宽带腔增强吸收光谱的NO_3自由基测量的影响

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光学学报 2019年第2期39卷 402-410页

作者：孔维平吴涛聂玮徐政赖荣何兴道陈卫东陈忠平南昌航空大学江西省光电检测技术工程实验室江西南昌330063 南京大学大气科学学院江苏南京210023 法国滨海大学大气化学物理实验室法国敦克尔克59140

非相干宽带腔增强吸收光谱(IBBCEAS)技术凭借其高选择性、高灵敏度、高时空分辨率等优势而逐渐成为NO_3自由基的主要测量方法之一。然而其使用的光谱仪分辨率有限,不足以分辨水汽的精细吸收结构,导致水汽的吸收非线性,进而影响NO_3自由... 详细信息

非相干宽带腔增强吸收光谱(IBBCEAS)技术凭借其高选择性、高灵敏度、高时空分辨率等优势而逐渐成为NO_3自由基的主要测量方法之一。然而其使用的光谱仪分辨率有限,不足以分辨水汽的精细吸收结构,导致水汽的吸收非线性,进而影响NO_3自由基浓度的准确反演。介绍了一种基于插值法获取水汽有效吸收截面的方法,并将其用于消除IBBCEAS装置中水汽吸收对NO_3自由基浓度反演的干扰。利用不同浓度的水汽吸收谱结合插值法获得了水汽的有效吸收截面,使用该有效吸收截面来反演不同浓度的水汽,反演结果与商用湿度计测量结果的线性相关系数为0.99789。在此基础上测量并拟合了不同水汽浓度下NO_3自由基和NO_2气体的吸收,在拟合残差上未发现水汽残余结构,水汽反演结果与商用湿度计测量值的线性相关系数为0.999。在30 s的积分时间内,NO_3自由基和NO_2的探测极限分别为5.8×10^(-12)和3.6×10^(-9)。将本装置应用于夜间大气中进行NO_3自由基和NO_2浓度的测量,测得NO_3自由基体积分数为18.4×10^(-12)～22.9×10^(-12),平均体积分数为20.2×10^(-12),NO_2体积分数为0.6×10^(-9)～16.0×10^(-9),平均体积分数为9.9×10^(-9)。实验结果表明:利用插值法获得的水汽的有效吸收截面能够有效消除水汽吸收对NO_3自由基浓度反演的干扰,提高NO_3自由基和NO_2气体浓度测量的准确度。

关键词：光谱学非相干宽带腔增强吸收光谱 NO3自由基水汽有效吸收截面

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NO_2分子高灵敏度痕量探测技术研究

应用光学 2014年第2期35卷 264-269页

作者：董美丽徐学哲赵卫雄顾学军胡长进盖艳波高晓明黄伟张为俊中国科学院安徽光学精密机械研究所安徽合肥230031

搭建了一台基于蓝光LED的非相干宽带腔增强吸收光谱系统,并将其应用于NO2分子的高灵敏度痕量探测研究。在3s采样时间下,系统探测灵敏度为3.2×10-9 cm-1(1σ),对应NO2的探测极限约为187pmol/mol。利用Allan方差对系统最佳采样时间及系... 详细信息

搭建了一台基于蓝光LED的非相干宽带腔增强吸收光谱系统,并将其应用于NO2分子的高灵敏度痕量探测研究。在3s采样时间下,系统探测灵敏度为3.2×10-9 cm-1(1σ),对应NO2的探测极限约为187pmol/mol。利用Allan方差对系统最佳采样时间及系统稳定性进行分析,当采样时间延长至30s时,系统的探测极限可提高至44pmol/mol。将该系统应用于实际大气中NO2的连续测量,其测量结果与商业化NOx分析仪(Thermo 42i)进行了比对测试。

关键词：激光光谱非相干宽带腔增强吸收光谱 NO2分子高灵敏度痕量探测