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非均相臭氧催化氧化深度处理炼油废水研究

非均相臭氧催化氧化深度处理炼油废水研究

作者：邓凤霞哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

伴随经济快速的发展，能源需要量剧增，给炼油企业带来机遇的同时排放炼油废水量也急剧增加，给当前水资源和环境治理带来了极大压力。炼油废水属于生物难降解废水，仅采用常规的生物处理工艺难以达到回用水标准。当前，我国炼油企业的... 详细信息

伴随经济快速的发展，能源需要量剧增，给炼油企业带来机遇的同时排放炼油废水量也急剧增加，给当前水资源和环境治理带来了极大压力。炼油废水属于生物难降解废水，仅采用常规的生物处理工艺难以达到回用水标准。当前，我国炼油企业的污水回用率不足35%。通过废水的回用，不仅可以响应国家节能减排的号召，且可带来巨大效益。本文以南方某炼油企业废水生化处理后的出水作为研究对象，采用非均相臭氧催化氧化工艺对其从小试和中试两个层次水平进行研究，并对工艺参数不断优化，通过中试的冲击负荷及连续运行实验验证了非均相臭氧催化氧化深度处理炼油废水工艺具有良好的抗冲击负荷和稳定性，能够满足企业要求的回用水标准。同时简单探讨了非均相臭氧催化氧化工艺的机制。小试水平研究采用浸渍法制备的铜锰氧化物催化剂，通过BET、XRD、SEM-EDS、FT-IR、AAS等手段对其进行表征，证明催化剂的有效成分为CuO和MnO2。针对COD和氨氮的去除效果，考察了非均相臭氧催化氧化体系的影响因素，结果表明，当pH=7、臭氧投加量为50mg/L、催化剂投加量为3g/L、常温下处理效果可以达到回用水要求。且在pH、臭氧投加量、催化剂用量和温度下，COD的降解均符合一级动力学。采用荧光分光光度法和GC-MS手段，对非均相臭氧催化氧化机制进行简单探讨，结果表明：单独臭氧氧化和非均相臭氧催化氧化深度处理炼油废水均遵循自由基机制。催化剂的表面羟基基团在促进臭氧分解产生自由基的过程中起着重要作用。非均相催化氧化工艺可以降解废水中大分子有机物质，尤其是含氮的杂环物质，能将高沸点大分子有机物降解为低沸点小分子有机物质，提高废水可生化性。中试优化后的参数为：停留时间15min、臭氧投加量为50mg/L、pH=6.8。采用上述参数深度处理炼油废水，出水的平均COD非均相臭氧催化氧化工艺是一种新型的炼油废水深度处理技术，具有处理效率高且成本低廉，具有较大的推广前景。

关键词：炼油废水非均相臭氧催化氧化铜锰催化剂深度处理

非均相臭氧催化氧化在难降解有机废水生化尾水深度处理中的研究及应用

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净水技术 2023年第1期42卷 40-50页

作者：项焱姜红魏宏斌刘霞邹平同济大学环境科学与工程学院上海200092 山东省建设建工集团消防工程有限公司山东济南250109

难降解有机废水生化尾水或其采用反渗透(RO)脱盐中水回用过程中产生的浓水的再处理已成为废水处理的一大难题。非均相臭氧催化氧化具有工艺简单、催化效率高、催化剂可重复使用、操作管理方便、经济高效的优点。文中系统总结了近20年来... 详细信息

难降解有机废水生化尾水或其采用反渗透(RO)脱盐中水回用过程中产生的浓水的再处理已成为废水处理的一大难题。非均相臭氧催化氧化具有工艺简单、催化效率高、催化剂可重复使用、操作管理方便、经济高效的优点。文中系统总结了近20年来非均相臭氧催化氧化技术处理难降解有机废水生化尾水的小试、连续流及中试研究成果,包括在难降解有机废水生化尾水处理中的工程应用效果,总结了高效非均相臭氧催化剂及最佳反应条件等影响因素,以期为后续研究及工程应用提供帮助。

关键词：非均相臭氧催化氧化难降解有机废水生化尾水反渗透浓水深度处理臭氧催化剂

硅藻土负载α-MnO_(2)纳米复合材料催化臭氧氧化溴氨酸钠的性能及机理

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环境工程学报 2024年第7期18卷 1860-1871页

作者：丁兆罡龚程刘升吕新新陈星合肥工业大学资源与环境工程学院合肥230009 合肥工业大学工业与装备技术研究院合肥230009

采用水热法成功合成了4种晶相结构的MnO_(2)及将其负载在硅藻土上的纳米复合材料,并对其催化臭氧氧化降解溴氨酸钠(BAA)性能进行了详细研究。采用XRD、SEM、CV、EIS等手段对材料进行表征,α-MnO_(2)/DE更低的极化电阻以及更快地电子转... 详细信息

采用水热法成功合成了4种晶相结构的MnO_(2)及将其负载在硅藻土上的纳米复合材料,并对其催化臭氧氧化降解溴氨酸钠(BAA)性能进行了详细研究。采用XRD、SEM、CV、EIS等手段对材料进行表征,α-MnO_(2)/DE更低的极化电阻以及更快地电子转移效率是其性能优异的原因。单因素实验结果表明,α-MnO_(2)/DE催化臭氧氧化反应体系能在30 min内将50 mg·L^(-1)BAA完全降解。通过对反应前后XPS表征、自由基淬灭实验、ESR分析研究该反应体系的催化机理。结果表明,Mn(Ⅲ)作为反应活性位点使O_(3)吸附并活化产生ROS,同时该体系的主要活性氧物种为·OH。此外,离子干扰实验和循环实验证明该新型催化剂具有优异的稳定性和广阔的应用前景。

关键词：非均相臭氧催化氧化 MnO_(2) 硅藻土溴氨酸钠机理

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六氟磷酸锂高浓度有机废水的预处理工艺研究

工业用水与废水 2024年第1期55卷 27-30页

作者：李倩曹意茹张颖王程程赵曙光宋乐山深圳永清水务有限责任公司广东深圳518000

采用多级萃取-曝气蒸馏-非均相臭氧催化氧化联合工艺处理六氟磷酸锂高浓度有机废水,考察了该组合工艺处理该废水的可行性,探讨了多级萃取、曝气蒸馏等试验参数对处理效果的影响。结果表明,在萃取相与萃余相体积比为1∶10、3级萃取、每... 详细信息

采用多级萃取-曝气蒸馏-非均相臭氧催化氧化联合工艺处理六氟磷酸锂高浓度有机废水,考察了该组合工艺处理该废水的可行性,探讨了多级萃取、曝气蒸馏等试验参数对处理效果的影响。结果表明,在萃取相与萃余相体积比为1∶10、3级萃取、每级萃取1.5 h的条件下,六氟磷酸锂废水COD的质量浓度从93440 mg/L降至2372 mg/L以下;再经过曝气蒸馏1 h后,馏出液与总溶液体积比为7.8%时,蒸馏后出水COD的质量浓度降至495 mg/L;曝气蒸馏出水再经过非均相臭氧催化氧化后,废水COD的质量浓度降至100 mg/L。该组合工艺对COD的去除率达到99.9%,预处理后的废水可满足后续处理单元的要求。

关键词：六氟磷酸锂高浓度有机废水多级萃取曝气蒸馏非均相臭氧催化氧化

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非均相催化臭氧化催化剂载体研究进展

精细石油化工 2021年第3期38卷 69-74页

作者：陈磊杨长河南昌大学建筑工程学院江西南昌330031

综述了近年来负载型催化臭氧化催化剂载体的发展情况,并对硅基类、碳基类、金属氧化物类常用载体的优劣特性进行了分析,指出了新型催化臭氧化催化剂载体的未来发展方向。各类常见金属氧化物、硅胶和活性炭载体在进行一定的改性和提纯处... 详细信息

综述了近年来负载型催化臭氧化催化剂载体的发展情况,并对硅基类、碳基类、金属氧化物类常用载体的优劣特性进行了分析,指出了新型催化臭氧化催化剂载体的未来发展方向。各类常见金属氧化物、硅胶和活性炭载体在进行一定的改性和提纯处理后,可以改善其本身的一些缺陷,负载活性物质以后均有较好的臭氧催化活性。介孔材料作为载体具有高比表面积和独特的三维孔道结构等特点,有广泛的应用前景。黏土类材料储量丰富、比表面积大、吸附能力强、价格低、无污染,是一种理想的载体原料。

关键词：非均相臭氧催化氧化催化剂载体污水处理

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2级臭氧催化氧化处理印染废水中试研究

水处理技术 2017年第4期43卷 73-75页

作者：刘玉忠郭朋华北水利水电大学河南郑州450045

采用2级非均相臭氧催化氧化工艺,对大型纺织染整综合废水处理厂中高效澄清池出水中的难降解有机污染物进行深度处理中试。结果表明,在有效接触时间为1.4 h,O_3的质量浓度为100 mg/L,以臭氧和空气的混合气体作为曝气气源,COD去除率可高达... 详细信息

采用2级非均相臭氧催化氧化工艺,对大型纺织染整综合废水处理厂中高效澄清池出水中的难降解有机污染物进行深度处理中试。结果表明,在有效接触时间为1.4 h,O_3的质量浓度为100 mg/L,以臭氧和空气的混合气体作为曝气气源,COD去除率可高达80.38%,而且出水COD均稳定在50 mg/L左右。该中试装置连续运行性能良好且效果稳定。

关键词：印染废水非均相臭氧催化氧化深度处理中试

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丁辛醇缩合废水的处理工艺

化工进展 2021年第2期40卷 1097-1105页

作者：项军张平李治水聂增来唐娜天津科技大学化工与材料学院天津300457 天津渤化永利化工股份有限公司天津300460

丁辛醇在缩合生产过程中会产生大量气味重、化学需氧量(COD)高、碱性强、盐度高且可生化性差的工业废水,其中COD浓度高达80g/L。本文提出了一种处理丁辛醇缩合废水的新工艺,即"酸化-隔油"预处理-非均相臭氧催化氧化处理-碟管式反渗透(DT... 详细信息

丁辛醇在缩合生产过程中会产生大量气味重、化学需氧量(COD)高、碱性强、盐度高且可生化性差的工业废水,其中COD浓度高达80g/L。本文提出了一种处理丁辛醇缩合废水的新工艺,即"酸化-隔油"预处理-非均相臭氧催化氧化处理-碟管式反渗透(DTRO)膜组处理深度处理。本文在非均相臭氧催化氧化处理过程中重点研究了催化剂种类、pH和反应时间对处理效果的影响规律;在DTRO处理过程中探究了操作压力对产水水质的COD和TDS的影响。实验结果表明:丁辛醇缩合废水在pH≤3的条件下进行"酸化-隔油"预处理,之后将"酸化-隔油"后的废水pH调节至7,再进行非均相臭氧催化氧化120min,其中每100g废水中需添加4号商业催化剂20g,最后DTRO膜组在7MPa的操作压力下对氧化后的废水进行深度处理。经检验,膜组出水的COD去除率达到99.6%以上。

关键词：丁辛醇缩合废水酸化非均相臭氧催化氧化碟管式反渗适膜组 COD去除率

Co3O4基复合催化剂催化臭氧氧化对氯苯甲酸的研究

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Co3O4基复合催化剂催化臭氧氧化对氯苯甲酸的研究

作者：高作宇燕山大学

学位级别：硕士

臭氧催化氧化技术对有机污染物的降解能力较强并且易于操作管理,这些显著优势使其在污水处理领域被广泛采用。其中均相臭氧催化氧化技术存在对臭氧利用率低、矿化率低等明显缺陷。而非均相臭氧催化氧化技术则采用以多孔材料制备载体,负... 详细信息

臭氧催化氧化技术对有机污染物的降解能力较强并且易于操作管理,这些显著优势使其在污水处理领域被广泛采用。其中均相臭氧催化氧化技术存在对臭氧利用率低、矿化率低等明显缺陷。而非均相臭氧催化氧化技术则采用以多孔材料制备载体,负载金属氧化物作为活性组分制得易于回收再利用的固体催化剂,能够弥补均相臭氧催化氧化技术存在的部分缺陷。催化剂的性能对催化臭氧氧化反应效能起着决定性作用,因此本文将围绕固体催化剂的制备及催化性能展开探究。本文首先对用硅藻土-膨润土复合材料制备催化剂载体的工艺参数开展研究,通过对比对氯苯甲酸(p-CBA)去除率,确定了制备载体的最佳条件:硅藻土、膨润土、粘结剂(硅酸钠)的最佳质量配比为2:1:2;最佳硬化温度为300℃、硬化时间为2.5 h;之后,选用浸渍法将硝酸钴负载到载体上,确定了制备CoO基复合催化剂的最佳实验条件:最佳浸渍浓度为0.5 mol/L;最佳焙烧温度为400℃、焙烧时间为4 h。采用BET、XPS、SEM、EDS、FTIR、XRD等技术对制得的CoO基复合催化剂进行表征,所得结果均可证明CoO已成功负载到载体上。通过对比p-CBA去除率及TOC去除率,确定了CoO基复合催化剂/O体系的最佳实验条件:溶液初始pH值为9.5;溶液中臭氧投加量为1.5 mg/L;催化剂投加量为15 g/L;p-CBA溶液初始浓度为10mg/L。此条件下CoO基复合催化剂/O体系的p-CBA去除率在30 min内达到100%,TOC去除率达到55.1%;载体/O体系的p-CBA去除率与TOC去除率分别为76.4%与37.1%,CoO基复合催化剂/O体系的降解效能明显高于载体/O体系,由此可知催化剂表面负载的CoO大大提升了复合催化剂的催化活性。随后对催化臭氧氧化p-CBA的实验进行了动力学特征分析,在对实验数据进行动力学拟合后,证实其符合一级反应动力学,并得出催化剂投加量、溶液初始p H值以及臭氧浓度与降解反应速率呈正相关,溶液初始浓度与降解反应速率呈负相关。加入叔丁醇作为自由基抑制剂,验证本实验以羟基自由基作为反应的主要活性物质。采用HPLC-MS技术分析p-CBA降解过程中产生的中间产物,推断出p-CBA的降解路径中发生了苯环开环、脂肪族链式化合物氧化等反应。

关键词：非均相臭氧催化氧化硅藻土膨润土 Co3O4基复合催化剂对氯苯甲酸

复合金属硅酸盐的制备及其臭氧催化氧化含环丙沙星废水的研究

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复合金属硅酸盐的制备及其臭氧催化氧化含环丙沙星废水的研究

作者：郭榕中原工学院

学位级别：硕士

随着科技的发展与进步,抗生素在医疗,畜牧业以及农业等方面的使用随处可见。环丙沙星(Ciprofloxacin,CIP)是应用较广泛的抗生素之一,具有较高的抗菌性,在常规的水处理过程中能够对活性污泥的活性产生抑制作用。因此,急需寻找一种能够有... 详细信息

随着科技的发展与进步,抗生素在医疗,畜牧业以及农业等方面的使用随处可见。环丙沙星(Ciprofloxacin,CIP)是应用较广泛的抗生素之一,具有较高的抗菌性,在常规的水处理过程中能够对活性污泥的活性产生抑制作用。因此,急需寻找一种能够有效去除水中CIP的水处理技术。本研究以实验室制备的Zn-Cu-Ni、Zn-Mn-Ni、Fe-Cu-Ni和Fe-Mn-Ni四种复合金属硅酸盐作为臭氧催化氧化反应的催化剂,分别对它们的物理结构和表面性质进行了表征。通过在静态试验中,在相同实验条件下四种催化剂催化臭氧氧化CIP活性的对比,筛选出催化活性最高的催化剂,研究了臭氧投加量、催化剂投加量、CIP初始浓度、水中常见阴阳离子等影响因素对其臭氧催化氧化水体中CIP的影响,并对其催化臭氧氧化过程的反应机理进行探究。根据催化剂的表征结果可知,这四种催化剂的外观形态基本一致,结晶度较差,均为无定形结构,四种催化剂均具有较为广泛的孔径分布,吸附-脱附等温线均能观察到H3型回滞环,有晶格氧和吸附氧存在于催化剂表面。在静态实验中,采用一次性投加臭氧的方式,在反应温度为20℃的条件下,四种催化剂对CIP均具有较好的催化去除效果,其中Zn-Cu-Ni催化剂的催化活性最高。当臭氧投加量为1.5mg/L,CIP初始浓度为3.0mg/L,Zn-Cu-Ni投加量为500 mg/L,初始p H=8时,CIP的去除率可达84%左右,TOC的去除率可达40%。催化剂在重复使用多次后,臭氧催化氧化对水体中CIP的去除率虽略有所下降,但仍然能保持在80%左右,具有良好的稳定性。水中常见的阴阳离子(Na、K、Mg、Ca、Cl、SO和NO)会在一定程度上对臭氧催化氧化去除水中的CIP产生不利影响。其中K和CI对臭氧催化氧化去除水体中CIP的影响较大。当K投加量为0.5 m M/L时,CIP的去除率下降了19.21%,TOC的去除率下降了9.58%;当Cl投机量为0.5 m M/L时,CIP的去除率下降了32.19%,TOC的去除率下降了11.80%。在臭氧催化氧化过程中加入碳酸盐/重碳酸盐、叔丁醇等自由基抑制剂,CIP的降解效率会有明显的下降,当HCO浓度为1.0m M/L时,CIP去除率下降了19.15%,CO浓度为1.0 m M/L时,CIP去除率下降了15.36%,叔丁醇浓度为0.6 m M/L时,CIP去除率下降了30.5%,存在明显的抑制作用,由此可见,Zn-Cu-Ni复合金属硅酸盐臭氧催化氧化过程中有羟基自由基(·OH)的产生,并且在降解CIP过程中起主导作用。

关键词：复合金属硅酸盐高级氧化技术非均相臭氧催化氧化环丙沙星羟基自由基