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铁改性蜂巢石对水中氮磷的吸附性能及机理

铁改性蜂巢石对水中氮磷的吸附性能及机理

作者：张晨曦安徽建筑大学

学位级别：硕士

人类活动产生的氮磷废水已造成严重的环境污染。农业源、工业源和生活源是水中过量氮磷的主要来源,氮磷过量的输入会导致水体呈现富营养化状态。目前,氮磷污染已经引起全球范围内的广泛关注。吸附法因其工艺简单、价格低廉以及灵活性强... 详细信息

人类活动产生的氮磷废水已造成严重的环境污染。农业源、工业源和生活源是水中过量氮磷的主要来源,氮磷过量的输入会导致水体呈现富营养化状态。目前,氮磷污染已经引起全球范围内的广泛关注。吸附法因其工艺简单、价格低廉以及灵活性强而被认为是最常用的方法。蜂巢石是近年来应用较为广泛的多孔吸附剂,在水处理领域备受关注,然而天然蜂巢石对水中氮磷的吸附性能普遍较差。因此,该研究以天然蜂巢石为原材料,以氯化铁为改性剂,制备出用于去除水中氮磷的铁改性蜂巢石吸附剂,优化确定最佳制备条件,并表征分析蜂巢石改性前后的结构特征和理化性质。探究氮磷比、投加量、pH、温度和共存离子等环境因素对铁改性蜂巢石吸附氮磷性能的影响,设计响应曲面实验优化吸附条件并进行模型分析。为探究铁改性蜂巢石对氮磷的吸附特征,采用吸附动力学、吸附等温线和吸附热力学模型,并结合吸附氮磷前后的XPS和FTIR表征变化,以阐明铁改性蜂巢石吸附氮磷的机理。此外,对铁改性蜂巢石进行实际废水吸附实验和循环再生实验,以考察铁改性蜂巢石的实际应用效果与再生回用性能。主要结论如下:（1）铁改性蜂巢石的制备主要受氯化钠浓度、氯化铁浓度、制备液pH以及陈化时间的影响。铁改性蜂巢石的最佳制备条件:氯化钠浓度为1 mol/L、氯化铁浓度为1 mol/L、制备液pH为10、陈化时间为48 h。（2）蜂巢石经氯化铁改性后表面发生塌陷现象且表面粗糙度显著增加,出现大量的椭球形颗粒,Si、Al元素的含量降低,O、Fe、Na和Cl元素升高,这说明蜂巢石经氯化铁成功改性后负载了铁的氧化物及氢氧化物,可能主要以Fe OOH和Fe2O3的形式存在,且改性前后其主要结构及官能团种类并未发生变化。（3）氮磷比影响铁改性蜂巢石对氮磷的去除,氮磷比为1:2时铁改性蜂巢石对氮磷的吸附性能最佳。当吸附剂投加量为7.5 g/L、pH值为7时,铁改性蜂巢石对氮磷的吸附效果较好。Ca2+和Mg2+的存在对铁改性蜂巢石吸附氨氮影响不大,但K+和Na+对于氨氮的去除有显著抑制作用,共存阴离子对磷酸盐吸附过程的抑制影响程度由强到弱依次为HCO3->SO42->NO3->Cl-。（4）基于单因素实验结果,选取投加量、pH、温度三个因素作为响应面优化实验的影响因子,利用响应曲面法中的Box-Behnken原理设计实验,确定最优因素组合并预测最优响应值。结果表明:环境影响因子对氮磷吸附影响的强弱顺序为投加量>pH>温度。当铁改性蜂巢石投加量为10 g/L、pH值为7、温度为35℃时,铁改性蜂巢石对氨氮和磷酸盐的吸附效果最佳,理论上铁改性蜂巢石对氨氮的去除率为51.32%,理论上铁改性蜂巢石对磷酸盐的去除率为74.53%。与此同时,模型预测值与实际值基本一致,说明该模型能较好预测铁改性蜂巢石对氮磷的吸附过程。（5）铁改性蜂巢石吸附氨氮和磷酸盐的过程更符合准二级动力学模型,表明吸附过程主要受化学吸附控制。Langmuir吸附等温线模型能较好地描述铁改性蜂巢石吸附氨氮和磷酸盐的过程,表明单分子层吸附在吸附过程中占主导地位。吸附热力学模型表明铁改性蜂巢石对氨氮和磷酸盐的吸附均为自发的吸热熵增反应。结合氮磷前后的XPS和FTIR表征分析表明,铁改性蜂巢石对氨氮和磷酸盐的吸附机理主要涉及孔隙填充、静电吸引、离子交换以及配位体交换。（6）铁改性蜂巢石在实际废水处理应用方面具有潜在的应用价值和技术可行性。经过五次吸附-解吸循环再生后,铁改性蜂巢石对氨氮和磷酸盐的吸附容量分别保持为初次吸附容量的68.1%和76.6%,表现出优异的再生性能。图[28]表[19]参[115]

关键词：蜂巢石铁改性氨氮磷酸盐吸附

负载铁改性活性炭对城市污水厂二级出水中溶解性有机物的吸附性能

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环境工程 2024年第3期42卷 67-72页

作者：徐佳瑞刘浩栾维豪王超刘长青杨延栋青岛理工大学环境与市政工程学院山东青岛266033 青岛水务集团环境能源有限公司山东青岛266002

采用浸渍法对普通煤质活性炭(AC)进行负载铁改性,探究了负载铁改性活性炭(Fe-AC)对城市污水厂二级出水中溶解性有机物(DOM)的吸附性能。EDS、XRD和FTIR等分析表明,铁成功以Fe_(2)O_(3)形式负载在活性炭上。经改性,活性炭比表面积增大29... 详细信息

采用浸渍法对普通煤质活性炭(AC)进行负载铁改性,探究了负载铁改性活性炭(Fe-AC)对城市污水厂二级出水中溶解性有机物(DOM)的吸附性能。EDS、XRD和FTIR等分析表明,铁成功以Fe_(2)O_(3)形式负载在活性炭上。经改性,活性炭比表面积增大29.3%。Fe-AC对二级出水中的DOM有良好的吸附性能,DOC去除率为50.0%~63.5%,UV254去除率为71.3%~88.2%,均明显高于AC。Fe-AC对DOM的吸附可用修正的Freundlich等温线很好地描述。此外,Fe-AC对NO_(3)^(-)和PO_(4)^(3-)也具有良好的吸附效果,去除率分别为55.4%和76.5%。三维荧光光谱和紫外-可见吸收光谱表明,二级出水中的DOM主要为微生物代谢产生的腐植酸类物质,该有机组分可被Fe-AC很好地吸附去除。综上,Fe-AC吸附是一种有效的污水深度处理技术。

关键词：活性炭铁改性溶解性有机物吸附二级出水

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铁改性稻壳生物炭对铵态氮的吸附效果研究

植物营养与肥料学报 2021年第4期27卷 595-609页

作者：魏存吕豪豪汪玉瑛刘玉学何莉莉杨学云杨生茂西北农林科技大学资源环境学院陕西杨凌712100 浙江省农业科学院环境资源与土壤肥料研究所杭州310021 浙江省生物炭工程技术研究中心杭州310021

【目的】研究稻壳生物炭和3种铁改性稻壳生物炭对铵态氮的吸附特性,为其作为添加剂进行炭基肥料的开发提供参考。【方法】以稻壳为原料,在500℃无氧条件下热解制备稻壳生物炭(RBC),并采用3种工艺制备铁改性稻壳生物炭(FDRBC、FWRBC和FW... 详细信息

【目的】研究稻壳生物炭和3种铁改性稻壳生物炭对铵态氮的吸附特性,为其作为添加剂进行炭基肥料的开发提供参考。【方法】以稻壳为原料,在500℃无氧条件下热解制备稻壳生物炭(RBC),并采用3种工艺制备铁改性稻壳生物炭(FDRBC、FWRBC和FWBC)。利用比表面积测定仪(BET)和扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅立叶红外光谱(FT-IR)等技术对稻壳炭和3种铁改性稻壳炭进行物理性质表征。以稻壳生物炭和3种铁改性稻壳生物炭为材料进行铵态氮吸附试验,采用Langmuir和Freundlich方程对稻壳炭和3种铁改性稻壳炭的等温吸附数据进行拟合;并分别用准一级动力学模型和准二级动力学模型对吸附数据进行拟合。【结果】1)经过铁改性,稻壳炭比表面积降低了2.4%~63.7%,孔径平均提高了2.8%~319.2%,p H均降低到5左右;2)FWBC和FWRBC在pH为6时,对NH_(4)^(+)-N的吸附量最大,FDRBC和RBC在pH为7时,对NH_(4)^(+)-N的吸附量最大;3)Langmuir吸附等温方程能够很好地拟合稻壳炭和3种铁改性稻壳炭对铵态氮的吸附数据,RBC、FDRBC、FWRBC和FWBC对铵态氮的最大吸附量分别为2.22、8.82、4.67和3.67 mg/g;4)稻壳炭和3种铁改性稻壳炭对铵态氮的吸附行为符合准二级动力学方程。【结论】供试稻壳炭和3种铁改性稻壳炭对铵态氮的吸附主要为单分子层吸附,以化学吸附方式为主。铁改性处理提高了稻壳炭的孔径,降低了pH。对铵态氮的吸附能力以FDRBC最优,用其制备新型肥料可提高肥料的保肥供肥能力。

关键词：稻壳炭铁改性铵态氮吸附

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介孔碳及其铁改性材料吸附水中对硝基苯酚

石油学报（石油加工） 2019年第1期35卷 136-145页

作者：李佳蔓戴业欣李雨薇刘芳赵朝成王永强中国石油大学(华东)化学工程学院山东青岛266555

采用水热合成法以F127为模板剂制备介孔碳材料(MC),一步合成法引入Fe(NO_3)_3·9H_2O得到铁改性介孔碳材料(Fe/MC-x,x为合成原料中铁源与间苯二酚的摩尔比,x=0.5、1.0、1.5),对改性前后的材料进行TEM、N_2吸-脱附、XRD及FI-TR表征,通过... 详细信息

采用水热合成法以F127为模板剂制备介孔碳材料(MC),一步合成法引入Fe(NO_3)_3·9H_2O得到铁改性介孔碳材料(Fe/MC-x,x为合成原料中铁源与间苯二酚的摩尔比,x=0.5、1.0、1.5),对改性前后的材料进行TEM、N_2吸-脱附、XRD及FI-TR表征,通过考察吸附剂量、吸附等温线、吸附动力学对其吸附水中对硝基苯酚(p-NP)进行了研究。结果表明,所得MC和Fe/MC-x的孔径分布集中于3～4nm,比表面积分别为643.6、635.6、636.0和587.2 m^2/g。实验条件下,Fe/MC-x的吸附性能优于MC,其中Fe/MC-1.0有最大吸附量220.35mg/g,对应去除率为92.33%;平衡吸附量均与初始浓度呈正相关,与吸附剂投加量呈负相关,高温不利于吸附,p-NP在MC和Fe/MC-x上的吸附行为符合Freundlich模型;改性行为加快了吸附速率,吸附过程符合准二级动力学模型,主要为化学吸附控制吸附速率。

关键词：介孔碳铁改性吸附对硝基苯酚(P-NP) 吸附动力学

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铁改性锰矿对砷的吸附性能研究

武汉理工大学学报 2011年第9期33卷 115-119页

作者：黄永炳李晓娟王丽丽陈晓国柳秀颖涂书新武汉理工大学资源与环境工程学院武汉430070 华中农业大学资源与环境学院武汉430070

研究了影响铁改性锰矿除砷效果的各种因素,并对改性前后锰矿的吸附等温线进行了研究。结果表明,铁改性的最佳浓度为20g/L。在改性锰矿投加量为0.100 0g、反应温度为20℃、反应时间为60min、pH为3.0的条件下,对质量浓度为200μg/L的含砷... 详细信息

研究了影响铁改性锰矿除砷效果的各种因素,并对改性前后锰矿的吸附等温线进行了研究。结果表明,铁改性的最佳浓度为20g/L。在改性锰矿投加量为0.100 0g、反应温度为20℃、反应时间为60min、pH为3.0的条件下,对质量浓度为200μg/L的含砷水样,改性锰矿对As(Ⅴ)的去除率高达98.34%,而对As(Ⅲ)的去除率只有85.11%。水中Ca2+、Fe3+有增强砷的去除效果的趋势;SiO23-、CO23-和HCO3-能明显降低其去除效果。正交实验表明,SiO23-对改性锰矿除砷效果的影响大于CO23-,反应温度和时间对其影响则较小。改性前后锰矿的吸附等温线表明,在反应温度为20℃、改性锰矿投加量为0.100 0g的条件下,改性锰矿对As(Ⅴ)和As(Ⅲ)的饱和吸附量分别为1.701 5mg/g和2.112 0mg/g,分别比改性前提高了96.77%、87.23%。

关键词：铁改性砷影响因素吸附等温线

铁改性沸石分子筛合成时离子交换性能影响因素研究

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非金属矿 2001年第4期24卷 13-15页

作者：张雪梅姚日生邓胜松戚邦华安徽农业技术师范学院凤阳233100 合肥工业大学化工学院合肥230009

以天然丝光沸石为原料 ,研究了活化温度、FeCl3 溶液浓度、浸泡时间、沸石分子筛颗粒大小等因素 ,对农药用Fe改性沸石分子筛合成的影响。结果表明 :5 0 0℃为该沸石分子筛的最佳活化温度 ,经高温焙烧的沸石分子筛 ,其离子交换能力较低... 详细信息

以天然丝光沸石为原料 ,研究了活化温度、FeCl3 溶液浓度、浸泡时间、沸石分子筛颗粒大小等因素 ,对农药用Fe改性沸石分子筛合成的影响。结果表明 :5 0 0℃为该沸石分子筛的最佳活化温度 ,经高温焙烧的沸石分子筛 ,其离子交换能力较低温焙烧的沸石分子筛强 ;低浓度的FeCl3 溶液较高浓度的能够促进离子交换 ;低浓度 (0 0 0 83mol/cm3)的FeCl3 溶液浸泡丝光沸石只需 1min左右 ,即可达到离子交换的动态平衡状态 ;丝光沸石的颗粒越小 ,离子交换速率越快。

关键词：丝光沸石离子交换铁改性沸石分子筛活化温度氯化铁溶液浸泡时间

铁改性Cu／Zn／MgO催化剂对合成气制低碳醇的影响

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精细化工 2015年第6期32卷 646-651页

作者：李明阳李涛房鼎业大型工业反应器工程教育部工程中心华东理工大学上海200237

采用共沉淀-浸渍法制备了Fe改性的Cu/Zn/Mg O催化剂,研究了其CO加氢制低碳醇的催化性能。采用低温氮气吸附-脱附、XRD、H2-TPR和CO-TPD表征了Fe的添加对催化剂的影响。结果表明,Fe的加入形成了Mg Fe2O4相,有助于Fe、Mg物种的分散。适量F... 详细信息

采用共沉淀-浸渍法制备了Fe改性的Cu/Zn/Mg O催化剂,研究了其CO加氢制低碳醇的催化性能。采用低温氮气吸附-脱附、XRD、H2-TPR和CO-TPD表征了Fe的添加对催化剂的影响。结果表明,Fe的加入形成了Mg Fe2O4相,有助于Fe、Mg物种的分散。适量Fe增强了催化剂表面对CO吸附强度,有利于C2+醇的合成。当Fe加入量n(Fe)/n(Cu)=0.15时,总醇中C2+醇质量分数w(C2+醇)由未加Fe时的19.6%增加到59.7%,C2+醇时空收率由23.3 g/(kgcat·h)增加到45.3 g/(kgcat·h)。

关键词：合成气铁改性低碳醇 CO加氢铜基催化剂催化与分离提纯技术

BiOBr/铁改性蒙脱石对罗丹明B的光催化降解性能研究

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岩石矿物学杂志 2015年第6期34卷 907-913页

作者：杨璐瑶吴宏海杨青霞管玉峰何广平华南师范大学化学与环境学院广东广州510006

在低温条件下通过铁改性蒙脱石与BiOBr复合成功合成了一种新型的光催化材料,称为BiOBr/Fe-Mt。运用X射线粉末衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、傅立叶转换红外光谱(FTIR)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)对BiOBr/Fe-Mt材料进行表征。同时以λ... 详细信息

在低温条件下通过铁改性蒙脱石与BiOBr复合成功合成了一种新型的光催化材料,称为BiOBr/Fe-Mt。运用X射线粉末衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、傅立叶转换红外光谱(FTIR)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)对BiOBr/Fe-Mt材料进行表征。同时以λ>400 nm的可见光为光源,开展该催化剂对罗丹明B(Rh B)的光催化降解实验以评估其光催化活性。结果表明,支撑材料投加量被固定在2.5 g的条件下,采用铁改性蒙脱石制备的BiOBr/Fe-Mt材料对Rh B的光催化降解活性高于采用钠基蒙脱石制备的BiOBr/Na-Mt。光催化活性的显著提高,主要归因于:1 BiOBr/Fe-Mt的禁带宽度降低至2.46 e V,或可能形成了BiOBr/铁氧化物异质结结构;2 BiOBr/Fe-Mt上仅发生较少的十六烷基三甲基溴化铵有机分子残留。这些结构因素均可以有效促进BiOBr/Fe-Mt上Rh B的光催化降解。

关键词：罗丹明B BiOBr 光催化铁改性蒙脱石

铁改性卡氏变形杆菌吸附剂对水中锑的吸附优化及机理研究

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铁改性卡氏变形杆菌吸附剂对水中锑的吸附优化及机理研究

作者：唐智娥湖南科技大学

学位级别：硕士

水环境中过量锑(Sb)所引起的环境污染受到越来越多关注。生物吸附除锑具有成本低、环境友好、吸附后重金属易回收等优点,近年来涌现出一系列关于生物吸附剂的研究报道,但这些生物吸附剂存在吸附容量低的缺陷,且铁盐改性杆菌吸附除锑的... 详细信息

水环境中过量锑(Sb)所引起的环境污染受到越来越多关注。生物吸附除锑具有成本低、环境友好、吸附后重金属易回收等优点,近年来涌现出一系列关于生物吸附剂的研究报道,但这些生物吸附剂存在吸附容量低的缺陷,且铁盐改性杆菌吸附除锑的研究未见报道。因此,本研究围绕课题组前期从锑污染土壤中筛选获得的卡氏变形杆菌(Proteus cibarius DSHN0704)的氧化性及差异基因表达、优化培育及铁盐改性生物吸附剂(Fe(Ⅲ)改性卡氏变形杆菌吸附剂(FMPAs))的制备展开研究;此外,采用Box-Behnken响应曲面法对FMPAs吸附水中Sb(Ⅲ)及Sb(Ⅴ)的过程进行优化对比,并对改性及吸附前后的吸附剂进行表征,取得的主要研究成果如下:1.探究了卡氏变形杆菌的氧化特性及其机理。对卡氏变形杆菌的生长特性及氧化还原性能进行研究;此外,对菌株进行无参转录组测序,分析其在锑胁迫下差异基因表达情况。结果表明:(1)菌株对Sb(Ⅲ)具有较强的氧化能力,但只能将Sb(Ⅲ)部分氧化;相比于Sb(Ⅲ)而言,该菌株对Sb(V)具有更强耐受性,但不具备还原Sb(V)的能力。(2)卡氏变形杆菌中氧化还原酶的存在可能是其具备一定锑氧化能力的原因;硫化物:醌氧化还原酶(SQR)及过氧化氢酶(CAT)的存在可能是菌株具备耐锑性的原因;不同环境中的微生物代谢、碳水化合物代谢、能量代谢、氨基糖和核苷酸糖代谢等通路可能为锑胁迫下的菌株提供了能量和生长所需物质。2.研究了卡氏变形杆菌的优化培育及FMPAs的制备。研究了在不同营养因子及环境影响因子作用下卡氏变形杆菌的优化培育,并对卡氏变形杆菌进行铁盐改性制备得到FMPAs。研究表明:(1)优化培育后菌株对Sb的去除率有明显提升,菌株对Sb(Ⅲ)的去除率最高可达24.90%。(2)优化培育后卡氏变形杆菌可能生成了更多胞外聚合物(EPS),从而产生更多与Sb(Ⅲ)结合的官能团,进而使Sb的去除率有较大提升。(3)改性后的FMPAs表面具有多块状粘结凸起,缝隙、孔洞等结构明显增加,提供了更多吸附点位,且Fe(Ⅲ)改性后铁成功负载于吸附剂表面。3.进行了FMPAs吸附Sb(Ⅲ)及Sb(Ⅴ)的优化研究。采用响应曲面优化法对FMPAs吸附去除Sb(Ⅲ)及Sb(Ⅴ)的过程进行对比研究,结果表明:(1)FMPAs吸附Sb(Ⅲ)的最佳条件为:吸附时间2.17 h,投加量3432.67 mg/L,p H=6.0,温度44.41℃,Sb(Ⅲ)初始浓度27.74 mg/L,预测精度达98.50%。(2)FMPAs吸附Sb(V)的最佳条件为:吸附时间3.0h,投加量1910.04 mg/L,p H=2.31,温度44.96℃,Sb(V)初始浓度24.80 mg/L,预测精度达97.91%。(3)FMPAs对Sb(Ⅲ)和Sb(V)都具有较好吸附效果,且在2～3 h内即可近似达到吸附平衡状态,在相同反应条件下,FMPAs对Sb(V)的吸附率要高于Sb(Ⅲ)。4.探讨了FMPAs对Sb(Ⅲ)及Sb(Ⅴ)的吸附去除机理。采用等温吸附、吸附动力学模型对吸附实验的结果进行拟合,并利用FTIR、SEM-EDS、XRD及XPS等现代表征技术进行改性及吸附前、后FMPAs的表征分析,探讨其吸附除锑机理。研究表明:(1)Langmuir及Pseudo-first-order模型能很好地拟合FMPAs对Sb(Ⅲ)和Sb(V)的吸附过程,吸附过程主要为化学吸附,且由边界层效应和外部传质效应所共同决定。(2)由表征结果可知FMPAs中存在多种官能团,Sb可替换Fe(Ⅲ),并与周围原子形成新的配合物,达到除锑目的。(3)FMPAs对Sb(Ⅲ)的去除是通过氧化和吸附的共同作用,而对Sb(V)的去除主要通过吸附作用。(4)FMPAs对Sb(Ⅲ)及Sb(V)的去除机理主要为Fe(III)改性卡氏变形杆菌过程中生成了Fe-O-OH、Polyose-Fe、Polyose-O-Fe(OH)等化合物,其中的羟基被Sb(Ⅲ)及Sb(V)取代生成新的配合物Fe-O-Sb,X≡Fe-OH的-OH被Sb(Ⅲ)取代生成X≡Fe-Sb配合物,从而达到吸附除锑目的。

关键词：铁改性卡氏变形杆菌锑吸附优化吸附机理