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金电极析氢反应过程中吸附氢原子的表面扩散及复合反应动力学研究

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高等学校化学学报 2004年第6期25卷 1132-1136页

作者：苏磊吴秉亮武汉大学化学与分子科学学院武汉430072

用特别设计的以平面金电极为工作电极 ,以 Nafion膜为固体电解质的实验装置 ,对金电极析氢反应过程中吸附氢原子的表面扩散及吸附氢原子复合为氢分子的反应进行了定量研究 ,发现吸附氢原子在金表面上的扩散及复合反应引起了电流增加 .... 详细信息

用特别设计的以平面金电极为工作电极 ,以 Nafion膜为固体电解质的实验装置 ,对金电极析氢反应过程中吸附氢原子的表面扩散及吸附氢原子复合为氢分子的反应进行了定量研究 ,发现吸附氢原子在金表面上的扩散及复合反应引起了电流增加 .对这一随时间变化的电流增加数据进行计算机模拟和数值拟合 ,得到金电极析氢反应中吸附氢原子的表面扩散系数、复合反应常数及其它动力学参数 ,并对数据进行了讨论 .

关键词：金电极表面扩散吸附中间物氢析出反应

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金电极表面植物原生质体的固定化

高等学校化学学报 2002年第7期23卷 1392-1394页

作者：张红平祁玉兰严曼明韦毅林仲华江志裕复旦大学化学系复旦大学生命科学院上海200433 厦门大学化学系

Barley protoplast was immobilized on poly(dially dimethylammonium) (PDADMAC) modified gold electrode via the electrostatic attraction between the positively charged amine groups of PDADMAC and the negatively charged barley protoplast. STM image reveals that PDADMAC/Au(111) surface displays a nano organized dot(4-6 nm) array structure. The processes of the PDADMAC adsorption and of the barley protoplast immobilization were monitored from the in situ QCM frequency change. The effects of the adsorbed mass and of the density and viscosity of medium on the frequency change of QCM were discussed, respectively. The QCM result shows that the thickness of the adsorbed PDADMAC layer is 2.4 nm.

关键词：金电极植物原生质体聚电解质大麦细胞表面固定化 STM QCM 生物活细胞

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金电极的激光组装制备研究

物理学报 2014年第7期63卷 131-135页

作者：张然吕超肖鑫泽骆杨何艳徐颖吉林大学电子科学与工程学院集成光电子学国家重点联合实验室长春130012 中国科学院长春光学精密机械与物理研究所长春130033

本研究提出了利用激光组装金纳米粒子制备金微电极以及光栅电极,实现了单根碳纳米管的自由电互联,制备条件温和,降低了对碳纳米管的损伤.对纳米粒子直接加工制备微纳元器件结构可以很好的解决离子加工存在的质量输运不充分等问题,且金... 详细信息

本研究提出了利用激光组装金纳米粒子制备金微电极以及光栅电极,实现了单根碳纳米管的自由电互联,制备条件温和,降低了对碳纳米管的损伤.对纳米粒子直接加工制备微纳元器件结构可以很好的解决离子加工存在的质量输运不充分等问题,且金微纳结构置于空气中不易变质,具有很好的连续性、完整性和电学特性,具有广泛的应用前景.

关键词：激光加工金电极碳纳米管

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金电极上氢析出反应的温度效应

Chinese Journal of Chemical Physics 2012年第4期25卷 469-474,I0004页

作者：汤志强廖玲文郑勇力康婧陈艳霞中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家实验室(筹) 化学物理系合肥230026

用循环伏安法研究了多晶金电极在0．1mol／LHClO4和0．1mol／LKOH中氢析出反应的温度效应．在278-333K时，随温度和电位的增加氢析出反应电流显著增加，在酸性溶液中Tafel斜率从118mV／dec增加到146mV／dec，超电势从0．2V增加到0．35V... 详细信息

用循环伏安法研究了多晶金电极在0．1mol／LHClO4和0．1mol／LKOH中氢析出反应的温度效应．在278-333K时，随温度和电位的增加氢析出反应电流显著增加，在酸性溶液中Tafel斜率从118mV／dec增加到146mV／dec，超电势从0．2V增加到0．35V时，其活化能从37kJ／mol降低至30kJ／mol，反应的指前因子比在碱性溶液中的高出一个数量级．在碱性溶液中Tafel斜率约为153±15mV／dec，且未呈现明显随温度变化的趋势．平衡电位的反应活化能在酸性和碱性溶液中分别约为48和134kJ／mol．当超电势增加时，在碱性溶液中的指前因子单调增加，在酸性溶液中指前因子不随电位而变化．还讨论了金电极上氢析出反应在酸性和碱性溶液中具有不同的随电势变化的动力学参数的原因及其与反应机理的联系．

关键词：氢析出反应金电极温度效应活化能对称因子

金电极上2,3-二巯基丁二酸镍配合物修饰膜的化学特性研究

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光谱学与光谱分析 2014年第12期34卷 3345-3349页

作者：刘文涵袁荣辉滕渊洁浙江工业大学化学工程学院绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310014

采用非现场表面增强拉曼光谱(ex-situ SERS)与电还原等方法,对2,3-二巯基丁二酸(DMSA)及与Ni(Ⅱ)所形成的配位化合物DMSA-Ni(Ⅱ),在活性Au电极表面的修饰膜进行了研究。先由紫外吸收光谱测算了DMSA与Ni 2+形成的配合物参数,其配位比为1... 详细信息

采用非现场表面增强拉曼光谱(ex-situ SERS)与电还原等方法,对2,3-二巯基丁二酸(DMSA)及与Ni(Ⅱ)所形成的配位化合物DMSA-Ni(Ⅱ),在活性Au电极表面的修饰膜进行了研究。先由紫外吸收光谱测算了DMSA与Ni 2+形成的配合物参数,其配位比为1∶2,稳定常数为4.716×107,可知形成的配合物较稳定。研究表明,DMSA与活性Au发生了吸附作用,DMSA-Ni(Ⅱ)形成的是S—Ni—O配位键,DMSA-Ni(Ⅱ)在Au电极上电还原时出现了两个还原峰,认为:负扫出现的第1个还原峰是由DMSA-Ni(Ⅱ)配合物动态平衡中的DMSA与Au吸附键合的RS—Au基团产生,而第2个还原峰与配合物中的Ni 2+有关。通过Au表面DMSA-Ni(Ⅱ)修饰膜覆盖度的测定、分子面积的比对表明,DMSA-Ni(Ⅱ)在活性Au表面的分子排布状态可能是分散的或局部连接的单分子层,而非聚集在一起的致密层或分子间重叠的多层形式。

关键词：表面增强拉曼光谱紫外光谱 2,3-二巯基丁二酸镍配合物金电极修饰膜

多晶金电极上硫代硫酸钠电催化氧化动力学及硫酸根离子效应

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多晶金电极上硫代硫酸钠电催化氧化动力学及硫酸根离子效应

作者：牛明爽中国矿业大学

学位级别：硕士

硫代硫酸钠作为解毒剂、定影剂、含氮尾气中和剂及纸浆漂白剂等广泛应用于医药、印染、造纸和制革等工业生产中,其电氧化反应机理复杂,受电极电位、溶液p H、反应物浓度和电极界面吸附物种等因素影响。本文利用电化学与高效液相色谱联... 详细信息

硫代硫酸钠作为解毒剂、定影剂、含氮尾气中和剂及纸浆漂白剂等广泛应用于医药、印染、造纸和制革等工业生产中,其电氧化反应机理复杂,受电极电位、溶液p H、反应物浓度和电极界面吸附物种等因素影响。本文利用电化学与高效液相色谱联用手段探究了金电极上硫代硫酸钠在不同p H溶液中的电氧化动力学及电氧化过程中界面吸附物种的调制作用,研究反应物及产物浓度随电位的分布,分析了金电极上硫代硫酸钠电氧化的反应机理。利用循环伏安分析法首先探究了不同pH背景溶液中金电极电氧化活性及硫酸根离子效应。根据前人的报道和本文电化学分析方法的进一步研究,得出金电极在碱性和中性介质中更活泼,电极表面形成含氧物种的种类更丰富。无论在酸性、中性还是碱性介质中,硫酸根离子效应都体现在高电位区(1.1-1.5 V ***),通过改变硫酸根离子浓度,影响氢氧根离子的吸附行为,从而对金氧物种的形成类型与含量起调制作用,较低浓度的硫酸根离子促进金电极表面金氧物种的形成,高浓度的硫酸根离子抑制金氧物种的形成,同时在中性介质中,硫酸根离子不仅影响高电位区域金氧物种的形成,且在低电位区存在特征吸附峰(0.66 V ***/HgO)。通过循环伏安分析法探究在中性和碱性介质中硫代硫酸钠初始浓度、硫酸根离子浓度等对硫代硫酸钠电氧化的影响。在中性介质中,硫代硫酸钠电氧化产生四个氧化峰,峰A(0.66 V ***/HgO)的氧化机理是通过Eley-Rideal吸附机理实现的,即硫代硫酸钠直接吸附在金电极表面进行氧化。峰B(1.2 V ***/HgO)处于OH吸附区,对应中间物种HOSO的生成及SO、SO的生成,随着硫代硫酸钠浓度的升高,峰B分裂出新的峰C,且其电流由Langmuir吸附控制。峰D(1.5 V ***/HgO)可能与AuO包裹的活性氧分子对硫代硫酸钠的氧化。对于在高电位区两个氧化峰(C和D),中性介质中低浓度的硫酸根离子(c50 m M)对反应起抑制作用。碱性介质中硫代硫酸钠的电氧化行为更复杂,当硫代硫酸钠初始浓度较低时(c￡2′10M),只存在氧化峰I(0.75 V ***/HgO),当硫代硫酸钠初始浓度较高时(c>2′10M),出现新的小氧化峰II(1.0 V ***/HgO)和高氧化峰III(1.5 V ***/HgO),随着硫代硫酸钠浓度增加,峰I电流快速降低,表明氧吸附区域后移,在OH吸附区域硫代硫酸钠的氧化通过HOSO进一步转化为SO和SO。最后在中性溶液中采用高效液相色谱与循环伏安技术相结合的方法,分析硫代硫酸钠在金电极上电氧化产物的分布对电位的依赖关系。HPLC检测的硫代硫酸钠电氧化产物以NaSO和NaSO为主,其浓度分布曲线与循环伏安曲线对应良好。同金氧物种的活性和电催化电流对硫酸根离子浓度依赖关系一致,产物浓度对硫酸根离子浓度依赖关系也表现为:低浓度硫酸根离子(c50 m M)抑制反应,降低产物产量,50 m M为最优硫酸根离子浓度。

关键词：硫代硫酸钠金电极硫酸根离子电催化氧化

金电极上巯基修饰单链DNA对[Fe(CN)_6]^(3-/4-)的电催化作用

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南京理工大学学报 2009年第3期33卷 388-392,398页

作者：郝青丽王安子程荣恩杨绪杰陆路德汪信南京理工大学化工学院江苏南京210094

为研制简易非标记脱氧核糖核酸(DNA)电化学传感器,制备了固定在金电极上的DNA探针。研究了铁氰化钾在裸金电极、巯基化单、双链DNA(HS-ssDNA,HS-dsDNA)修饰金电极上的电化学行为,探讨了铁氰化钾浓度和离子强度对[Fe(CN)6]3-/4-的电化学... 详细信息

为研制简易非标记脱氧核糖核酸(DNA)电化学传感器,制备了固定在金电极上的DNA探针。研究了铁氰化钾在裸金电极、巯基化单、双链DNA(HS-ssDNA,HS-dsDNA)修饰金电极上的电化学行为,探讨了铁氰化钾浓度和离子强度对[Fe(CN)6]3-/4-的电化学行为的影响。结果发现:在低离子强度下,HS-ssDNA对[Fe(CN)6]3-/4-的电化学行为有电催化作用,导致[Fe(CN)6]3-/4-在HS-ssDNA修饰的金电极(HS-ssDNA/Au)上的峰电流远远大于在裸电极上的峰电流;而HS-dsDNA则没有这种电催化活性;电极上的DNA杂交后阻碍了电子的传递,导致HS-dsDNA修饰金电极(HS-dsDNA/Au)上的[Fe(CN)6]3-/4-的电化学行为消失;巯基修饰的单链DNA对[Fe(CN)6]3-/4-的电催化具有特异性。

关键词：脱氧核糖核酸金电极巯基化单链脱氧核糖核酸 [Fe(CN)6]3-/4- 电催化电化学

非水体系中金电极表面增强拉曼光谱研究新进展

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光谱学与光谱分析 2001年第3期21卷 308-310页

作者：顾仁敖曹文东曹佩根孙玉华姚建林任斌田中群苏州大学化学系苏州215006 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室

利用共焦显微拉曼系统 ,进行了甲醇溶液中硫氰酸根离子 (SCN-)在金电极上吸附行为的表面增强拉曼光谱 (SERS)研究 ,结果表明 :SCN-与电极之间的相互作用非常强烈 ,在整个研究电位范围内都可以检测到其SERS信号。在 - 0 1V～ - 0 6V区... 详细信息

利用共焦显微拉曼系统 ,进行了甲醇溶液中硫氰酸根离子 (SCN-)在金电极上吸附行为的表面增强拉曼光谱 (SERS)研究 ,结果表明 :SCN-与电极之间的相互作用非常强烈 ,在整个研究电位范围内都可以检测到其SERS信号。在 - 0 1V～ - 0 6V区间内 ,SCN-主要是以S端吸附在电极表面 ;而在 - 0 7V～ - 1 2V区间内。

关键词：非水体系金电极表面增强拉曼散射甲醇电化学硫氰酸根离子吸附拉曼光谱

硫醇在金电极上的SA单分子层膜的电化学研究

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高等学校化学学报 1999年第5期20卷 800-802页

作者：崔晓丽蒋殿录李俊新刁鹏童汝亭王心葵中国科学院山西煤炭化学研究所河北师范大学化学系

金基底上的硫醇自组装单分子层膜（Ｓｅｌｆ－ａｓｅｍｂｌｅｄｍｏｎｏｌａｙｅｒｓ，ＳＡＭｓ）具有良好的稳定性和有序性，因此在基础研究及应用技术等领域都受到了广泛的重视［１］．通过电化学方法测定自组装膜对溶液中电活性物质... 详细信息

金基底上的硫醇自组装单分子层膜（Ｓｅｌｆ－ａｓｅｍｂｌｅｄｍｏｎｏｌａｙｅｒｓ，ＳＡＭｓ）具有良好的稳定性和有序性，因此在基础研究及应用技术等领域都受到了广泛的重视［１］．通过电化学方法测定自组装膜对溶液中电活性物质的异向电子转移的阻碍作用，可以非常...

关键词：自组装膜硫醇金电极单分子层膜电化学 SAMS