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废弃聚对苯二甲酸乙二醇酯升级再造为碳材料和金属-有机框架材料

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高分子通报 2023年第11期36卷 1454-1470页

作者：范子芬刘华健刘丽洁牛冉刘洁龚江能量转换与存储材料化学教育部重点实验室材料化学与服役失效湖北省重点实验室华中科技大学化学与化工学院武汉430074 湖北大学材料科学与工程学院武汉430062

伴随着聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)被广泛应用于饮料瓶、纺织、薄膜和合成纤维,大量废弃PET制品造成的环境污染问题日益突出。将废弃PET升级化学回收,制备高附加值产品是解决废弃PET环境污染问题及使资源可持续发展的重要技术。结合本研... 详细信息

伴随着聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)被广泛应用于饮料瓶、纺织、薄膜和合成纤维,大量废弃PET制品造成的环境污染问题日益突出。将废弃PET升级化学回收,制备高附加值产品是解决废弃PET环境污染问题及使资源可持续发展的重要技术。结合本研究组在该领域的工作,本文介绍了近年来废弃PET高值化制备多孔碳和金属-有机框架材料(MOF)的研究进展,归纳了不同类型多孔碳和MOF的制备方法,总结了PET降解和碳化反应的影响因素和反应机理,概述了所制备的多孔碳和MOF在太阳能界面水蒸发以及与光催化降解污染物、热电发电集成中的应用,对未来的发展方向进行了展望。

关键词：聚对苯二甲酸乙二醇酯碳材料金属-有机框架材料太阳能界面水蒸发

金属-有机框架材料在样品前处理中的应用研究

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广州化工 2013年第13期41卷 49-50页

作者：袁自遵东华理工大学核资源与环境国家重点实验室培育基地江西南昌330013

金属-有机框架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs),又称为多孔配位聚合物(Porous Coordination Polymers,PCPs),是由金属离子与多齿有机配体通过配位键组装形成的网状结构的配位聚合物。由于具有比表面积高、热稳定性、机械稳定性和... 详细信息

金属-有机框架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs),又称为多孔配位聚合物(Porous Coordination Polymers,PCPs),是由金属离子与多齿有机配体通过配位键组装形成的网状结构的配位聚合物。由于具有比表面积高、热稳定性、机械稳定性和化学稳定性好和孔的可调性等特性,使其在样品前处理领域显示出了诱人的应用前景。本文主要介绍了金属-有机框架材料在样品前处理中的应用研究,主要包括在样品采集与预富集、固相萃取、微固相萃取中的应用研究进展。

关键词：金属-有机框架材料样品前处理

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金属-有机框架材料在轻烃气体分离中的应用

山东化工 2019年第20期48卷 61-64页

作者：尹辉权刘复凯程鑫雨孙宇赵庆强赵昱鑫刘秀萍临沂大学材料科学与工程学院山东临沂276000 临沂大学物流学院山东临沂276000

金属-有机框架材料(MOFs)由于其大的比表面积、超强的可设计性和结构可调性,使其在吸附与分离方面存在诱人的应用前景。近些年来,金属-有机框架材料在轻烃(包括甲烷、乙烷、乙炔、乙烯、丙烷、丙炔、丙烯等)吸附分离方面引起广泛的兴趣... 详细信息

金属-有机框架材料(MOFs)由于其大的比表面积、超强的可设计性和结构可调性,使其在吸附与分离方面存在诱人的应用前景。近些年来,金属-有机框架材料在轻烃(包括甲烷、乙烷、乙炔、乙烯、丙烷、丙炔、丙烯等)吸附分离方面引起广泛的兴趣。本文简要介绍近年来MOFs材料在轻烃吸附分离方面的研究进展,并总结影响吸附分离效果的因素比表面积、孔道结构、孔道表面化学环境,探讨了金属-有机框架材料在轻烃吸附分离研究中存在的问题和发展方向。

关键词：金属-有机框架材料吸附与分离轻烃

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金属- 有机框架材料在膜制备中的研究进展

农村科学实验 2020年第35期 22-23页

作者：朱永秀同济大学环境科学与工程学院上海200092

目前有机膜存在着渗透性-选择性的上限平衡,无机材料改性后的复合膜存在相容性差、纳米颗粒易流失、选择性降低等缺点。金属-有机框架材料(MOF)是一类由金属离子和有机配体连接组成的新型多孔晶体材料,具有比表面积高、易官能化、孔径... 详细信息

目前有机膜存在着渗透性-选择性的上限平衡,无机材料改性后的复合膜存在相容性差、纳米颗粒易流失、选择性降低等缺点。金属-有机框架材料(MOF)是一类由金属离子和有机配体连接组成的新型多孔晶体材料,具有比表面积高、易官能化、孔径结构可调节等特点,是制备分离膜的理想材料之一。MOF用于分离膜制备中,能够提高膜的上限平衡,与聚合物间相容性较好,还可以根据需求设计孔径尺寸,定向去除目标污染物,提高处理效能。本文归纳基于MOF的膜制备方法,分析基于MOF的膜在水处理领域中的应用,最后展望其在膜制备中的研究方向。

关键词：金属-有机框架材料膜制备膜分离水处理

金属-有机框架材料中配体的功能及其对气体分离的作用机制研究

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金属-有机框架材料中配体的功能及其对气体分离的作用机制研究

微环境调节提高金属-有机框架材料催化性能研究进展

中国化学会第30届学术年会

作者：赵学波王超李良军中国石油大学(华东) 中国科学院青岛生物能源与过程研究所

金属-有机骨架（MOF）材料具有结构规则、结构可设计、孔道可功能化、刚/柔性可调节等众多优点,使其在气体存储、气体分离等众多领域展现出一定的应用潜力。本研究通过苄胺类柔性配体、功能化配体的设计与合成以及第二配体的引入,实现了... 详细信息

金属-有机骨架（MOF）材料具有结构规则、结构可设计、孔道可功能化、刚/柔性可调节等众多优点,使其在气体存储、气体分离等众多领域展现出一定的应用潜力。本研究通过苄胺类柔性配体、功能化配体的设计与合成以及第二配体的引入,实现了MOF结构和性质的多样性,并对二氧化碳分离、氢气分离、甲烷分离等进行了系统研究。结果表明,功能化配体的引入对MOF材料的气体分离性能具有显著的提升作用。其中,引入柔性配体可使配体与金属离子配位时具有一定的构象自由度并带来多样化的配位取向;第二配体的引入可以增加金属中心的配位方式并使结构发生变化;功能化配体构建出的骨架由于官能团的引入带来了性能上的改善。本研究最为突出的创新在于合成了首例含有配位分子门结构的柔性MOF材料,并通过结构、热力学和动力学等角度对柔性MOF中配位分子门作用机制和气体分离机理进行阐述,对宏观数据与分子水平结构转变行为间关系的建立起到了重要作用。

关键词：金属-有机框架材料苄胺类配体柔性框架气体分离选择性

来源： cnki会议评论

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应用化工 2023年第7期52卷 2188-2191页

作者：吴虹周海波蔡清红李胡渝茂张晓城羊海丰重庆工商大学环境与资源学院催化与环境新材料重庆市重点实验室重庆400067

综述了近年来通过微环境调节(MEM)提升金属-有机框架材料(MOFs)催化性能的研究进展。探讨了微环境调节在酶和均相催化中的重要性,总结了MOF基材料的组成特点及其作为微环境调节理想平台的主要优势:比表面积大、结构清晰、可裁剪性孔径... 详细信息

综述了近年来通过微环境调节(MEM)提升金属-有机框架材料(MOFs)催化性能的研究进展。探讨了微环境调节在酶和均相催化中的重要性,总结了MOF基材料的组成特点及其作为微环境调节理想平台的主要优势:比表面积大、结构清晰、可裁剪性孔径可调。之后从控制物质传递、优化电荷转移路径、提高催化中心活性三个方面讨论了MOF基材料在催化过程中微环境调节的具体策略以及催化剂结构与性能的关系。基于目前微环境调控的研究现状,对MOFs基催化微环境工程目前面临的挑战和未来的发展方向进行了简要的展望。

关键词：金属-有机框架材料催化微环境研究进展

金属-有机框架材料ZIF-8的合成机理研究

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甘肃冶金 2016年第6期38卷 44-48页

作者：王胜张胜全兰州理工大学省部共建有色金属先进加工与再利用国家重点实验室甘肃兰州730050

金属-有机框架材料是将过渡金属离子与有机配体通过自组装而形成的网络状拓扑结构晶体,沸石咪唑酯框架材料是金属-有机框架材料的一个分支。本研究采用溶剂热法制备ZIF-8晶体,揭示主要影响因素对ZIF-8晶体形貌、大小的影响规律及合成过... 详细信息

金属-有机框架材料是将过渡金属离子与有机配体通过自组装而形成的网络状拓扑结构晶体,沸石咪唑酯框架材料是金属-有机框架材料的一个分支。本研究采用溶剂热法制备ZIF-8晶体,揭示主要影响因素对ZIF-8晶体形貌、大小的影响规律及合成过程机理,确定的最佳合成条件为:硝酸锌为锌源,2-甲基咪唑为有机配体,DMF为有机溶剂,金属离子与有机配体的摩尔比为3:2,合成温度为120℃,反应时间为10 h,并用X-射线衍射、扫描电子显微镜、红外光谱衍射、热重分析等对ZIF-8晶体表征。

关键词： ZIF-8 金属-有机框架材料溶剂热法有机配体

镍基金属-有机框架材料自重构异质结的设计及其析氧性能研究

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镍基金属-有机框架材料自重构异质结的设计及其析氧性能研究

作者：王家稷海南大学

学位级别：硕士

电解水制氢作为一种极具潜力的新兴绿色能源转换技术,可用来解决能源危机和环境污染问题。然而,电解水中的析氧反应(OER)因其动力学反应缓慢极大抑制了电解水制氢的整体效率。因此设计高效的OER电催化剂对推进电解水制氢技术的发展至关... 详细信息

电解水制氢作为一种极具潜力的新兴绿色能源转换技术,可用来解决能源危机和环境污染问题。然而,电解水中的析氧反应(OER)因其动力学反应缓慢极大抑制了电解水制氢的整体效率。因此设计高效的OER电催化剂对推进电解水制氢技术的发展至关重要。金属-有机框架材料(MOFs)是一类由有机配体和金属中心通过配位键自组装形成的多孔晶体材料,凭借其在结构与功能的高度可调特性,MOFs在析氧反应催化领域备受关注。近期研究表明,MOFs催化剂在OER反应过程中易发生表面重构,且演化出的羟基氧化物(或氢氧化物)被证明是真正的OER催化活性相。然而,目前绝大多数基于低维MOFs材料彻底重构的MOF衍生催化剂,缺乏与MOFs固有拓扑结构的内在联系。由于在严苛的OER反应过程中,大多数MOFs材料极易水解和氧化。因此,设计构建稳态、部分重构的MOFs体系,并深入揭示MOFs固有拓扑结构对重构过程以及OER反应的内在机制,具有很大挑战但意义重大。本工作基于拓扑导向策略,借助电化学活化法,成功设计制备出具有稳态MOF自重构异质结,并借助原位阻抗谱、X射线吸收精细结构谱、密度泛函理论计算等多种手段揭示了MOFs固有拓扑结构在重构过程以及OER反应的影响规律。本文主要研究内容如下:1、探究了具有不同拓扑结构与形态的相似Ni基MOFs的重构规律。首先通过溶剂热法成功获得在导电基底上原位生长的Ni-BDC-1与Ni-BDC-3,然后借助电化学阳极氧化法对上述两种预催化剂进行原位重构。最终通过多种等表征手段对其重构前后的结构、成分与形态进行分析。结果表明,Ni-BDC-3可彻底转化为羟基氧化镍(Ni-BDC-3R),而Ni-BDC-1由于层间配位水分子形成的弱氢键作用的阻碍而形成了稳态自重构MOF异质结(Ni-BDC-1R)。2、评估两种不同重构材料的OER性能。结果表明,自重构MOF异质结在10m A cm时的过电位仅为225 m V,优于彻底重构的催化剂(332 m V)和基准的Ir O(353 m V)。此外,该异质结在工业应用级别的大电流(100 m A cm)的OER反应中可保持长期性能稳定(超过100小时)。3、借助原位阻抗分析与理论研究手段,揭示自重构MOF异质结中MOF固有拓扑结构对OER活性的影响机制。原位阻抗分析表明,MOF异质结的总电荷转移电阻在OER起始电位附近(1.40 V)急剧下降,从而展现出OER活性独特的类开关现象。进一步通过理论计算分析,结果表明OH吸附作为Ni-BDC-1R的能量决速步,在起始电位附近可得到显著优化。这是由于MOF异质结形成了较强的内建电势场。其中,MOF固有拓扑结构可作为表层Ni OOH的电子调控枢纽,有效促进表面Ni活性位点在OER过程中的氧化还原,从而有效降低整体反应能垒。

关键词：金属-有机框架材料析氧反应原位重构异质结构电阻开关效应

咔咯基金属-有机框架材料的构筑及其应用研究

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咔咯基金属-有机框架材料的构筑及其应用研究

作者：贾勐天津大学

学位级别：硕士

以卟啉和咔咯为代表的四吡咯大环化合物因独特的大环共轭结构有着优异光化学特性和生物活性,然而在溶液中的强烈聚集极大限制了其应用效果。将其作为有机配体构筑金属-有机框架(Metal-organic Frameworks,MOFs)材料被认为是一种有效的... 详细信息

以卟啉和咔咯为代表的四吡咯大环化合物因独特的大环共轭结构有着优异光化学特性和生物活性,然而在溶液中的强烈聚集极大限制了其应用效果。将其作为有机配体构筑金属-有机框架(Metal-organic Frameworks,MOFs)材料被认为是一种有效的解决方案。与卟啉相比,咔咯分子环内具有更高的电子云密度、更优异的荧光量子产率和三线态激发寿命,但分子的低对称性直接导致咔咯基MOFs的构筑非常困难,同时其应用领域也亟待拓展。围绕着这两个核心问题,本论文旨在合成新型咔咯基MOFs,利用其光吸收的优势进行光驱动的反应研究,并与卟啉基MOFs进行应用性能的对比。从配体设计的角度出发,成功设计并合成了一种新型二羧基咔咯配体10-五氟苯基-5,15-二(4-羧基苯基)咔咯(PFCC),其类似线性的分子构型有效降低了咔咯配体构筑MOFs的难度。从框架设计的角度出发,成功构筑了两类新型咔咯基MOFs:通过PFCC和节点金属Hf构筑了咔咯基MOF纳米片PFCC-Hf;将PFCC作为第二配体构筑了层柱型的PFCC-Zr-BTB。首次对咔咯基MOF进行了光驱动的应用研究。实验结果表明,PFCC-Hf在体外光动力效率测试中表现出了相对于卟啉基MOF近2倍的O产生效率。更重要的是,PFCC-Hf在体外光热效率测试中表现出在近红外区高达44.6%的光热转化效率,而同条件下卟啉基MOF并没有光热效果。PFCC(Fe)-Zr-BTB成功实现了光催化还原N合成NH,表现出最高98.7μg h g的NH合成效率,是同样合成条件下卟啉基MOF的2.6倍。通过咔咯基和卟啉基MOFs的应用效果对比,充分体现了咔咯相对卟啉的应用优越性,具有巨大的发展潜力。

关键词：金属-有机框架材料咔咯卟啉光反应