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高稳定性金属有机配位聚合物膜的制备及二甲苯分离性能

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高等学校化学学报 2013年第11期34卷 2457-2461页

作者：康子曦薛铭范黎黎黄麟卫国英裘式纶吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012

以常见的多孔二氧化硅为载体,采用晶种-二次生长法在溶剂热条件下制备了高稳定性的金属有机配位聚合物膜材料.通过X射线衍射、扫描电子显微镜、单组分气体透过率和二甲苯同分异构体分离等测试手段对材料的结构、形貌和性质等进行了表征... 详细信息

以常见的多孔二氧化硅为载体,采用晶种-二次生长法在溶剂热条件下制备了高稳定性的金属有机配位聚合物膜材料.通过X射线衍射、扫描电子显微镜、单组分气体透过率和二甲苯同分异构体分离等测试手段对材料的结构、形貌和性质等进行了表征.二甲苯同分异构体的渗透汽化分离结果表明,这种多孔膜材料对二甲苯混合物具有选择性吸附分离的性质.进一步通过热处理、超声处理和性能的重复表征,证明了该膜材料具有优良的热稳定性和机械稳定性,适于实际应用.

关键词：金属有机配位聚合物分离膜二甲苯同分异构体高稳定性

Zn(Ⅱ),Cd(Ⅱ)与混合配体构筑三维贯穿金属有机配位聚合物的合成、结构与荧光性能

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高等学校化学学报 2012年第9期33卷 1889-1894页

作者：薛铭陈思如郭莉佳裘式纶吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012

在中温混合溶剂热条件下,分别用锌离子和镉离子与二羧酸和二吡啶基配体反应合成出2个新颖的金属有机配位聚合物[Zn(BPDC)(BPE).(DMF)2](JUC-91)和[Cd(BPDC)(BPE).(DMF)2](JUC-92)[BPDC:4,4'-联苯二羧酸,BPE:反式1,2-二(4-吡啶基)乙烯,DMF:N,N-二甲基甲酰胺],并通过X射线单晶衍射、元素分析、热重分析、粉末X射线衍射、拓扑结构分析和荧光光谱对化合物的结构、组成和性质进行了表征.X射线单晶衍射结果表明,化合物JUC-91和JUC-92均具有三维开放骨架结构,其中,JUC-91具有五重贯穿的金刚石拓扑结构,JUC-92具有双重贯穿的简单立方格子结构.

关键词：金属有机配位聚合物 4,4'-联苯二羧酸反式1,2-二(4-吡啶基)乙烯贯穿结构

基于6-(3,5-二羧基苯基)烟酸金属有机配位聚合物的构筑及其荧光识别性能

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无机化学学报 2020年第12期36卷 2359-2366页

作者：高玲玲李梦雪杜意恩陈勇强晋中学院化学化工学院晋中030619

利用混合配体设计、合成了2种新颖的金属有机配位聚合物:[Cd(HDCPN)(1,4-bib)0.5(H2O)2]n(1)和{[Zn(HDCPN)(1,2-bimb)]·H2O}n(2)(H3DCPN=6-(3,5-二羧基苯基)烟酸,1,4-bib=1,4-二(1-咪唑基)苯,1,2-bimb=1,2-二(咪唑-1-基甲基)苯),并通过单晶X射线衍射、红外光谱(IR)、热重分析(TG)和粉末衍射对配合物1和2进行结构表征。结构分析表明1和2都显示一维链结构,并通过π…π作用堆积成三维网络空间结构。进一步研究了配合物1和2的荧光性能及1在水溶液中对阳离子和阴离子的识别。荧光检测显示,配合物1在水溶液中高灵敏识别Fe^3+、Cr2O7^2-和CrO4^2-离子。同时研究了配合物1对Fe^3+、Cr2O7^2-和CrO4^2-的荧光猝灭机理。

关键词： 6-(3,5-二羧基苯基)烟酸金属有机配位聚合物荧光性能

三维开放骨架镧系金属有机配位聚合物Tm(BTC)(DMF)(DMSO)的合成、结构和性质

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高等学校化学学报 2007年第8期28卷 1437-1439页

作者：那立艳姜慧明杨宝灵海华宁桂玲大连理工大学化工学院大连116022 大连民族学院生命科学学院大连116600

A three-dimensional(3D) lanthanide metal-organic coordination polymer with a three-dimensional open framework,Tm(BTC)(DMF)(DMSO),was synthesized by reaction of the lanthanide ions(Tm3+) with 1, 3,5-benzenetricarboxylic acid(H3BTC) in a mixed solution of DMF(N,N′dimethylformamide) and DMSO(dimethyl sulphoxide).This compound crystallizes in a monoclinic space group P21/n with unit cell parameters a=1.0801(2) nm,b=1.5550(3) nm,c=1.0906(2) nm,β=100.401°,V=1.8017(6) nm3 and Z=4.The compound exhibits one-dimensional channels along the direction and could uptake carbon dioxide at 1×105 Pa.

关键词：金属有机配位聚合物镧系元素晶体结构吸附

金属有机配位聚合物在四环素类抗生素测定和荧光素钠吸附中的应用

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金属有机配位聚合物在四环素类抗生素测定和荧光素钠吸附中的应用

作者：冷飞西南大学

学位级别：硕士

金属有机配位聚合物(metal-organic coordination polymers, MOCPs)由于具有大孔、比表面积大、不饱和金属位点、光学和磁学等优良性质,在催化、气体吸附、色谱分离与纯化、发光和磁性等方面得到了广泛应用。然而,其在药物分析和染料吸... 详细信息

金属有机配位聚合物(metal-organic coordination polymers, MOCPs)由于具有大孔、比表面积大、不饱和金属位点、光学和磁学等优良性质,在催化、气体吸附、色谱分离与纯化、发光和磁性等方面得到了广泛应用。然而,其在药物分析和染料吸附方面的研究报道较少,本文分别研究了金属有机配位聚合物锌-(1,4-二甲基咪唑苯)(Zn(bix))与四环素类抗生素(Tetracycline antibiotics, TCs)以及铬-对苯二甲酸(MIL-101)与染料荧光素钠的相互作用,实现了TCs的灵敏检测和水中荧光素钠染料的吸附移除,具体内容如下： 1.Zn(bix)配位聚合物与TCs相互作用研究在pH8.68～9.40的Tris-HCl缓冲溶液中,盐酸四环素(TC)、盐酸多西环素(DC)、盐酸氯四环素(CTC)和盐酸土霉素(OTC)四种TCs的荧光强度非常低,然而,当Zn(bix)存在时,这四种TCs的荧光强度显著增强,其强度分别与TCs浓度在一定范围内呈线性关系,据此建立了一种测定TCs的荧光分析新方法,该方法对TC、DC、CTC和OTC的检测限分别为12.0、6.0、19.0和19.0nmol/L。将该法用于多西环素片中多西环素含量的测定,并与中国药典2010版HPLC法进行对比,结果一致。此外,通过吸收光谱、荧光光谱和圆二色光谱研究了TCs与Zn(bix)之间的相互作用,结果表明,TCs分子通过与Zn(bix)网络中的Zn(II)配位,形成三元配合物,限制了其分子构象旋转,增强了TCs分子结构刚性,导致TCs的荧光增强。 2.MIL-101与荧光素钠相互作用研究将大孔MIL-101作为吸附剂研究了其与染料荧光素钠的作用,考察了溶液酸度、吸附时间和染料初始浓度等因素对MIL-101吸附荧光素钠的影响,研究了吸附动力学和不同温度下的等温吸附线,结果发现,吸附动力学符合准二次动力学模型,等温吸附线符合Langmuir模型。吸附热动力学考察以及相关参数(自由能、熵变和焓变)计算结果表明吸附是一个自发的吸热过程。MIL-101和荧光素钠作用的zeta电位变化以及其对荧光素钠吸附量大于锌(二-甲基咪唑)2(ZIF-8)说明MIL-101对荧光素钠的吸附机制与它们之间的静电作用和MIL-101大孔有关。此外,重复利用性考察证明MIL-101至少可重复七次用于水中荧光素钠的吸附。

关键词：金属有机配位聚合物四环素类抗生素检测荧光素钠吸附

金属有机配位聚合物及衍生硫化物基电极材料构筑和储能性能研究

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金属有机配位聚合物及衍生硫化物基电极材料构筑和储能性能研究

作者：孙泽航济南大学

学位级别：硕士

随着移动电子设备的快速发展,锂离子电池(LIBs)由于高能量/功率密度和长循环寿命,得到了广泛的商业使用。Na和K元素具备与Li相似的化学性质,而且资源丰度较高,成本更低。因此,钠离子电池(SIBs)和钾离子电池(PIBs)被认为是替代LIBs的理... 详细信息

随着移动电子设备的快速发展,锂离子电池(LIBs)由于高能量/功率密度和长循环寿命,得到了广泛的商业使用。Na和K元素具备与Li相似的化学性质,而且资源丰度较高,成本更低。因此,钠离子电池(SIBs)和钾离子电池(PIBs)被认为是替代LIBs的理想储存电能设备。由于负极材料在电池性能中起重要作用,所以亟待开发高性能的钠/钾离子电池负极材料。金属有机配位聚合物及衍生硫化物电极材料的优点是:合成方法简单、成本低廉、理论容量较高;但同时也存在导电性差,充放电过程中易粉化等问题。本文通过对材料的结构和组分进行复合优化处理,提高了电极材料导电性,增加反应活性位点,缓冲充放电过程的体积变化,从而提高金属有机配位聚合物及衍生硫化物基电极材料的储钠/钾性能。主要研究成果如下:(1)采用溶剂热技术,真空辅助抽滤技术及后续的控制热还原技术制备了铁基金属有机配位聚合物纳米线/还原氧化石墨烯(Fe-CPNWs/r GO)复合薄膜材料,并对其机械柔韧性进行详细表征。结合物相,形貌表征手段以及电化学性能测试结果对其作为柔性自支撑电极储钠行为进行探讨。一维的Fe-CPNWs缩短了离子、电子的传输距离,rGO的包覆极大的提高了复合薄膜的电子电导率和机械柔韧性;进一步分析发现,配位聚合物中的氧化还原活性中心是有机部分的羧基和胺基。该复合薄膜电极材料在0.01～3.0 V电压区间显示了优异的倍率性能(电流密度范围为100-3000 mA g时为404-120 mAh g),并且在大电流密度条件下循环稳定性较好(在电流密度为1000 mA g循环4000次后可逆容量保持在100 mAh g)。(2)首次通过微波辅助溶剂热法合成了锰基配位聚合物纳米线(Mn-CPNWs),以通过真空抽滤得到的Mn-CPNWs/GO复合薄膜作为前驱体,经原位硫化处理后,制备出了MnS@CNWs/rGO自支撑薄膜材料。多维复合的薄膜电极呈现出色的力学柔性,电化学性能和超长循环稳定性。一方面,MnS纳米颗粒嵌入一维的碳纳米线中,缓冲了电极材料在充放电过程中发生的体积膨胀;另一方面,多维复合碳基底之间的协同效应提高了薄膜复合电极的电子、离子传输速率和柔韧性。该自支撑电极作为钠离子电池负极材料时,呈现较高的可逆容量(在电流密度为100 mA g时比容量约为560 mAh g),优异的倍率能力(在电流密度为2A g时可逆容量约为147 mAh g)和超长循环使用寿命(在1 A g下10,000次循环后仍保持≈150 mAh g的可逆容量)。(3)以水热法合成的一维钒基MOF(MIL-47as)作为前驱体,通过原位硫化成功制备出了由V3S4@C纳米片组装成的空心管(V3S4@C NS-HNTs)。宏观管状结构、微观V3S4的NiAs晶体结构与界面碳层包覆不仅可以提高复合电极的电化学电导率和稳定性,而且有助于对碱金属离子的吸附/扩散。这使得该电极材料在存储碱金属离子时呈现高容量和优异的倍率性能。对电化学行为及存储机理分析发现该结构的电极材料呈现选择性的碱金属离子存储行为即通过插层及赝电容反应储钾而通过转换反应存储锂、钠离子。因而当电极材料应用于PIBs负极时与LIBs和SIBs相比可逆容量较低,但是循环寿命更长(1 A g时4000次循环后≈182 mAh g)。

关键词：金属有机配位聚合物硫化物复合材料钠离子电池钾离子电池

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金属有机配位聚合物仿酶的构建及应用研究

金属有机配位聚合物仿酶的构建及应用研究

作者：高鹏飞天津大学

学位级别：硕士

天然酶具有高效催化性,但是存在来源少、对环境敏感、稳定性差的缺点,限制了其在某些反应中的应用。通过简单的有机或无机组分构造性质稳定且具有天然酶催化性能的人工仿酶,有望解决天然酶的应用缺陷。金属有机配位聚合物(Metal-organic... 详细信息

天然酶具有高效催化性,但是存在来源少、对环境敏感、稳定性差的缺点,限制了其在某些反应中的应用。通过简单的有机或无机组分构造性质稳定且具有天然酶催化性能的人工仿酶,有望解决天然酶的应用缺陷。金属有机配位聚合物(Metal-organic coordination polymer)是一种无机-有机杂化材料,金属或金属簇与有机配体通过配位键形成特殊的拓扑结构,赋予其多种独特的性质和广阔的应用前景。本文基于金属有机配位聚合物材料,分别开发了漆酶和过氧化物酶的仿酶催化剂,并探讨了两种仿酶在碱木质素氧化降解及有机污染物去除中的应用效果。主要研究内容如下:(1)基于天然漆酶的活性中心铜离子配位特点,设计了两端为组氨酸的有机配体,利用其与铜离子配位,合成了一种新型的漆酶仿酶(Cu-HBH)。晶体结构分析揭示了Cu-HBH的分子排列方式,以及与天然漆酶相近的金属离子配位方式。催化活性测试表明,相同质量下Cu-HBH的活性同天然酶相当,且Cu-HBH在碱性环境下具有高催化活性,弥补了天然漆酶在碱性条件下失活的劣势。Cu-HBH在含许多阴、阳离子和有机溶剂的溶液中仍表现出高催化活性,且具有良好的储存稳定性和重复利用性。最终,利用Cu-HBH在碱性环境下的高活性,实现了高浓度下碱木质素的氧化降解,其效率由于天然漆酶。(2)通过合成后修饰的方法,在传统金属有机骨架MOF材料(Ui O-66)上共价修饰二茂铁基团(Fc),制备了一种新型的过氧化物酶仿酶(Ui O-66-Fc)。催化性能测试证明了在HO存在下,Ui O-66-Fc具有过氧化物酶催化活性及酶促反应动力学特征。基于MOF材料的吸附特性,Ui O-66-Fc兼具对有机污染物分子的吸附能力,对于罗丹明B、三氯生、双酚A的吸附实验证实了Ui O-66-Fc的吸附行为遵循准二级吸附动力学方程和朗缪尔吸附等温式的规律,即单分子层的化学吸附。最终,耦合Ui O-66-Fc的吸附及仿酶催化功能,实现了液相溶液中三种有机污染物的高效去除。

关键词：金属有机配位聚合物仿酶漆酶碱木质素过氧化物酶有机污染物

一维金属铁有机配位聚合物的乙烯选择性四聚催化性能研究

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中国科学：化学 2017年第10期47卷 1218-1225页

作者：程阿超韩阳冯光亮户艳平张瑛中国石油大学(北京)材料科学与工程系北京102249

以AlEt_2Cl为助催化剂,将一维金属铁有机配位聚合物应用于乙烯齐聚,并考察了金属铁有机配位聚合物的真空处理温度、催化体系的反应时间、反应压力、催化剂用量和n(Al)/n(Fe)对乙烯齐聚性能的影响.结果表明,该一维铁催化体系的C8选择性高... 详细信息

以AlEt_2Cl为助催化剂,将一维金属铁有机配位聚合物应用于乙烯齐聚,并考察了金属铁有机配位聚合物的真空处理温度、催化体系的反应时间、反应压力、催化剂用量和n(Al)/n(Fe)对乙烯齐聚性能的影响.结果表明,该一维铁催化体系的C8选择性高达94.75%,其中α-C8占19.18%,催化活性可达3.88×10~5g/(mol Fe h).

关键词： Fe 金属有机配位聚合物乙烯齐聚 C8选择性 α-C8

新型纳米多孔材料——金属有机配位聚合物的包结作用及其应用研究进展

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材料导报 2010年第9期24卷 50-54页

作者：殷卫峰欧植泽高云燕刘丽华金咪咪郝平西北工业大学理学院化学系西安710072

金属有机配位聚合物(MOCPs)具有纳米多孔的特殊结构,且结构具有可设计性,通过MOCPs活性位点与客体分子的包结作用能够选择性地包结多种客体分子,表现出特有的分子识别能力。MOCPs作为一种新型多孔材料在择形及手性催化、吸附分离、气体... 详细信息

金属有机配位聚合物(MOCPs)具有纳米多孔的特殊结构,且结构具有可设计性,通过MOCPs活性位点与客体分子的包结作用能够选择性地包结多种客体分子,表现出特有的分子识别能力。MOCPs作为一种新型多孔材料在择形及手性催化、吸附分离、气体储存、分子识别与传感、生物模拟、微反应器等研究应用方面具有诱人的潜力。综述了MOCPs的设计、合成及主-客体相互作用方式,并展望了这种聚合物的应用前景。

关键词：金属有机配位聚合物纳米多孔材料分子识别主客体超分子