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超薄金属性MoO_(2)纳米片可控合成及其范德华接触应用研究

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Science China Materials 2023年第4期66卷 1504-1510页

作者：方丽针刘华伟管雯郑弼元梁洁园王庭浩朱小莉李思宇李东潘安练 Key Laboratory for Micro-Nano Physics and Technology of Hunan Province Hunan Institute of Optoelectronic IntegrationState Key Laboratory of Chemo/Biosensing and ChemometricsCollege of Materials Science and EngineeringHunan UniversityChangsha 410082China

在二维半导体与金属材料间引入范德华接触构建器件被认为是解决二维材料电接触问题的有效途径之一.然而,迄今为止,研究主要集中在半导体材料合成与改性上,而对金属材料的制备和性能的研究较少.在这项工作中,我们报道了利用化学气相沉积... 详细信息

在二维半导体与金属材料间引入范德华接触构建器件被认为是解决二维材料电接触问题的有效途径之一.然而,迄今为止,研究主要集中在半导体材料合成与改性上,而对金属材料的制备和性能的研究较少.在这项工作中,我们报道了利用化学气相沉积法可控合成厚度从3.5到10^(6)nm的层状MoO_(2)金属二维纳米片.利用X射线衍射、扫描隧道显微镜和透射电子显微镜对制备的MoO_(2)纳米片进行了系统表征,结果表明,制备的MoO_(2)为单斜晶型、晶质质量高、稳定性好.电学表征表明,MoO_(2)具有优良的导电性能,其导电率超过10^(6)S m^(-1),可与石墨烯和某些金属相媲美.此外,我们还通过引入MoO_(2)薄片作为范德华接触材料,探索了其在MoS_(2)场效应晶体管中的接触应用.所获得的MoS_(2)场效应晶体管表现出低肖特基势垒(36 m e V)和高载流子迁移率(210 cm^(2)V^(-1)s^(-1),10 K).这项工作为金属二维材料的可控制备和应用提供了新思路,并有望促进二维材料电子器件的发展.

关键词：场效应晶体管扫描隧道显微镜肖特基势垒半导体材料二维材料金属材料接触材料金属性

调控ZIF-67衍生N-C/Co复合催化剂中的金属性Co^(0)实现高效光催化CO_(2)还原

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Science China Materials 2022年第2期65卷 413-421页

作者：陈飞飞陈建丰冯亚南李凌云于岩 Key Laboratory of Advanced Materials Technologies College of Materials Science and EngineeringFuzhou UniversityFuzhou 350108China

本文报道了由ZIF-67衍生而来的N掺杂C层包裹Co纳米颗粒(NC/Co)复合催化剂及其高效光催化CO_(2)还原性能.研究发现热解温度对N-C/Co复合催化剂的晶粒尺寸和金属性Co^(0)含量的调控具有关键作用,并在此基础上优化了催化剂的光催化活性.在... 详细信息

本文报道了由ZIF-67衍生而来的N掺杂C层包裹Co纳米颗粒(NC/Co)复合催化剂及其高效光催化CO_(2)还原性能.研究发现热解温度对N-C/Co复合催化剂的晶粒尺寸和金属性Co^(0)含量的调控具有关键作用,并在此基础上优化了催化剂的光催化活性.在较低热解温度(600℃)下获得的Co纳米颗粒尺寸较小,能够被N-C层良好保护,从而有效抑制表面氧化,使得N-C/Co-600样品中具有更高含量的金属性Co^(0).相反,NC/Co-700和N-C/Co-800样品中的表面氧化物CoO_(x)覆盖了内部Co核,不利于电荷分离和迁移.因此,N-C/Co-600样品表现出最佳的光催化活性.CO和H_(2)的产率分别高达1.62×10^(4)和2.01×10^(4)μmol g^(−1)h^(−1).另外,Co纳米颗粒使得复合催化剂具有磁性,能够在外加磁场辅助下,快速、简易地分离回收.本工作有望为MOF衍生碳/金属复合催化剂的设计提供参考依据.

关键词：金属性复合催化剂还原性能表面氧化物光催化 N掺杂电荷分离热解温度

零模超晶格类型对石墨烯纳米带金属性影响的密度泛函理论研究

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材料导报 2023年第13期37卷 49-55页

作者：卫琳刘贵立杨疆飞李欣玥张国英沈阳工业大学建筑与土木工程学院沈阳110870 沈阳师范大学物理科学与技术学院沈阳110034

通过在石墨烯纳米带(GNR)中引入一对跳跃参数相等的零模构建金属石墨烯纳米带模型,基于密度泛函理论计算了模型的电子特性。通过改变引入的零模类型(C-C、B-B、N-N、Al-Al和P-P)对其金属度进行调控。研究表明:一对N-N零模的引入可以极... 详细信息

通过在石墨烯纳米带(GNR)中引入一对跳跃参数相等的零模构建金属石墨烯纳米带模型,基于密度泛函理论计算了模型的电子特性。通过改变引入的零模类型(C-C、B-B、N-N、Al-Al和P-P)对其金属度进行调控。研究表明:一对N-N零模的引入可以极大地增加GNR的金属带宽,约为引入C-C型零模金属GNR金属带宽的两倍,为本征石墨烯金属带宽的10倍。零模类型影响GNR金属带宽的原因是,引入的零模类型使GNR中形成的五元环几何构型存在差异,影响其子晶格极化损失程度,从而调控其金属度。使用零模类型为N-N的GNR为基础模型,探究纳米带的宽度对GNR金属带宽的影响,结果表明:纳米带宽度的增加不利于金属带宽的拓展,带宽扩大到某一程度时,N-N零模键断裂,变为普通N掺杂型石墨烯。

关键词：石墨烯纳米带金属性金属带宽掺杂

金属性钛基亚氧化物表面性质调控及光催化还原CO2性能研究

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金属性钛基亚氧化物表面性质调控及光催化还原CO2性能研究

作者：倪宝鑫上海电力大学

学位级别：硕士

基于光催化CO还原(CORR)选择性调控的构效关系探索是一个非常有吸引力但极具挑战性的研究目标。CORR涉及5种吸附活化构型、3种C路径(甲醛+卡宾+乙二醛)以及3种C路径(草酸+乙二醛+甲基自由基)。复杂繁多的反应路径及中间体为精确设计产... 详细信息

基于光催化CO还原(CORR)选择性调控的构效关系探索是一个非常有吸引力但极具挑战性的研究目标。CORR涉及5种吸附活化构型、3种C路径(甲醛+卡宾+乙二醛)以及3种C路径(草酸+乙二醛+甲基自由基)。复杂繁多的反应路径及中间体为精确设计产物生成带来了极大挑战。在传统半导体能带理论中,当导带匹配目标产物的氧化还原电位同时价带匹配水氧化电位时,理论上可以进行具有高目标产物选择性的催化剂设计。然而,当催化剂表面引入杂原子或助催化剂时,产物选择性生成的精确效果往往大打折扣。同时,光催化CO还原还需要催化剂具有宽范围的光吸收能力、高载流子密度促进多电子质子耦合反应,这为高效光催化剂的设计和构效关系探索带来了更大难度。基于以上研究背景,本文选用具有金属特性的钛基亚氧化物进行光催化CO还原的构效关系研究。类金属特性保证了催化剂具有极小带隙,可实现近红外光下载流子的激发;同时极小带隙促进了载流子的高密度生成与传输。因此,该催化剂理论上适用于光催化CO还原。本文具体工作主要包括以下两个方面:(1)基于钛基同晶型材料转变过程中氮掺杂对表面氧化态及CORR选择性的影响机制的研究。运用硬模板法结合真空辅助金属还原策略合成了具有25 nm壁厚的一氧化钛中空纳米球。通过调控氨气还原温度,制备了一系列具有不同N/O比的Ti ON中空纳米球。通过XRD、XPS、XAS、光催化测试以及理论计算,研究发现N引入的形式与氧空位(Vo)共同调控催化剂表面价态(Ti、Ti和Ti)的组成及分布。进一步研究表明,催化剂表面Ti和Ti的含量比(Ti/Ti)与C产物选择性呈现线性关系,同时表面Ti/Ti和Ti/Ti之和与C产物选择性呈现线性关系。理论计算结果显示合理调控N、O元素与Ti的配位比例能够有效改变C、C产物的生成能垒。本工作系统分析了金属性钛基催化剂表面氧化态的形成原因、催化选择性与表面性质的内在关联及其构效关系,为精确化设计光催化CO还原钛基催化剂提供一定指导。(2)共掺杂策略调控一氧化钛表面Ti/Ti的比值来调控C产物选择性的研究。在第一项工作基础上,我们采用电荷平衡策略精确化调控金属性钛基催化剂表面Ti/Ti比例。通过一步还原法合成了具有20 nm以下粒径的Zn和N共掺杂的Ti O复合材料(ZN-TC)。+2价异质阳离子的引入不仅有利于稳定局域Ti,同时Zn对质子的独特吸附特性有助于调控耦合路径,从而改变C产物选择性。光催化测试表明Zn和N共掺杂策略成功诱导C产物由Ti ON的乙烯转变为ZN-TC的乙烷。通过XPS测试和DFT计算,我们证明了这种共掺杂策略可以控制Ti O表面Ti与Ti的比例,并且一定比例有利于C-C偶联产生乙氧基,从而促进CH的产生。

关键词：表面性质一氧化钛金属性光催化 CO2还原

二维金属性p掺杂硒化锡的可控合成及多铁性研究

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二维金属性p掺杂硒化锡的可控合成及多铁性研究

作者：杜若璠武汉大学

学位级别：硕士

锡基二元硫族化合物(Sn X,X=S,Se,Te)因其优异的光电、热电性能和独特的各向异性结构以及在下一代电子、光电子和柔性电子器件中的潜在应用成为近年来的明星材料。作为其中独特的一员,地球丰产、环境友好、无毒且空气稳定的Sn Se具有超... 详细信息

锡基二元硫族化合物(Sn X,X=S,Se,Te)因其优异的光电、热电性能和独特的各向异性结构以及在下一代电子、光电子和柔性电子器件中的潜在应用成为近年来的明星材料。作为其中独特的一员,地球丰产、环境友好、无毒且空气稳定的Sn Se具有超低热导率、较小的电子有效质量、高光吸收率、宽光吸收范围和强各向异性等优异的理化性质。虽然Sn Se是一种层状材料,但其单层或多层二维纳米结构仍然很难制备。自下而上和自上而下的合成策略都面临着Sn Se层间结合能高的问题,这导致垂直范德华力强,垂直生长速度快,无法实现超薄Sn Se的合成。化学和物理方法的自下而上策略可以获得高结晶质量和高产量的目标产物,因此是合成Sn Se的非常有吸引力的方法,但此方法仍面临着对Sn Se尺寸/形貌精确调控的挑战。其次,针对Sn Se物理性质的研究仍处于起步阶段。基于上述问题,本论文以二维Sn Se的物理气相沉积(PVD)可控合成为立足点,对不同生长条件下Sn Se的生长规律进行总结,并揭示造成其形貌差异的生长机理。鉴于Sn Se和Sn Se相似的形成焓,我们发现Sn Se微畴的局部相偏析和伴随的界面电荷转移导致Sn Se变成简并半导体并呈现出金属行为。更令人意外的是,我们发现二维p掺杂Sn Se具有室温亚铁磁性,其居里温度高达337 K。同时即使在Sn Se微畴引入的去极化场下,Sn Se仍然保持着稳固的铁电性。亚铁磁性和铁电性在二维p掺杂Sn Se中共存,证明了其多铁性特征。本论文的主要内容如下:(1)通过PVD方法在云母衬底上成功合成了大畴尺寸和厚度可调的二维p掺杂Sn Se纳米片,并对Sn Se在不同条件下的生长规律进行了系统总结。阐明了Sn Se生长反应中的动力学行为及迁移过程,揭示了Sn Se纳米片的形貌取决于衬底表面迁移和纳米片表面迁移的竞争关系。发现了Sn Se微畴的局部相偏析导致二维p掺杂Sn Se纳米片有多种堆垛结构,这也为其铁电性研究奠定了基础。(2)通过密度泛函理论(DFT)计算,研究了二维p掺杂Sn Se的电子结构,并结合电输运结果发现了Sn Se微畴的局部相分离和伴随的界面电荷转移,导致Sn Se呈现金属行为。界面处的电子由Sn Se流向Sn Se和以空穴为主的载流子输运行为证明了Sn Se的p掺杂特质,这些发现为探索超导和拓扑学领域迷人的量子现象提供了一个新的平台。(3)在金属性二维p掺杂Sn Se中发现了室温亚铁磁性(居里温度接近～337K)并通过Stoner机制解释了其磁性的物理起源:费米能级附近较高的态密度导致价带顶附近的交换场发生分裂,界面处的强交换作用诱导了亚铁磁性的产生。同时在二维p掺杂Sn Se中还存在较强的面内铁电性,即使在Sn Se微畴引入的去极化场作用下仍保持着其固有铁电性。基于共存的亚铁磁性和铁电性确定了其多铁性特征,这为构建多功能磁电耦合器件和信息存储器件奠定了坚实的基础。总结了不同形貌、畴尺寸和厚度的二维p掺杂Sn Se的可控合成;揭示了Sn Se内部Sn Se微畴的局部相偏析,不仅诱导Sn Se金属性和亚铁磁性的产生还打破了体相Sn Se的反铁电稳态,使得Sn Se在二维尺寸下保持其面内铁电性;最后讨论了Sn Se实际应用所面临的挑战与解决途径,并展望了Sn Se多种新奇物性的应用前景。

关键词： SnSe SnSe2微畴金属性室温亚铁磁性铁电性多铁性

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铯与氟——元素金属性与非金属性之最

化学教育（中英文） 2022年第5期43卷 102-106页

作者：孙雨晗田红玉北京工商大学轻工科学技术学院北京100048

对有关金属性的几个标度进行简要分析,介绍一种适用性更广的电负性标度;辨析电子亲和能和电负性的概念,从而明确学生对金属性和非金属性之最元素的认知。同时对高中人教版必修1中元素周期律和碱金属的教学提出建议。

关键词：金属性非金属性电负性

二维金属性TaS_2的大面积可控制备和超高电催化析氢效率

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物理化学学报 2018年第5期34卷 453-454页

作者：杨金龙中国科学技术大学化学与材料科学学院合肥230026

金属性过渡金属硫化物（MX2）具有磁性1、电荷密度波2,3、超导4等新奇的物理特性,而其二维限域下的薄层结构被认为是探索这些新奇物性的模型体系。

关键词：金属性催化析氢可控制备二维过渡金属硫化物面积电荷密度波物理特性

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黑色氮化钨作为金属性光催化剂实现全分解水

物理化学学报 2017年第11期33卷 2117-2118页

作者：吴凯北京大学化学与分子工程学院北京100871

光解水技术可以将太阳能转换存储为化学能，被视为解决全球性能源与环境问题的理想方式之一。太阳能转换效率一定程度上取决于光催化材料的吸光范围，然而考虑到最小禁带宽度1．23eV和光解水过程中可能存在的能量损失等因素，单一半导... 详细信息

光解水技术可以将太阳能转换存储为化学能，被视为解决全球性能源与环境问题的理想方式之一。太阳能转换效率一定程度上取决于光催化材料的吸光范围，然而考虑到最小禁带宽度1．23eV和光解水过程中可能存在的能量损失等因素，单一半导体实现全分解水的吸光范围较难超过700nm。

关键词：分解水光催化剂金属性氮化钨太阳能转换黑色光催化材料环境问题

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硅的新型亚稳金属性同素异形体

科学通报 2015年第27期60卷 2616-2620页

作者：王倩倩罗坤马梦冬于栋利何巨龙燕山大学亚稳材料制备技术与科学国家重点实验室秦皇岛066004

从理论上提出了硅的一种新型金属性亚稳相,并通过弹性常数和声子谱的计算验证了该结构在常压下的稳定性.该结构可以通过以?-La Si5为前驱物,将其中的La原子去除获得.该结构中隧道型空隙的存在使其密度低于金刚石型结构的Si-I相.在这种... 详细信息

从理论上提出了硅的一种新型金属性亚稳相,并通过弹性常数和声子谱的计算验证了该结构在常压下的稳定性.该结构可以通过以?-La Si5为前驱物,将其中的La原子去除获得.该结构中隧道型空隙的存在使其密度低于金刚石型结构的Si-I相.在这种结构中,有40%的硅原子为5配位,其他硅原子为4配位.电子结构的计算表明该结构具有金属导电性.导电性主要由于5配位原子的存在导致价电子出现离域性.配位数的改变也使得硅原子之间发生了一定的电荷转移,出现离子性.该结构的化学键中同时存在共价性、金属性和离子性.

关键词：亚稳金属硅化物金属性低密度硅 5配位