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路易斯酸碱催化的有机反应

路易斯酸碱催化的有机反应

作者：吴梅兰州大学

学位级别：硕士

近年来席夫碱及其金属配合物的合成及应用研究异常活跃。Salen型金属络合物就是其中的重要一员。与卟啉金属络合物相比，Salen型金属络合物具有以下优点：首先更易于合成;其次，可在Salen结构中接近金属原子的周围引入不对称环境，使其... 详细信息

近年来席夫碱及其金属配合物的合成及应用研究异常活跃。Salen型金属络合物就是其中的重要一员。与卟啉金属络合物相比，Salen型金属络合物具有以下优点：首先更易于合成;其次，可在Salen结构中接近金属原子的周围引入不对称环境，使其不对称选择性更加易于实现;最后，在Salen配体的3位或5位上引入合适的取代基，可以精确地调整Salen金属化合物上的电子效应和立体效应。在有机合成化学中Mannich反应是构筑C-C键的重要反应之一。β-胺基羰基化合物是合成药物及其天然产物的重要中间体，而β-胺基羰基化合物可以通过Mannich反应来制备。本文中，我们制备了四个Salen锌配合物(两个为新化合物)并应用其催化三组分的Mannich反应合成了一系列(16)个新的β-胺基羰基化合物。近年来五元环碳酸酯的合成方法越来越简单，但是关于五元环碳酸酯的利用确鲜有报道，因此在本论文中，我们用有机碱催化的环丙烯碳酸酯与双酚A的共聚反应进行了研究，结果发现：有机碱催化的低聚反应与无机碱催化的结果大不相同。同时，我们对此催化的聚合反应的机理进行了详细的讨论。

关键词： Salen 羰基化合物金属络合物酸碱催化不对称反应五元环金属化合物对硝基苯甲醛硕士学位论文有机合成化学

酸碱催化下1,2-环氧化合物开环反应的区域选择性初探

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丽水学院学报 2012年第5期34卷 55-58页

作者：杨明华丽水学院理学院浙江丽水323000

探讨酸碱催化下1,2-环氧开环反应区域选择性,结果表明:对烷基取代的环氧乙烷而言,酸或碱催化,亲核试剂一般进攻环氧化合物位阻较小的1-位碳原子,但是芳基取代的环氧乙烷(如苯基环氧乙烷),亲核性一般的亲核试剂进攻环氧化合物的2-位碳原... 详细信息

探讨酸碱催化下1,2-环氧开环反应区域选择性,结果表明:对烷基取代的环氧乙烷而言,酸或碱催化,亲核试剂一般进攻环氧化合物位阻较小的1-位碳原子,但是芳基取代的环氧乙烷(如苯基环氧乙烷),亲核性一般的亲核试剂进攻环氧化合物的2-位碳原子,亲核性特别强的亲核试剂,进攻环氧化合物的1-位碳原子。纠正部分教科书中对于1,2-环氧开环反应的区域选择性不全面解释。

关键词：区域选择性 1,2-环氧化合物开环反应酸碱催化亲核试剂

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酸碱催化维生素C合成的比较

湖北化工 1997年第2期14卷 22-23页

作者：毛先桐周强湖北三峡学院宜昌443003

叙述了以酸和碱为催化剂,对维生素C合成的不同机理,讨论了两种工艺流程的特点,指出了碱转化工艺的优越性。

关键词：维生素C 合成催化酸碱催化

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酸碱催化:葡萄糖变旋实验的研究

荆州师专学报 1993年第5期16卷 69-70页

作者：周智敏荆州师专化学系

本文通过对葡萄糖在缓冲溶液中变旋速率的测定,确定了葡萄糖变旋反应是一般酸、碱催化反应.

关键词：缓冲溶液变旋反应葡萄糖酸碱催化催化反应

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NMR在酸碱催化快速反应动力学上的应用

NMR在酸碱催化快速反应动力学上的应用

四乙烯五胺功能化酚醛树脂作为Knoevenagel缩合反应的高活性酸碱双功能催化剂

第十届全国波谱学学术会议

作者：邵振忠李密北京师范大学化学系

1、乙酸甲酯在酸性条件下水解是一个特殊酸催化反应.氢离子(H

关键词： NMR 酸碱催化反应动力学

来源： cnki会议评论

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有机化学 2022年第4期42卷 1179-1187页

作者：肖剑武志英陈姿依赵朋飞刘春艳华北理工大学药学院河北唐山063210

通过市售酚醛树脂(PR)和四乙烯五胺经由氨化反应制备四乙烯五胺官能化酚醛树脂(TEPA-PR),并应用于催化Knoevenagel缩合反应.通过傅里叶转移红外光谱(FTIR)、X射线衍射光谱(XRD)和元素分析(EA)表征TEPA-PR结构.TEPA-PR可高效催化芳香醛的... 详细信息

通过市售酚醛树脂(PR)和四乙烯五胺经由氨化反应制备四乙烯五胺官能化酚醛树脂(TEPA-PR),并应用于催化Knoevenagel缩合反应.通过傅里叶转移红外光谱(FTIR)、X射线衍射光谱(XRD)和元素分析(EA)表征TEPA-PR结构.TEPA-PR可高效催化芳香醛的Knoevenagel缩合反应,具有产率高,底物适用性广的优势.此外,该反应可在不同极性溶剂中进行.该新型树脂催化剂表现出良好的可循环使用性,使用5次后其催化活性没有显着降低.

关键词：酚醛树脂酸碱催化多相催化 Knoevenagel缩合反应水相催化

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纤维负载酸碱双功能催化剂的制备与性能研究

纤维负载酸碱双功能催化剂的制备与性能研究

作者：江丽娟河南理工大学

学位级别：硕士

酸碱双功能催化剂将酸与碱的活性集于一体,可用于催化两步或多步串联反应,具有简化操作工艺、降低生产成本等优势,受到了学术界和工业界的特别关注。然而,由于酸碱拮抗作用导致活性位不匹配甚至酸碱中和成盐,以及制备过程繁琐、可回收... 详细信息

酸碱双功能催化剂将酸与碱的活性集于一体,可用于催化两步或多步串联反应,具有简化操作工艺、降低生产成本等优势,受到了学术界和工业界的特别关注。然而,由于酸碱拮抗作用导致活性位不匹配甚至酸碱中和成盐,以及制备过程繁琐、可回收性差等缺点,严重限制了一些酸碱双功能催化剂的开发和应用。设计和制备酸碱活性位分布均匀、催化活性高的酸碱双功能催化剂仍具有一定的研究价值。本文从开发新型、高效、经济、环保的催化体系着手,设计并制备了两类基于合成纤维聚丙烯腈和聚醚醚酮的负载型酸碱双功能催化剂,并系统考察了其催化性能。1.聚丙烯腈纤维廉价易得,而且聚丙烯腈纤维的高分子链上包含大量的氰基基团,其很容易通过氨化接枝开展负载催化。首先利用聚丙烯腈纤维与三乙烯四胺氨化反应来获得碱性活性中心,继而用磷酸对氨化后的纤维进行酸化获得酸性活性中心,以此来制备聚丙烯腈纤维负载的酸碱双功能催化剂。该方法可以通过改变酸碱比例来调整纤维催化剂的整体催化活性,优化后的纤维催化剂在一锅串联缩醛脱保护-Knoevenagel缩合反应中具有广泛的适用性,合成了多种α,β-不饱和苄烯丙二腈(收率86%～94%),且酸碱双功能纤维催化剂的催化活性在12次循环后没有明显下降。2.聚醚醚酮纤维具有耐腐蚀性,热氧化稳定性以及高温下出色的物理性质和机械性能等特点,通过氯甲基功能化改性方法在纤维骨架上构筑氯甲基作为修饰位点,进而开展负载催化应用。将氯甲基化后的聚醚醚酮纤维通过二乙烯三胺氨化,中和,最后部分胺基用磷钼酸酸化制备酸碱双功能催化剂,并在一锅串联缩醛脱保护-Knoevenagel缩合反应中测试其性能。经过系统地条件优化,在催化剂用量为0.3 mol%时,高效合成合成多种α,β-不饱和苄烯丙二腈(收率81%～92%)。此外,纤维催化剂可以通过简单后处理维持活性超过10次循环。通过对纤维负载酸碱双功能催化剂不同阶段纤维试样的表征及其催化性能的测试,充分验证了上述纤维催化剂制备的可靠性和稳定性,而且纤维负载催化体系后处理简单、便于循环使用且能够有效地进行体系放大,显示了其较为优异的应用前景,也为设计更绿色、更安全、更经济的化学过程提供了一种新的策略。

关键词：酸碱催化纤维催化剂串联反应循环使用

改性锆基催化剂催化糠醛/乙酰丙酸转化为γ-戊内酯的研究

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改性锆基催化剂催化糠醛/乙酰丙酸转化为γ-戊内酯的研究

作者：薛唯吉林大学

学位级别：硕士

随着人们对化学品和燃料的需求不断增加,生物质作为一种替代原料受到了广泛关注。从木质纤维素开始,通过特定的催化加氢,可以选择性地生产出许多有价值的平台分子。锆基催化剂是生物质转化中最经济、高效的催化剂之一,有望取代贵金属催... 详细信息

随着人们对化学品和燃料的需求不断增加,生物质作为一种替代原料受到了广泛关注。从木质纤维素开始,通过特定的催化加氢,可以选择性地生产出许多有价值的平台分子。锆基催化剂是生物质转化中最经济、高效的催化剂之一,有望取代贵金属催化剂应用于生产中。本文在此基础上合成了一系列改性的锆基催化剂,以醇为氢源,探究其在生物质加氢转化为高附加值化学品中的活性,以期得到高效率、高稳定性的催化剂。主要研究内容如下:1.合成了一系列酸修饰的Zr-MOF-808,用于催化糠醛到γ-戊内酯的一锅法级联反应。催化剂是采用对MOF-808进行两步后处理的方法合成的,EPR和XPS明确了每一步后处理的作用。对最后得到的四个酸化样品进行了XPS、吡啶红外、吸附三甲基氧磷（TMPO）的固体魔角核磁共振磷谱等测试,比较了它们的路易斯酸（L）/布伦斯特酸（B）酸量及强度。结果表明,修饰MOF-808的酸的酸性和吸电子效应越强,制得的催化剂的L酸和B酸总强度越高。L酸和B酸的酸强度越高、酸总量越多,戊内酯的产率越高,中间产物越少。在最佳的反应条件（160℃,8h）下,Zr-808-TF催化糠醛100%转化且γ-戊内酯的产率达到83%。通过简单的再浸渍法使催化剂恢复活性,在循环使用6次后GVL产率保持在68%。其他三种酸的酸化样品分别只得到了39.3%（硫酸）、11.6%（氨基磺酸）和3.3%（三氟乙酸）的γ-戊内酯产率。2.合成了三种金属（Y、In、Al）掺杂的单斜Zr O2,用于催化乙酰丙酸到γ-戊内酯的反应。催化剂是结合共沉淀和水热处理合成的,通过XPS、红外、热重、氮气吸附、NH3-TPD等表征考察了掺杂不同金属及比例不同对催化剂的理化性质,如氧空位、表面积、平均孔径、酸量等的影响。掺杂后的催化剂氧空位含量普遍增加,3种金属掺杂1%时表面积都有所提高,掺杂比例继续提高后下降。电负性比Zr稍高的Al是掺杂单斜Zr O2以提高其酸位点和氧空位的最合适金属,5%AlZrO2具有最高的氧空位和最高的酸量。比Zr电负性低的Y在掺杂中易生成碱性的Y2O3杂相,屏蔽酸位点,只能掺杂极低比例（1%）,电负性最高的In掺杂比例增大后会破坏Zr O2中原本的羟基强酸位点。由此证明电负性不同的掺杂剂对主体氧化物产生不同影响。该系列催化剂在催化乙酰丙酸转化为γ-戊内酯的反应上活性不同。三种金属掺杂在适当比例下都可以提高乙酰丙酸到γ-戊内酯的产率及转化率,提高的程度排序为5%AlZrO2>1%YZr O2>1%In Zr O2。5%AlZrO2在最佳反应条件下（140℃,3h）下可以达到80.2%的γ-戊内酯产率和100%乙酰丙酸的转化率,且在五个循环中保持稳定。

关键词：生物质基平台化合物锆基催化剂酸碱催化催化转移氢化异相催化

甲苯-甲醇侧链烷基化制备苯乙烯反应机理与催化剂

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化工进展 2017年第7期36卷 2464-2472页

作者：李江川柴永明刘宾吴仪岚李奕川刘晨光中国石油大学(华东)化学工程学院重质油国家重点实验室山东青岛266580 中国石油天然气集团公司催化重点实验室山东青岛266580

甲苯-甲醇侧链烷基化制备苯乙烯是具有重要研究意义和工业化前景的苯乙烯生产途径。本文回顾了甲苯-甲醇侧链烷基化的研究背景,综述了近年来甲苯-甲醇侧链烷基化反应机理的研究进展,简述了反应条件的影响,分析了催化剂特点和需求,全面... 详细信息

甲苯-甲醇侧链烷基化制备苯乙烯是具有重要研究意义和工业化前景的苯乙烯生产途径。本文回顾了甲苯-甲醇侧链烷基化的研究背景,综述了近年来甲苯-甲醇侧链烷基化反应机理的研究进展,简述了反应条件的影响,分析了催化剂特点和需求,全面总结了酸碱双功能催化剂开发理念和技术路线。对甲苯-甲醇侧链烷基化反应历程的研究结果和热力学特性进行了分析,结果表明甲醇深度分解和活化甲苯侧链甲基为反应主要限制因素。最后论述了新催化材料在侧链烷基化反应中的应用,提出酸催化剂和碱催化剂的高效耦合构建活性中心的催化剂设计新思路。

关键词：甲苯甲醇侧链烷基化苯乙烯酸碱催化