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Ni-Fe催化剂乙醇部分氧化制氢的研究

物理化学学报 2002年第5期18卷 426-431页

作者：王卫平席靖宇王志飞吕功煊赵普中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室兰州730000

研究了Ni-Fe催化剂对乙醇部分氧化制氢反应,系统地考察了不同O2/C2H5OH摩尔比及反应温度下催化剂的性能.发现Ni-Fe催化剂对乙醇部分氧化制氢具有较好的催化活性,其中组成为Ni50Fe50催化剂最好,最佳的反应条件是O2/C2H5OH=1.0,T=***谱图... 详细信息

研究了Ni-Fe催化剂对乙醇部分氧化制氢反应,系统地考察了不同O2/C2H5OH摩尔比及反应温度下催化剂的性能.发现Ni-Fe催化剂对乙醇部分氧化制氢具有较好的催化活性,其中组成为Ni50Fe50催化剂最好,最佳的反应条件是O2/C2H5OH=1.0,T=***谱图表明催化剂主要由尖晶石结构的铁酸盐和FeNi3合金相组成.XPS结果说明,催化剂体相以还原态FeNi3合金相为主,表面以氧化态的铁酸盐为主.稳定性考察的结果表明,催化剂经40h反应后,对氢的选择性明显下降,此时对应的FeNi3物相衍射峰强度也明显降低,表明催化剂对H2选择性的下降与FeNi3物相的转变有关.

关键词： Ni-Fe催化剂乙醇部分氧化燃料电池氢气制备催化活性镍铁催化剂

甲烷部分氧化制合成气Pt-Ni/Al_2O_3催化剂的研究

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化学学报 1998年第10期56卷 1021-1026页

作者：严前古高利珍储伟于作龙远松月中国科学院成都有机化学研究所成都610041 中国科学院长春应用化学研究所长春130022

研究了Ni/Al_2O_3,Pt/Al_2O_3和一系列Pt-Ni/Al_2O_3催化剂对甲烷部分氧化制合成气的催化作用,发现Pt-Ni/Al_2O_3催化剂显示了比Ni/Al_2O_3和Pt/Al_2O_3更高的活性和稳定性.H_2-TPR,CO-TPD,CO_2-TPD,SEM,XPS和XRD等结果证明:Pt和Ni之间存在较强的相互作用,Pt和部分Ni形成固溶体合金并且Pt在催化剂表面富集.Pt和Ni之间的相互作用提高了催化剂的活性和稳定性,甲烷在Pt-Ni/Al_2O_3上的催化部分氧化具有不同于在Pt/Al_2O_3和Ni/Al_2O_3上的反应性能.

关键词：甲烷合成气部分氧化催化剂铂镍

柠檬酸络合法制备NiO-CeO_2-TiO_2复合氧化物及其在甲烷部分氧化反应中的应用

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催化学报 2005年第12期26卷 1059-1066页

作者：张媛李增喜闻学兵刘源天津大学化工学院天津300072 中国科学院研究生院北京100049

采用柠檬酸络合法制备了NiO-CeO2-TiO2复合氧化物并将其用于甲烷部分氧化反应,考察了柠檬酸加入量、Ce/Ti原子比、焙烧温度和镍组分含量对催化剂活性的影响. 结果表明,NiO-CeO2-TiO2对甲烷部分氧化反应具有很高的活性和稳定性. 在原料... 详细信息

采用柠檬酸络合法制备了NiO-CeO2-TiO2复合氧化物并将其用于甲烷部分氧化反应,考察了柠檬酸加入量、Ce/Ti原子比、焙烧温度和镍组分含量对催化剂活性的影响. 结果表明,NiO-CeO2-TiO2对甲烷部分氧化反应具有很高的活性和稳定性. 在原料气体积组成为20%CH4, 10%O2和70%N2, GHSV=55 200 ml/(g·h), 反应温度在650～850 ℃范围内, 700 ℃焙烧的10%NiO-Ce0.50Ti0.50O2催化剂具有最高的CH4转化率和H2选择性, 750 ℃下经50 h连续测试后,其活性和选择性仍保持在较高水平. 催化剂的XRD和TPR表征结果说明NiO处于高分散状态; 在NiO-TiO2催化剂中, NiO与TiO2发生固相反应并以NiTiO3形式存在,而NiTiO3比与载体发生相互作用的表面NiO难还原; 加入CeO2可以形成Ce-Ti-O固溶体,对NiO和TiO2的固相反应有抑制作用,有利于提高催化剂的中低温反应活性,同时NiTiO3对甲烷部分氧化反应也具有催化活性.

关键词：甲烷部分氧化柠檬酸氧化镍氧化铈氧化钛复合氧化物氢

CaF_2负载H_3PMo_(12)O_(40)表面上激光促进甲烷部分氧化反应性能的研究

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高等学校化学学报 2001年第5期22卷 833-835页

作者：高峰钟顺和天津大学化工学院天津300072

Solid materials PMo 12 and PMo 12 /CaF 2 were prepared, and the surface structure, chemisorption to methane and the behavior of LSSR for the materials have been investigated by using IR, XRD, BET and laser stimulated surface reaction techniques. With different amounts of PMo 12 , the distribution of PMo 12 can be controlled from less than one layer to multi layer on the surface of CaF 2. There exist Lewis base sites O 2- in MoO and Mo—O—Mo bonds as well as Lewis acid site —Mo 6+ — on the solid surfaces. Methane can be adsorbed on the surface MoO and Mo—O—Mo bonds with the molecular adsorption state, and the adsorption amount on MoO bond is greater. With 960 cm -1 laser to excite the surface MoO bond, the partial oxidation of methane occurred obviously at normal pressure and 200 ℃. Methanol is the direct product of methane oxidation, while HCHO, CH 3OCH 3 and hydrocarbons are the products of methanol reacted continuously on the solid surface. As CaF 2 doesn’t adsorb 960 cm -1 laser, PMo 12 /CaF 2 can utilize the laser energy more efficiently than that of PMo 12 . According to the characterization and reaction results, a mechanism of LSSR for methane partial oxidation to methanol is given.

关键词：甲烷部分氧化甲醇激光促进表面反应磷钼酸氟化钙负载催化剂光催化合成

介孔Co-Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气

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催化学报 2013年第1期34卷 146-151页

作者：刘瑞艳杨美华黄传敬翁维正万惠霖厦门大学化学化工学院化学系固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

采用一锅法制备了介孔Co-Al2O3催化剂,并首次用于甲烷部分氧化制合成气反应. 结果表明,与普通浸渍法相比,一锅法制备的Co-Al2O3催化剂表现出更为优异的催化性能. 合成的介孔Co-Al2O3催化剂具有大的比表面积和孔体积,以及规整有序的六方... 详细信息

采用一锅法制备了介孔Co-Al2O3催化剂,并首次用于甲烷部分氧化制合成气反应. 结果表明,与普通浸渍法相比,一锅法制备的Co-Al2O3催化剂表现出更为优异的催化性能. 合成的介孔Co-Al2O3催化剂具有大的比表面积和孔体积,以及规整有序的六方介孔孔道,Co物种高度分散,从而导致还原后高的金属分散度,而介孔孔道对金属纳米颗粒的约束作用可有效增强金属的抗烧结能力.

关键词：甲烷部分氧化合成气钴氧化铝介孔

La_(1-x)Sr_xFeO_3钙钛矿型氧化物中的晶格氧用于甲烷部分氧化制合成气

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催化学报 2014年第7期35卷 1196-1205页

作者：赵坤何方黄振郑安庆李海滨赵增立中国科学院广州能源研究所中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室广东广州510640 中国科学院大学北京100049

采用燃烧法制备了Sr掺杂钙钛矿型氧化物La1-xSrxFeO3(x=0,0.3,0.5,0.9)载氧体,对载氧体分别进行X射线衍射、扫描电镜和H2程序升温还原反应表征,在热重循环装置和固定床反应装置上考察甲烷与载氧体晶格氧的部分氧化反应.结果表明,La1-xSr... 详细信息

采用燃烧法制备了Sr掺杂钙钛矿型氧化物La1-xSrxFeO3(x=0,0.3,0.5,0.9)载氧体,对载氧体分别进行X射线衍射、扫描电镜和H2程序升温还原反应表征,在热重循环装置和固定床反应装置上考察甲烷与载氧体晶格氧的部分氧化反应.结果表明,La1-xSrxFeO3氧化物中的晶格氧适用于甲烷部分氧化制合成气,晶格氧的得失是一个可逆过程,Sr的掺杂提高了载氧体的供氧能力,5次循环后载氧体得失晶格氧的能力没有明显的衰减.从甲烷转化率、n(H2)/n(CO)比以及H2和CO的选择性等方面来考虑,x=0.3–0.5比较理想,甲烷转化率维持在70%左右,气体产物中n(H2)/n(CO)约为2,CH4没有发生明显的裂解.

关键词：钙钛矿晶格氧热重循环部分氧化合成气

介质阻挡放电条件下甲烷水蒸气重整和部分氧化反应制氢

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燃料化学学报 2021年第3期49卷 366-372页

作者：徐锋王玉明李凡聂欣雨朱丽华黑龙江科技大学安全工程学院黑龙江哈尔滨150022

构建了CH_(4)-O_(2)-N_(2)-H_(2)O反应体系,对介质阻挡放电条件下甲烷水蒸气重整和部分氧化制氢反应过程进行了研究,考察了H_(2)O/CH_(4)物质的量比、O_(2)/N_(2)物质的量比、气体总流量、放电电压及放电频率等参数对制氢效率的影响,并... 详细信息

构建了CH_(4)-O_(2)-N_(2)-H_(2)O反应体系,对介质阻挡放电条件下甲烷水蒸气重整和部分氧化制氢反应过程进行了研究,考察了H_(2)O/CH_(4)物质的量比、O_(2)/N_(2)物质的量比、气体总流量、放电电压及放电频率等参数对制氢效率的影响,并基于发射光谱原位诊断法分析了反应机理。结果表明,甲烷转化率和氢气产率随着H_(2)O/CH_(4)物质的量比、O_(2)/N_(2)物质的量比和放电电压的增加而增加,而随着反应气体总流量的增加而减小,随着放电频率的增加先增大后减小,在9.8 kHz处取得最大值。在H2O/CH4物质的量比1.82、O_(2)/N_(2)物质的量比2.1、总流量136 mL/min、放电电压18.6 kV及放电频率9.8 kHz的条件下,甲烷转化率与氢气产率分别达47.45%和21.33%。甲烷和水蒸气等反应物分子通过电子解离产生CHx·、H·、OH·、O·等自由基,进而通过自由基间的碰撞反应生成H_(2);H·自由基一方面来源于CH_(4)的电子解离;另一方面来源于水蒸气一次解离以及OH·的进一步离解。部分氧化反应主要表现为O_(2)电子解离形成的O·自由基以及水蒸气一次反应产物OH·自由基进一步离解形成的O·自由基对CH_(2)·自由基的氧化。

关键词：甲烷介质阻挡水蒸气重整部分氧化氢气

LaMn1-x-yFexCoyO3-δ钙钛矿载氧体用于化学链部分氧化

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化工学报 2020年第11期71卷 5265-5277页

作者：苏迎辉郑浩张磊曾亮天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室天津300072 佛山(华南)新材料研究院广东佛山528000

采用溶胶-凝胶法制备了B位Fe和Co共取代的LaMn1-x-yFexCoyO3-δ钙钛矿型复合氧化物,并用于化学链甲烷部分氧化制合成气。X射线衍射(XRD)结果表明Fe和Co均进入了LaMnO3的晶格形成钙钛矿晶相,活性和稳定性测试表明LaMn1/3Fe1/3Co1/3O3-δ... 详细信息

采用溶胶-凝胶法制备了B位Fe和Co共取代的LaMn1-x-yFexCoyO3-δ钙钛矿型复合氧化物,并用于化学链甲烷部分氧化制合成气。X射线衍射(XRD)结果表明Fe和Co均进入了LaMnO3的晶格形成钙钛矿晶相,活性和稳定性测试表明LaMn1/3Fe1/3Co1/3O3-δ载氧体具有最佳的化学链甲烷部分氧化性能。CH4程序升温还原(CH4-TPR)表征发现LaMn1/3Fe1/3Co1/3O3-δ具有比LaBO3(B=Co,Mn,Fe)更高的甲烷活化能力和晶格氧迁移性能。甲烷恒温脉冲反应(CH4-pulsereaction)进一步证实了B位离子的协同作用可以提高LaBO3(B=Co,Mn,Fe)的表面反应速率。程序升温氢气还原(H2-TPR)表明,LaMn1/3Fe1/3Co1/3O3-δ中晶格氧具有适中的氧化还原能力,适合用于化学链甲烷部分氧化。

关键词：部分氧化化学链甲烷钙钛矿合成气载氧体

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晶格氧部分氧化甲烷制合成气

化学进展 2008年第9期20卷 1306-1314页

作者：李孔斋王华魏永刚敖先权刘明春昆明理工大学材料与冶金工程学院昆明650093

用储氧材料中的晶格氧代替分子氧部分氧化甲烷制合成气,并以空气、H2O或CO2为氧源对失去晶格氧的储氧材料进行氧化再生,是一种通过气固反应制取合成气的新工艺,具有较高经济效益和环境效益。本文综述了该技术在储氧材料和反应体系等方... 详细信息

用储氧材料中的晶格氧代替分子氧部分氧化甲烷制合成气,并以空气、H2O或CO2为氧源对失去晶格氧的储氧材料进行氧化再生,是一种通过气固反应制取合成气的新工艺,具有较高经济效益和环境效益。本文综述了该技术在储氧材料和反应体系等方面的研究进展,并从合成气和金属联产工艺以及熔融盐储能的研究思路中得出了一些启示,对该技术今后的研究重点和应用领域进行了展望。

关键词：甲烷晶格氧合成气储氧材料部分氧化合成气/金属联产