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可见光响应S空位ZnIn_(2)S_(4)催化剂的制备及选择性氧化HMF研究

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林产化学与工业 2024年第2期44卷 33-41页

作者：徐俪菲侯浩强马春慧李伟罗沙刘守新东北林业大学材料科学与工程学院生物质材料科学与技术教育部重点实验室黑龙江哈尔滨150040

以硫代乙酰胺为硫源,采用一步法原位制备了具有丰富S空位的硫化铟锌(V S-ZIS)可见光催化剂,对其光催化5-羟甲基糠醛(HMF)选择性氧化为2,5-呋喃二甲醛(DFF)过程进行了研究,并分析了V S-ZIS光催化HMF选择性氧化制备DFF的机理。采用电子顺... 详细信息

以硫代乙酰胺为硫源,采用一步法原位制备了具有丰富S空位的硫化铟锌(V S-ZIS)可见光催化剂,对其光催化5-羟甲基糠醛(HMF)选择性氧化为2,5-呋喃二甲醛(DFF)过程进行了研究,并分析了V S-ZIS光催化HMF选择性氧化制备DFF的机理。采用电子顺磁共振(EPR)波谱证实S空位的存在,采用紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、XPS考察V S-ZIS的光学性质和元素组成,利用SEM、XRD观察催化剂的表面形貌和晶相结构。研究结果表明:一步法可以成功制备ZnIn_(2)S_(4),其呈花瓣微球状,且Zn、In、S元素均匀分布,可见光波长吸收范围为420~530 nm;制备时间对ZnIn_(2)S_(4)的晶体结构没有产生明显影响,但通过控制制备时间可以调控催化剂中S空位,制备时间2~10 h制得的样品V S-ZIS-2~V S-ZIS-10中,6 h时制得的V S-ZIS-6具有丰富的S空位。80℃加热6 h制备的V S-ZIS-6在反应时间4 h、V S-ZIS-6/HMF质量比值3.2、HMF浓度1.0 mmol/L、空气流量20 mL/min条件下选择性氧化HMF的性能最佳,HMF转化率为95.4%,DFF产率为61.8%。V S-ZIS表面丰富的S空位能够促进O 2在催化剂表面吸附活化,通过捕获光生电子生成更多O_(2)^(-)·,从而提高催化剂对HMF的选择性氧化能力。

关键词：硫空位硫化铟锌 5-羟甲基糠醛光催化选择性氧化 2,5-呋喃二甲醛

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甘油选择性氧化制乳酸贵金属催化剂

化学进展 2024年

作者：谢浩东胡尊龙魏豪斌葛思达王子轩张玉明吴志杰中国石油大学(北京)重质油全国重点实验室和CNPC催化重点实验室

生物柴油产量增加导致副产物甘油过剩问题愈加凸显，将甘油催化转化生成高附加值化学品具有重要意义。近年来，贵金属催化剂(Au、Pt、Pd等)常被用于催化甘油转化制乳酸，其中乳酸选择性和催化剂稳定性的提高是催化剂面临的关键挑战。本... 详细信息

生物柴油产量增加导致副产物甘油过剩问题愈加凸显，将甘油催化转化生成高附加值化学品具有重要意义。近年来，贵金属催化剂(Au、Pt、Pd等)常被用于催化甘油转化制乳酸，其中乳酸选择性和催化剂稳定性的提高是催化剂面临的关键挑战。本文介绍了负载型贵金属催化剂催化甘油选择性氧化制乳酸的反应机理，揭示了不同金属活性位点的作用，同时，围绕贵金属活性位的结构和电子性质，讨论了金属粒径、载体、反应体系pH对反应性能的影响，分析了贵金属与载体之间的强相互作用促进甘油分子羟基活化机制。最后，阐释了甘油选择性氧化制乳酸面临的主要挑战，并对未来的发展趋势进行了展望。

关键词：甘油乳酸选择性氧化贵金属催化剂

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机械力促进的硫醚选择性氧化制备亚砜/砜

精细化工 2024年

作者：王金龙范吉霞刘祈星周海峰三峡大学生物与制药学院天然产物研究与利用湖北省重点实验室绿色制药技术与工艺研究中心

以过硫酸氢钾复合盐(Oxone)为氧化剂，在室温、无溶剂球磨条件下，考察了二苯硫醚选择性氧化制备亚砜或砜的反应条件，并考察了底物的普适性。结果表明，在氧化剂Oxone用量1.0～4.0 mmol、160个氧化锆球(其中，直径为10、8、5 mm氧化锆... 详细信息

以过硫酸氢钾复合盐(Oxone)为氧化剂，在室温、无溶剂球磨条件下，考察了二苯硫醚选择性氧化制备亚砜或砜的反应条件，并考察了底物的普适性。结果表明，在氧化剂Oxone用量1.0～4.0 mmol、160个氧化锆球(其中，直径为10、8、5 mm氧化锆球的数量比分别为20∶40∶100)、球磨时间(5～50 min)和转速(400 r/min)的条件下，硫醚类化合物实现了系列亚砜或砜类化合物的高选择性制备(收率90%～99%)，产物通过1HNMR、13CNMR进行了确认。此方法具有选择性好、收率高、底物适用范围广等优点。

关键词：机械化学研磨法砜亚砜选择性氧化硫醚

甲基丙烯醛选择性氧化制甲基丙烯酸催化剂的研究进展

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河北科技大学学报 2024年第4期45卷 394-405页

作者：崇艳东张晨霖周理龙曹云丽张恒郑艳霞王硕河北科技大学化学与制药工程学院河北石家庄050018 平顶山学院化学与环境工程学院河南平顶山467000 曲阜师范大学化学与化工学院山东曲阜273165 山东理工大学化学化工学院山东淄博255000 扬州大学食品科学与工程学院江苏扬州225009

甲基丙烯酸甲酯(MMA)是一种重要的大宗化学品,用于生产有机玻璃、功能高分子材料、涂料等。基于石油化工和煤化工原料的C3/C4法被认为是生产MMA的绿色工艺,其中甲基丙烯醛(MAL)氧化为甲基丙烯酸(MAA)是该工艺的关键步骤。对催化该反应... 详细信息

甲基丙烯酸甲酯(MMA)是一种重要的大宗化学品,用于生产有机玻璃、功能高分子材料、涂料等。基于石油化工和煤化工原料的C3/C4法被认为是生产MMA的绿色工艺,其中甲基丙烯醛(MAL)氧化为甲基丙烯酸(MAA)是该工艺的关键步骤。对催化该反应所使用的催化剂进行了总结和分析,介绍了目前工业上所用的以Keggin结构磷钼钒酸盐为基础的催化剂,对催化剂的活性物种、不同组分的作用、负载型催化剂目前存在的问题进行了总结并提出了相应的解决方案,介绍了可催化该反应的非金属碳催化剂的研究进展。对于非金属碳催化剂,指出未来应从2个方面展开研究:1)设计制备高活性和稳定性的碳催化剂;2)利用表征手段构建催化剂的结构模型,探究碳催化机理。

关键词：催化剂工程甲基丙烯醛选择性氧化甲基丙烯酸杂多酸非金属催化剂

半导体与稳定自由基TEMPO协同光催化选择性氧化反应

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大学化学 2024年

作者：黄凤伟张富林王月欣郎贤军武汉大学化学与分子科学学院

稳定自由基TEMPO (2，2，6，6-四甲基哌啶氧化物)可以与半导体光催化相协同，用于促进氧化反应过程中的电子和质子转移。通过理性设计可以将TEMPO作为氧化还原中介引入到反应体系中，提高反应效率。研究证明，二氧化钛和共价有机框架均... 详细信息

稳定自由基TEMPO (2，2，6，6-四甲基哌啶氧化物)可以与半导体光催化相协同，用于促进氧化反应过程中的电子和质子转移。通过理性设计可以将TEMPO作为氧化还原中介引入到反应体系中，提高反应效率。研究证明，二氧化钛和共价有机框架均可与TEMPO构建协同光催化活化双自由基分子氧体系，实现可见光驱动下胺和硫醚类有机底物的选择性需氧氧化。

关键词：氧化还原中介选择性氧化二氧化钛共价有机框架

O-季铵盐氧化壳聚糖的合成及对棉织物的抗菌整理

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高等学校化学学报 2024年第3期45卷 143-155页

作者：周晓龙汪瑞琪陈国丽郭文明陈飞周炎孙立德汤大保许云辉安徽农业大学材料与化学学院合肥230036 安徽京九丝绸股份有限公司阜阳236000

通过香草醛与壳聚糖C2位氨基形成席夫碱以保护氨基,然后在C6位羟基上接枝2,3-环氧丙基三甲基氯化铵(GTA)季铵盐,利用稀HCl乙醇溶液脱除席夫碱后合成出O-季铵盐壳聚糖(O-HACC),再用KIO_(4)将O-HACC中C2和C3位的部分基团选择性地氧化为醛... 详细信息

通过香草醛与壳聚糖C2位氨基形成席夫碱以保护氨基,然后在C6位羟基上接枝2,3-环氧丙基三甲基氯化铵(GTA)季铵盐,利用稀HCl乙醇溶液脱除席夫碱后合成出O-季铵盐壳聚糖(O-HACC),再用KIO_(4)将O-HACC中C2和C3位的部分基团选择性地氧化为醛基,制备出能与纤维反应结合且具有双重抗菌活性的O-季铵盐氧化壳聚糖(O-HAOCC),随后接枝棉织物得到O-HAOCC改性棉织物.傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、氢核磁共振波谱(1H NMR)、扫描电子显微镜(SEM)和差示扫描量热分析(DSC)等结果表明,O-HAOCC分子中保留了氨基,同时引入了季铵盐结构和活性醛基,结晶形态被破坏,热稳定性降低.测试结果表明,氧化3h的O-HAOCC的水溶性高达237g/L,2,2′-联氮双(3-乙基苯并咪唑-6-磺酸)二铵盐(ABTS)自由基清除率在40 min后达到65.58%.当O-HAOCC质量分数为2%,反应时间为2 h,接枝温度为80℃时,改性棉织物的接枝率为9.84%.O-HAOCC改性棉织物对金黄色葡萄球菌和大肠杆菌的抗菌率分别为98.63%和93.38%,水洗50次后的抗菌率仍在90.75%以上,可应用于抗菌纺织服装、家纺面料和医疗卫生品等领域.

关键词：季铵盐壳聚糖香草醛选择性氧化结构性能抗菌织物

纳米球型Mo-MOF材料的调控合成及催化硫醚选择性氧化

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高等学校化学学报 2023年第12期44卷 84-92页

作者：郭昊天鲁新环孙凡棋陶艺元段金贵张望周丹夏清华湖北大学有机功能分子合成与应用教育部重点实验室武汉430062 南京工业大学材料化学工程国家重点实验室南京211816

金属有机骨架材料是一种由无机金属离子和有机配体配位组成的复合材料,拥有较高的金属分散度和催化活性.本文采用静态混合溶剂热晶化法,以钼酸为钼源、对苯二甲酸为配体合成了有机骨架材料Mo-MOF.通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光... 详细信息

金属有机骨架材料是一种由无机金属离子和有机配体配位组成的复合材料,拥有较高的金属分散度和催化活性.本文采用静态混合溶剂热晶化法,以钼酸为钼源、对苯二甲酸为配体合成了有机骨架材料Mo-MOF.通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段表征了催化剂的形貌、结构和组成.采用静态混合溶剂热法(水和乙醇)合成的Mo-MOF催化剂表现出最佳的催化活性,在未加其它助剂的条件下实现二苯基硫醚与氧气的选择性氧化,并可以得到100%的转化率和86.4%的二苯基亚砜的选择性.

关键词：钼金属有机框架硫醚氧气选择性氧化亚砜

露点对连续退火0.2%C-1.5%Si-2.5%Mn高强钢选择性氧化及脱碳的影响

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金属学报 2023年第10期59卷 1324-1334页

作者：金鑫焱储双杰彭俊胡广魁宝山钢铁股份有限公司上海201999 汽车用钢开发与应用技术国家重点实验室(宝钢) 上海201999

以成分为0.2%C-1.5%Si-2.5%Mn(质量分数)的先进高强钢为研究对象,采用连续退火模拟实验研究了露点对钢板表面Si、Mn选择性氧化以及次表层脱碳的影响。使用辉光放电发射光谱(GD-OES)分析了退火试样表面元素深度分布,使用SEM、OM观察了试... 详细信息

以成分为0.2%C-1.5%Si-2.5%Mn(质量分数)的先进高强钢为研究对象,采用连续退火模拟实验研究了露点对钢板表面Si、Mn选择性氧化以及次表层脱碳的影响。使用辉光放电发射光谱(GD-OES)分析了退火试样表面元素深度分布,使用SEM、OM观察了试样截面内氧化层及脱碳层深度,使用TEM观察了FIB制备的截面试样上Si、Mn内外氧化层的微观结构。结果表明,提高连续退火加热段和均热段的气氛露点可以促使Si、Mn由外氧化转变成内氧化,但露点过高会引起钢板次表层发生明显的脱碳,形成次表层显微硬度显著降低的铁素体层。当露点提高到临界值后,继续提高露点对进一步减少外氧化的效果有限,但是内氧化层和脱碳层的厚度会继续显著增加,因此在退火时需要选择兼顾外氧化和脱碳层控制的合适的露点范围。

关键词：高强钢露点选择性氧化脱碳连续退火

TEMPO显著加速芘基金属有机框架光催化硫化物到亚砜的转化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 226-236页

作者：曾冰黄凤伟王月欣熊康慧郎贤军武汉大学化学与分子科学学院湖北省有机高分子光电功能材料重点实验室湖北武汉430072

随着全球对可再生能源的需求持续上升,太阳能因其无限、清洁和可持续的特点被视为最理想的能源之一.在太阳能转化为化学能的过程中,半导体光催化技术因能够有效利用太阳能驱动化学反应而受到广泛关注.金属有机框架(MOF)因具有类似半导... 详细信息

随着全球对可再生能源的需求持续上升,太阳能因其无限、清洁和可持续的特点被视为最理想的能源之一.在太阳能转化为化学能的过程中,半导体光催化技术因能够有效利用太阳能驱动化学反应而受到广泛关注.金属有机框架(MOF)因具有类似半导体的性质而广泛应用于光催化领域.然而,MOF在光催化选择性催化上仍存在活性低或选择性差等问题.为解决上述问题,加入氧化还原介质成为一个潜在的解决方案.通过深入研究氧化还原介质与MOF之间的协同作用,有望提升光催化选择性氧化的效率,从而推动MOF在光催化领域的应用发展.本文将炔基整合到芘基配体中,进一步调节金属有机框架的可见光吸收性质.具体来说,以4-苯基苯甲酸作为调节剂,由4,4',4'',4'''-(芘-1,3,6,8-四基四(乙炔-2,1-二基))四苯甲酸和Zr_(6)O_(4)(OH)_(4)^(12+)团簇合成了芘基MOF,即NU-1100,并采用粉末晶体衍射、氮气吸附-脱附、扫描电镜与透射电镜对结构进行表征.结果表明,由于拓宽配体的共轭结构,与NU-1000相比,NU-1100的可见光吸收带红移.实验结果表明,在光催化体系中加入氧化还原介质2,2,6,6-四甲基哌啶-N-氧化物(TEMPO)可以显著加速有机硫化物到亚砜的转化.在绿光照射下,体系中加入催化量(3 mol%)氧化还原介质TEMPO和4-羧基TEMPO后,转化率分别是单独使用NU-1100的2.7倍和5.2倍.而NU-1000由于不吸收绿光无法驱动硫化物的氧化.动力学研究结果表明,4-羧基TEMPO可以加速硫化物转化为亚砜的反应进程.光电化学测试结果表明,4-羧基TEMPO可以促进NU-1100光生电子和空穴的分离以及转移.利用密度泛函理论计算和一系列结构表征手段,研究了加入4-羧基TEMPO提高NU-1100光催化活性的原因.结果表明,4-羧基TEMPO吸附在NU-1100的Zr_(6)O_(4)(OH)_(4)^(12+)团簇外表面,介导了空穴的转移,实现了更高的电荷转移效率.通过猝灭实验和原位电子顺磁共振测试研究了4-羧基TEMPO和NU-1100对硫化物氧化为亚砜的反应机理.加入对苯醌作为超氧阴离子捕获剂后反应彻底停止,而将溶剂甲醇替换为氘代甲醇后反应的转化率基本不变,这说明单线态氧对反应不起作用,超氧阴离子是该反应关键活性氧物种.原位电子顺磁共振测试结果表明,4-羧基TEMPO信号强度在开灯后迅速降低,关灯后信号恢复,说明其在硫化物氧化反应中存在循环.底物拓展实验结果表明,在NU-1100光催化和4-羧基TEMPO的协同作用下,一系列有机硫化物可以被分子氧氧化转化为相应的亚砜产物.利用光催化技术将丰富的太阳能转化为可利用的化学能具有广阔的应用前景和实际价值.综上,本文为设计和构筑可见光光催化提供了新思路,并展示了氧化还原介质与金属有机框架协同作用在提升体系性能方面的优势,进而为太阳能的转化和利用提供了一定的参考.

关键词：金属有机框架氧化还原介质绿光选择性氧化光催化