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硫化亚铁的生物合成及催化脱氯性能探究

硫化亚铁的生物合成及催化脱氯性能探究

作者：王宁南京理工大学

学位级别：硕士

氯酚类化合物多具有致癌、致畸、致突变以及高毒性、生物难降解的特点,本研究以对氯苯酚为模型污染物,探究生物硫化亚铁化合物还原脱氯的行为规律,以期增进对氯酚类污染物在环境中降解行为的理论研究,并对这类废水的防治工作起到一定的... 详细信息

氯酚类化合物多具有致癌、致畸、致突变以及高毒性、生物难降解的特点,本研究以对氯苯酚为模型污染物,探究生物硫化亚铁化合物还原脱氯的行为规律,以期增进对氯酚类污染物在环境中降解行为的理论研究,并对这类废水的防治工作起到一定的指导作用。本论文采用生物合成法,利用希瓦氏菌合成FeS矿物,通过国际标准检测二价铁方法研究了不同柠檬酸铁、硫代硫酸钠、细菌数量对FeS矿物合成的影响,并通过一系列表征手段(SEM、XRD、XPS、TEM等)研究比较了 FeS矿物的表面特性。研究表明:较高硫代硫酸钠,柠檬酸铁浓度下FeS矿物合成率较低;合成FeS矿物铁硫原子比为3.4,表面活性组分FeS相对含量是63.6%;SEM和XRD结果表明FeS矿物的主要成分均为不定形FeS和结晶程度较差的四方硫铁矿;TEM结果表明,生物合成FeS结构为不定形的蓬松状,表明希瓦氏菌初期合成的FeS结晶较差。构建了厌氧条件对氯苯酚降解系统,系统性的考察了该系统对对氯苯酚的去除过程。研究了不同柠檬酸铁、硫代硫酸钠、细菌数量对对氯苯酚去除效果;并通过对合成FeS矿物过程中系统pH变化,产酸,产气分析,细菌团聚形态变化和降解对氯苯酚过程系统内氯离子浓度变化,研究了 FeS矿物对对氯苯酚的脱氯机理。研究表明:高生物FeS矿物含量对对氯苯酚的去除有促进作用;希瓦氏菌利用乳酸钠代谢,产生乙酸和小分子产物,并在合成FeS矿物过程中作为一种很好的分散剂使其与目标污染物有更大的接触面积。

关键词：希瓦氏菌 FeS 4-氯酚表征还原脱氯

小分子有机碳对土壤中六氯苯厌氧降解及挥发的影响

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环境科学 2008年第5期29卷 1418-1424页

作者：刘翠英余贵芬蒋新王涛中国科学院南京土壤研究所土壤与农业可持续发展国家重点实验室

采用密封培养瓶装置,研究了红壤性水稻土和乌栅土在添加乙酸、葡萄糖、柠檬酸时六氯苯（HCB）的厌氧降解行为,同时分析了土壤pH变化、碳源转化过程中甲烷和二氧化碳的释放及六氯苯的挥发.结果表明,8周内红壤性水稻土中HCB减少了约20%-4... 详细信息

采用密封培养瓶装置,研究了红壤性水稻土和乌栅土在添加乙酸、葡萄糖、柠檬酸时六氯苯（HCB）的厌氧降解行为,同时分析了土壤pH变化、碳源转化过程中甲烷和二氧化碳的释放及六氯苯的挥发.结果表明,8周内红壤性水稻土中HCB减少了约20%-44%,加入乙酸抑制HCB的降解,表明低pH条件不利于脱氯反应,加入葡萄糖和柠檬酸在前期抑制后期则促进HCB的降解;乌栅土中HCB减少了约21%-23%,加入小分子有机质对其降解没有明显的效果;六氯苯降解的主要产物为五氯苯（PCB）,最终检测到红壤性水稻土中PCB为23-96μg/kg,乌栅土中为64-92μg/kg;HCB的降解与CH4和CO2的释放量在统计学上没有显著的相关性;2种土壤中,外加小分子有机碳均减少了HCB的挥发作用,且红壤性水稻土中HCB的挥发比乌栅土中更强,表明土壤有机质是影响HCB挥发的重要因子.

关键词： HCB 厌氧降解还原脱氯 PCB 土壤 CH4 CO2

Fe-Ni/TiO_2纳米管阵列电极的制备、表征及光电催化还原五氯酚活性

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高等学校化学学报 2012年第12期33卷 2703-2707页

作者：谭敬李新勇 Moses Tade 刘少敏大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室精细化工国家重点实验室大连116023 澳大利亚科廷大学化工系

采用阳极氧化法和浸渍电沉积联用法制备了不同负载量的Fe-Ni/TiO2纳米管阵列电极.通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和电化学测量等手段对样品的微观形貌、晶体结构和光电响应等特性进行分析.考察了在0.6 V偏压下,所制备... 详细信息

采用阳极氧化法和浸渍电沉积联用法制备了不同负载量的Fe-Ni/TiO2纳米管阵列电极.通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和电化学测量等手段对样品的微观形貌、晶体结构和光电响应等特性进行分析.考察了在0.6 V偏压下,所制备的电极对五氯酚的光电催化还原性能.结果表明,适量的Fe和Ni纳米颗粒的负载,降低了TiO2纳米管阵列光生电子-空穴对的复合几率;浸渍电沉积5次的Fe-Ni/TiO2纳米管阵列电极光电催化还原降解五氯酚的效率为91.35%,明显高于TiO2纳米管阵列电极.

关键词： Fe—Ni TiO2纳米管阵列电极光电催化还原脱氯五氯酚

球磨零价镁/石墨(ZVMg/C)降解水中三氯乙烯

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环境化学 2022年第1期41卷 276-287页

作者：魏鹏刚韩璐赵迎新陈梦舫中国科学院土壤环境与污染修复重点实验室中国科学院南京土壤研究所南京210008 天津大学环境科学与工程学院天津300350

利用机械球磨法制备了零价镁/石墨(ZVMg/C)材料,并将其用于水溶液中三氯乙烯(TCE)的降解。研究通过SEM、BET和XRD等分析手段解析了ZVMg/C的表面形态结构和成分组成;采用正交实验方法优化了ZVMg/C的制备参数,比较了石墨含量对材料性能的... 详细信息

利用机械球磨法制备了零价镁/石墨(ZVMg/C)材料,并将其用于水溶液中三氯乙烯(TCE)的降解。研究通过SEM、BET和XRD等分析手段解析了ZVMg/C的表面形态结构和成分组成;采用正交实验方法优化了ZVMg/C的制备参数,比较了石墨含量对材料性能的影响;并考察了ZVMg/C投加量、溶液初始pH和地下水中常见阴(Cl^(-)、SO_(4)^(2-)、HCO_(3)^(-)、NO_(3)^(-))、阳(Fe^(3+)、Cu^(2+))离子与ZVMg/C降解TCE的构效关系。研究结果表明,球磨转速和球磨时间是决定ZVMg/C还原能力的两个主要控制参数;ZVMg/C对TCE的降解主要发生在反应的前2 h内,当ZVMg/C投加量为0.2 mol·L^(-1)时,表面积归一化速率常数(KSA)达到最大为1.31×10^(-1) L·h^(-1)·m^(-2);溶液初始pH和常见阴离子对ZVMg/C降解TCE的影响相对较小;而溶液中的Fe^(3+)或Cu^(2+)能够被ZVMg/C原位还原成金属单质并与ZVMg组成双金属体系促进TCE的还原降解。

关键词：零价镁三氯乙烯还原脱氯机械球磨

电气石负载聚氨酯泡沫作为生物载体强化2,4,6⁃三氯酚还原

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环境科学学报 2020年第10期40卷 3696-3702页

作者：李智灵陈雪琪顾思文林小秋王爱杰哈尔滨工业大学环境学院城市水资源与水环境国家重点实验室哈尔滨150090

2,4,6⁃三氯酚在环境中广泛分布,是典型的持久性有机污染物.脱卤呼吸菌能还原分解氯酚,使其毒性大大降低,继而被其他微生物氧化分解并矿化.然而脱卤呼吸菌在自然环境中丰度较低,代谢速率慢,对电子利用能力较差,因此传统的生物添加或生物... 详细信息

2,4,6⁃三氯酚在环境中广泛分布,是典型的持久性有机污染物.脱卤呼吸菌能还原分解氯酚,使其毒性大大降低,继而被其他微生物氧化分解并矿化.然而脱卤呼吸菌在自然环境中丰度较低,代谢速率慢,对电子利用能力较差,因此传统的生物添加或生物激活等原位修复方法往往导致效能受限,可应用性差.本研究驯化富集了具有稳定厌氧还原脱氯2,4,6⁃三氯酚能力的混合菌群,在添加乙酸钠(5 mmol·L^-1)和氢气(10 mL)的情况下,在6 d内将2,4,6⁃三氯酚还原脱卤为4⁃氯酚.研究采用聚氨酯泡沫作为生物载体材料,在聚氨酯泡沫表面负载电气石,发现在无氢气额外添加的情况下,2,4,6⁃三氯酚的还原脱氯速率提高了6倍,且脱卤性能稳定.对强化后混菌的群落结构及潜在核心脱氯功能菌属进行分析,16S rRNA测序鉴定结果表明假单胞菌属(Pseudomonas sp.)在混合菌群中的占比超过90%,为体系中的核心脱氯功能菌.本研究为地下水中还原脱卤菌群的应用提供了理论技术.

关键词： 2,4,6⁃三氯酚还原脱氯电气石聚氨酯复合生物载体材料强化

纳米级Pd/Fe-MWCNTs-Fe_3O_4体系对2,3-DCB的降解研究

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环境科学学报 2019年第5期39卷 1509-1518页

作者：吴杰张佩吴纯鑫赵德明浙江工业大学化学工程学院杭州310014

为有效抑制纳米级Pd/Fe颗粒的团聚和钝化及改善磁分离效果,以多壁碳纳米管(MWCNTs)和磁性纳米级Fe_3O_4颗粒为载体,在超声波辐照下利用液相还原法制备纳米级Pd/Fe-MWCNTs-Fe_3O_4颗粒,并采用XRD、TEM、SEM、EDX及BET表征其物性,最后以2... 详细信息

为有效抑制纳米级Pd/Fe颗粒的团聚和钝化及改善磁分离效果,以多壁碳纳米管(MWCNTs)和磁性纳米级Fe_3O_4颗粒为载体,在超声波辐照下利用液相还原法制备纳米级Pd/Fe-MWCNTs-Fe_3O_4颗粒,并采用XRD、TEM、SEM、EDX及BET表征其物性,最后以2,3-二氯联苯(2,3-DCB)为目标污染物,探究其对2,3-DCB还原脱氯的影响因素、降解机理和动力学.结果表明:制备的纳米级颗粒粒径均匀、分散性好、比表面积大;体系中纳米级Pd/Fe投加量、钯化率、纳米级Fe_3O_4投加量、MWCNTs投加量、反应温度、溶液初始pH及共存阴离子均会对2,3-DCB的降解效果产生明显影响;本研究推测出纳米级Pd/Fe-MWCNTs-Fe_3O_4体系对2,3-DCB的降解机理,发现其降解符合拟一级动力学关系.

关键词：超声波纳米级Pd/Fe-MWCNTs-Fe3O4颗粒 2,3-二氯联苯还原脱氯动力学

IrO2/Ti-Fe电极电化学降解四氯化碳的研究

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环境科学学报 2017年第11期37卷 4085-4092页

作者：冯玉阳刘伟白智勇王震陈会萍杨琦中国地质大学(北京)水资源与环境学院水资源与环境工程北京市重点实验室北京100083

以Ir O2/Ti为阳极,Fe为阴极,研究了电化学降解四氯化碳(Carbon Tetrachloride,CT)的性能,重点研究了槽电压、极板间距、溶液的初始p H、电解质种类及浓度等因素对CT处理效果的影响.结果表明:槽电压为3 V,极板间距为50 mm,初始p H为4.5,... 详细信息

以Ir O2/Ti为阳极,Fe为阴极,研究了电化学降解四氯化碳(Carbon Tetrachloride,CT)的性能,重点研究了槽电压、极板间距、溶液的初始p H、电解质种类及浓度等因素对CT处理效果的影响.结果表明:槽电压为3 V,极板间距为50 mm,初始p H为4.5,电解质Na2SO4浓度为10mmol·L^(-1)时,CT的降解效果最佳,3 h内CT(1 mg·L^(-1))的去除率可达68.6%.运用循环伏安法(Cyclic Voltammetry,CV)研究了CT的电化学降解行为,并对降解机理进行初步推测,发现阴极还原脱氯是CT电化学降解的主要途径,CT还原脱氯的产物主要是三氯甲烷(Chloroform,CF)和二氯甲烷(Dichloromethane,DCM).

关键词： IrO2/Ti-Fe 电化学四氯化碳还原脱氯

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硫化纳米零价铁对PCB153的降解研究

环境科学学报 2019年第2期39卷 343-351页

作者：楼轶玲蔡雨宸童彦宁谢理淳沈超峰徐新华楼莉萍浙江大学环境与资源学院杭州310058 浙江省水体污染控制与环境安全技术重点实验室杭州310058

硫化纳米零价铁(S-nZVI)是近年来兴起的一种纳米零价铁改性材料,已有研究发现其在重金属污染物去除方面具有较好的效果,而有关其对多氯联苯(PCBs)的反应活性目前尚未见报道.因此,本研究对比了采用前置硫化合成法制备的S-nZVI(S/Fe=0.103... 详细信息

硫化纳米零价铁(S-nZVI)是近年来兴起的一种纳米零价铁改性材料,已有研究发现其在重金属污染物去除方面具有较好的效果,而有关其对多氯联苯(PCBs)的反应活性目前尚未见报道.因此,本研究对比了采用前置硫化合成法制备的S-nZVI(S/Fe=0.103)、纳米零价铁(nZVI)和羧甲基纤维素稳定纳米零价铁(CMC-nZVI)3种纳米零价铁材料降解六氯联苯PCB153的反应动力学,研究了pH值、阴离子、腐殖酸(HA)等因素对该反应的影响,分析了反应前后材料表面性质的变化,探讨了脱氯路径和反应机理.结果表明,3种纳米零价铁材料对PCB153的降解反应符合准一级动力学,降解机理相似,降解效果依次为CMC-nZVI>nZVI>S-nZVI.硫化改性降低了nZVI去除PCB153的反应活性,S-nZVI表面的硫铁化物并未直接参与PCB153降解反应,S-nZVI反应活性低的原因可能是硫铁化物的形成损耗了一部分Fe^0的还原能力.此外,与CMC-nZVI、nZVI不同,高pH更有利于S-nZVI对PCB153的降解,阴离子和HA对3种纳米零价铁活性的影响规律相似.研究结果可为S-nZVI在持久性有机污染物降解中的应用提供理论依据和技术支持.

关键词：纳米零价铁硫化稳定化多氯联苯还原脱氯

基于纳米Pd/Fe和Pandoraea ***-1细菌的厌氧-好氧耦合体系对二氯苯的降解研究

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环境科学学报 2023年第11期43卷 33-41页

作者：袁波贡玉凤欧阳霁杨洁罗启仕崔长征华东理工大学资源与环境工程学院国家环境保护化工过程环境风险评价与控制重点实验室上海200237 上海市环境科学研究院国家环境保护城市土壤污染控制与修复工程技术中心上海200233 复旦大学环境科学与工程系上海200438 上海圣珑环境科技有限公司上海200235

DCB在土壤和地下水中频繁检出,对环境和人体健康构成潜在风险,亟需开发绿色、高效和降解彻底的修复技术.本研究首先利用合成的纳米Pd/Fe进行了地下水中DCB的动力学还原脱氯以及不同环境因子影响实验,在此基础上进一步提出一种耦合纳米Pd... 详细信息

DCB在土壤和地下水中频繁检出,对环境和人体健康构成潜在风险,亟需开发绿色、高效和降解彻底的修复技术.本研究首先利用合成的纳米Pd/Fe进行了地下水中DCB的动力学还原脱氯以及不同环境因子影响实验,在此基础上进一步提出一种耦合纳米Pd/Fe还原和微生物降解联合修复土壤和地下水中DCB污染的新思路.结果表明,Pd/Fe对3种DCB的还原速率呈现以下趋势:p-DCB>m-DCB>o-DCB.p-DCB的还原速率与Fe投加量和Pd负载量呈正相关,10 g·L^(-1)0.2%纳米Pd/Fe在15 min内能完全去除10 mg·L^(-1) p-DCB,p-DCB还原符合准一级反应动力学,还原速率K_(obs)为0.2366 min^(-1).阴离子影响实验表明纳米Pd/Fe还原p-DCB受NO_(3)^(-)离子抑制最为显著,抑制率为35.3%.然而,单独的纳米Pd/Fe还原实验只能将DCB还原至B,而耦合纳米Pd/Fe还原和微生物降解联合技术可以彻底降解DCB,土壤和地下水中的B、CB和DCB在20 h的时间内总去除分别为85.1%和100%.纳米Pd/Fe还原和微生物好氧降解联合去除DCB,能解决化学还原不彻底和直接生物降解效率低问题,在DCB污染场地修复中具有应用潜力.

关键词：二氯苯还原脱氯零价铁联合修复地下水修复