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氯代烃结构特性对其还原脱氯反应速率的影响

同济大学学报（自然科学版） 2007年第4期35卷 496-500页

作者：吴德礼王红武马鲁铭同济大学污染控制与资源化研究国家重点实验室上海200092

以铁为主要反应介质,以Cu,Ag,Pd为催化剂研究了包括氯代甲烷系列、氯代乙烷系列、氯代乙烯系列、氯代苯系列等多种氯代有机物在这些反应体系中的还原脱氯反应,重点考察了氯代烃的结构特性对其还原脱氯反应速率的影响.结果表明,氯代有机... 详细信息

以铁为主要反应介质,以Cu,Ag,Pd为催化剂研究了包括氯代甲烷系列、氯代乙烷系列、氯代乙烯系列、氯代苯系列等多种氯代有机物在这些反应体系中的还原脱氯反应,重点考察了氯代烃的结构特性对其还原脱氯反应速率的影响.结果表明,氯代有机物中氯取代基数目、位置、碳链甲基(—CH3)、不饱和碳键等,都能对氯代物脱氯速率产生重要影响.氯代烃在零价金属体系中的还原脱氯反应符合准一级动力学方程.通过ln(c/c0)对时间t的线性回归关系,可以计算出各种氯代烃的还原脱氯速率常数.研究了氯代烃结构性质和反应速率常数的关系,得出了氯代烃还原脱氯的规律性.

关键词：氯代烃还原脱氯催化还原零价铁

电化学红外光谱解析五氯酚的阴极微生物还原脱氯机制

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中国科学：技术科学 2019年第12期49卷 1483-1494页

作者：汤佳文萍刘敏茹余震蔡茜茜唐家桓广东省生态环境技术研究所广东省农业环境综合治理重点实验室广州510650 福建农林大学资源与环境学院福建省土壤环境健康与调控重点实验室福州350002 中国科学院广州能源研究所中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室广州510640

通过构建基于恒电位(0,-200,-500,-800 mV vs. SCE)的生物电化学系统,考查了污染土壤五氯酚(pentachlorophenol, PCP)脱氯效率、阴极生物膜的电子吸收能力以及电活性物质种类;借助原位电化学红外光谱和二维相关光谱手段解析了参与PCP阴... 详细信息

通过构建基于恒电位(0,-200,-500,-800 mV vs. SCE)的生物电化学系统,考查了污染土壤五氯酚(pentachlorophenol, PCP)脱氯效率、阴极生物膜的电子吸收能力以及电活性物质种类;借助原位电化学红外光谱和二维相关光谱手段解析了参与PCP阴极还原脱氯的氧化还原活性基团及可能的电子传递途径;通过16S r RNA基因测序技术分析了微生物群落结构对不同恒电位的响应变化.结果表明:(1)-500 mV电位刺激下的PCP微生物还原脱氯效率分别是0和-200 m V电位下的5倍以及-800 mV的1.8倍,最高生物电流(约45μA)也高于其他电位处理(0~35μA),说明-500 mV电位刺激下的阴极生物膜电子吸收能力和PCP还原脱氯效率明显优于其他电位处理;(2)-500 mV电位下的CV曲线中氧化还原峰位于-250和-450 mV(vs. SCE),该物质可能是参与PCP还原脱氯的主要电化学活性物质;(3)-200,-500和-800 mV电位下形成的电活性生物膜参与PCP还原脱氯,对阴极电子传递响应最迅速的主要氧化还原活性成分分别是氨基III、细胞色素和腐殖酸,-500 mV电位下细胞色素可能介导了更高效的电子传递,从而导致PCP的微生物还原脱氯效率明显优于其他电位处理;(4)不同电位下微生物群落结构差异显著,-500 mV电位下的优势微生物为丛毛单胞菌(Comamonadaceae),可能是驱动PCP阴极还原脱氯的重要功能微生物.该研究初步解析了参与PCP阴极还原脱氯的优势微生物及重要氧化还原活性成分,为PCP的高效降解及污染环境的治理提供了理论支撑.

关键词：阴极生物膜五氯酚还原脱氯电化学红外光谱电子传递

Pd/Ti电极上2,4,6-三氯酚还原脱氯:条件优化及降解途径

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中国环境科学 2014年第9期34卷 2285-2291页

作者：魏学锋孙治荣北京工业大学环境与能源工程学院北京100124 河南科技大学河南洛阳471023

利用电沉积法制备了Pd/Ti电极,用于2,4,6-三氯酚(2,4,6-TCP)的电还原脱氯.采用单因素实验和响应面分析法,探讨了2,4,6-TCP脱氯试验条件;根据实验结果,拟合出了脱氯中各步骤的反应速率常数.结果表明,2,4,6-TCP初始浓度为80mg/L时,优化的... 详细信息

利用电沉积法制备了Pd/Ti电极,用于2,4,6-三氯酚(2,4,6-TCP)的电还原脱氯.采用单因素实验和响应面分析法,探讨了2,4,6-TCP脱氯试验条件;根据实验结果,拟合出了脱氯中各步骤的反应速率常数.结果表明,2,4,6-TCP初始浓度为80mg/L时,优化的脱氯参数为电流为5mA,支持电解质Na2SO4浓度为0.05mol/L,阴极电解液初始pH值为2.40.在优化条件下,2,4,6-TCP在80min内完全脱氯;2,4,6-TCP的还原脱氯符合准一级反应动力学,主要脱氯途径为2,4,6-TCP→2,6-DCP→2-CP→苯酚.

关键词： Pd/Ti电极 2,4,6-三氯酚电催化还原脱氯动力学

Pd修饰Ti电极对水相中2,4,5-PCB还原脱氯的研究

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物理化学学报 2006年第3期22卷 306-311页

作者：杨波余刚黄俊清华大学环境科学与工程系北京100084

实验研究了Pd修饰Ti电极对甲醇/水相中十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)增溶的2,4,5-PCB(PCB:多氯联苯)的电化学还原脱氯作用.采用两室流通式电解池,考察了Pd负载量、电极结构、电场条件和溶液流速对2,4,5-PCB的去除效率的影响.优化条件是:P... 详细信息

实验研究了Pd修饰Ti电极对甲醇/水相中十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)增溶的2,4,5-PCB(PCB:多氯联苯)的电化学还原脱氯作用.采用两室流通式电解池,考察了Pd负载量、电极结构、电场条件和溶液流速对2,4,5-PCB的去除效率的影响.优化条件是:Pd负载量为3mg·cm-2,阴极为3层电极极板,电极电位为-1.10V(vsSCE);溶液流速对脱氯效率的影响不明显.在该条件下经过9h电解,2,4,5-PCB的去除率达96.2%,脱氯产物未完全生成联苯,其产率为89.6%,电流效率介于11.3%￣33.0%之间.

关键词： Pd修饰Ti电极多氯联苯(PCBs) 电催化还原脱氯

纳米级Pd/Fe@SiO2复合颗粒对2,4-DCP的还原脱氯研究

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环境科学学报 2019年第11期39卷 3794-3801页

作者：杨鑫宇吴杰解帅吴纯鑫张建庭赵德明浙江工业大学化学工程学院

为有效抑制纳米级Pd/Fe颗粒的团聚和钝化及改善其表面特性,将纳米SiO2包覆在Pd/Fe颗粒表面,超声波辐照下液相还原法制备纳米级Pd/Fe@SiO2复合颗粒,采用TEM、SEM、XRD、EDX及BET表征其物性,以2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)为目标污染物,探究其对... 详细信息

为有效抑制纳米级Pd/Fe颗粒的团聚和钝化及改善其表面特性,将纳米SiO2包覆在Pd/Fe颗粒表面,超声波辐照下液相还原法制备纳米级Pd/Fe@SiO2复合颗粒,采用TEM、SEM、XRD、EDX及BET表征其物性,以2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)为目标污染物,探究其对2,4-DCP的还原脱氯影响因素、降解机理和动力学,结果表明:制备的纳米级颗粒粒径均匀、分散性好,比表面积大;体系中纳米级Pd/Fe投加量、钯化率、TEOS投加量、反应温度及溶液初始pH均会对2,4-DCP的降解效果产生明显影响;并推测出纳米级Pd/Fe@SiO2复合颗粒对2,4-DCP的降解机理即快速吸附-逐步脱氯-最终脱附释放,其降解符合拟一级动力学关系.

关键词：超声波 2,4 二氯苯酚纳米级Pd/Fe@SiO2复合颗粒还原脱氯反应动力学

基于零价铁的双金属体系对六氯苯还原脱氯研究

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环境科学 2013年第1期34卷 182-187页

作者：曾宪委刘建国聂小琴清华大学环境学院北京100084

利用Ag、Pb和Cu作为催化金属与微米级铁粉制成不同的双金属体系还原脱氯六氯苯(hexachlorobenzene,HCB),探讨不同催化金属种类、不同双金属添加量以及不同离子强度3种因素对HCB脱氯效率的影响,并剖析双金属催化条件下HCB的脱氯规律.结... 详细信息

利用Ag、Pb和Cu作为催化金属与微米级铁粉制成不同的双金属体系还原脱氯六氯苯(hexachlorobenzene,HCB),探讨不同催化金属种类、不同双金属添加量以及不同离子强度3种因素对HCB脱氯效率的影响,并剖析双金属催化条件下HCB的脱氯规律.结果表明,微米级铁粉对HCB几乎无还原脱氯效果,添加Ag、Pb和Cu对HCB均具有良好的催化脱氯能力,当Ag/Fe、Pb/Fe和Cu/Fe的最佳比例分别为0.2%、0.5%和1%时,反应2 h后HCB的脱氯率分别达到93.5%、88.5%和49.6%;同时,由于催化金属均匀附着在零价铁表面可以形成更多的微型原电池,故增加双金属投加量可有效提高HCB脱氯速率,0.1 g Pb/Fe对HCB脱氯率为38.3%,而0.8 g Pb/Fe对HCB脱氯率可达到88.6%;另外,离子强度增大对HCB的脱氯也有一定促进作用,在Na2SO4浓度分别为0、0.05和0.5 mol·L-1的3个反应器中,反应2 h后HCB脱氯率分别达到93.5%、98.0%和98.9%.

关键词：六氯苯零价铁催化金属双金属还原脱氯

蒽醌-2,6-二磺酸盐强化酶电解池还原脱氯性能的研究

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环境科学学报 2022年第6期42卷 72-79页

作者：胡俊吴朦汤育炜於建明董慧峪强志民浙江工业大学环境学院杭州310014 杭州博拓生物科技股份有限公司杭州311100 浙江工业大学长三角绿色制药协同创新中心杭州310014 中国科学院生态环境研究中心北京100085

采用氧化还原介质强化酶电解池(EEC)还原脱氯性能,结果发现,蒽醌-2,6-二磺酸盐(AQDS)、吩嗪-1-甲酰胺(PCN)、氰钴胺(CNB12)和核黄素(RF)均可明显提高EEC系统还原脱氯性能,二氯甲烷(DCM)脱氯率从57%分别提升至81%、72%、86%、84%.考虑到... 详细信息

采用氧化还原介质强化酶电解池(EEC)还原脱氯性能,结果发现,蒽醌-2,6-二磺酸盐(AQDS)、吩嗪-1-甲酰胺(PCN)、氰钴胺(CNB12)和核黄素(RF)均可明显提高EEC系统还原脱氯性能,二氯甲烷(DCM)脱氯率从57%分别提升至81%、72%、86%、84%.考虑到经济成本,选择AQDS作为氧化还原介质进行强化EEC系统还原脱氯性能.在EEC阴极中,AQDS被还原成AH_(2)QDS,可直接与DCM发生氧化还原反应,但不能作为脱卤酶辅酶提高DCM脱氯率.还原性谷胱甘肽(GSH)是脱卤酶的天然辅酶,AQDS加速GSH消耗,且抑制GSH再生.此外,AQDS提升了EEC系统的库仑效率,这意味着更多电子参与了AH_(2)QDS生成.因此,可以推测AQDS是通过直接还原作用强化EEC系统脱氯性能.AQDS-EEC系统的最佳pH值、温度、外加电压分别为7、35℃、-1.2 V vsAg/AgCl.

关键词：酶电解池(EEC) 氧化还原介质蒽醌-2,6-二磺酸盐(AQDS) 还原脱氯二氯甲烷(DCM)

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腐殖酸强化六氯苯还原脱氯的作用规律

环境科学研究 2017年第5期30卷 792-798页

作者：肖天席北斗杨天学周旻许鹏达冯淑琪侯浩波武汉大学资源与环境科学学院湖北武汉430072 中国环境科学研究院国家环境保护地下水污染模拟与控制重点实验室北京100012

为探索厌氧条件下腐殖酸(HA)对六氯苯(HCB)降解的影响,构建厌氧发酵体系,设置ρ(HA)分别为0 mg/L(HA_0)、40mg/L(HA_(40))、120 mg/L(HA_(120))、160 mg/L(HA_(160))及200 mg/L(HA_(200))的5个处理,并利用总有机碳分析仪(TOC)和气相色谱-电子捕获检测器(GC-ECD)对体系中ρ(HA)及ρ(HCB)的动态变化进行测定.结果表明,发酵系统运行96 h后,HA_0、HA_(40)、HA_(120)、HA_(160)、HA_(200)处理中HCB降解率分别为10.4%、15.9%、20.7%、23.4%和22.1%,说明厌氧发酵系统中,HA可以促进HCB的降解,但是随着ρ(HA)的增加,消耗单位HA对HCB脱氯的强化效果逐渐降低.分析ρ(HA)变化规律发现,添加HA的四组发酵系统运行96 h后HA降解率分别为29.05%、17.27%、10.98%和8.68%,说明在HCB发生还原脱氯的过程中,HA自身也会发生降解,并且随着ρ(HA)的增加,体系中HA相对消耗量逐渐减少.利用Origin 8.0软件对体系中ρ(HA)与ρ(HCB)变化进行非线性拟合,二者具有正相关性,并且整个发酵过程中,0~24 h内HA对HCB降解效率影响作用明显大于24~96 h.研究显示,在厌氧条件下,HA能快速有效促进HCB的还原脱氯.

关键词：腐殖酸厌氧六氯苯还原脱氯

施加不同电压对河涌底泥中多氯联苯厌氧还原脱氯的影响

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环境工程学报 2018年第2期12卷 581-589页

作者：万辉易筱筠刘小平薛宇宙冯春华华南理工大学环境与能源学院广州510006 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室广州510006 广州市环境保护工程设计院有限公司广州510115

以广东省清远市龙塘镇电子垃圾拆解场附近受多氯联苯污染的河涌底泥为研究对象,构建基于-0.1、-0.3、-0.5和-0.7 V(相对于饱和甘汞电极)恒定电压的生物电化学系统,考察了闭路和开路条件下河涌底泥中PCB 61的降解率及其产物,并分析了微... 详细信息

以广东省清远市龙塘镇电子垃圾拆解场附近受多氯联苯污染的河涌底泥为研究对象,构建基于-0.1、-0.3、-0.5和-0.7 V(相对于饱和甘汞电极)恒定电压的生物电化学系统,考察了闭路和开路条件下河涌底泥中PCB 61的降解率及其产物,并分析了微生物群落结构的变化。结果表明,在-0.7 V电位刺激下微生物还原降解PCB 61的效率最高,24周后,PCB 61的降解率达到了59.05%,高于开路条件的32.22%,在考察的电极电位范围内,电极电位值越小,PCB 61的还原脱氯速率越高。高通量测序结果表明:底泥微生物的结构组成随实验条件的变化表现出显著差异;施加电压刺激可提升电化学活性菌(Geobacter和Ignavibacterium)菌群丰度,进而强化脱氯效能;而Methanosarcina和Methanosaeta这2种菌在闭路条件下是显著优势菌,这2类菌的相互作用有可能对PCB 61还原脱氯有重要影响。

关键词：生物电化学技术底泥还原脱氯电化学活性菌多氯联苯